色素增感太阳能电池的使用复合的PEDOT: PSS和碳来源于对电极的人类头发

文摘

碳来自头发是有趣,因为它有很好的electrocatalytic活动由于先天的存在杂原子掺杂物特别是氮和硫。在这项研究中,碳催化剂含有较高的氮含量(9.47。%)是伪造不使用任何严厉的化学物质。此外,碳化温度只有700°C。碳化的头发/ PEDOT: PSS复合材料(C_xP)与不同的碳含量x= 0.2到0.8 g测试作为一个反电极色素增感太阳能电池(CE) (DSSC)。这种类型的DSSC CE几乎没有被调查。一个DSSC C_0.6P CE提供了最佳的效率(6.54±0.11%)在所有复合CEs因为它有一个较高的填充因子(FF)和高短路电流密度(J_sc)。与C DSSC的效率_0.6P CE低于Pt的(7.29±0.01%)以来Pt-based DSSC具有较高的FF和J_sc值。然而,C_0.6P仍承诺作为DSSC CE,因为它比工党更划算。

1。介绍

色素增感太阳能电池等可再生能源(DSSC)已经被深入研究由于其简单的制造过程和太阳能转换效率高1]。构建一个DSSC效率高,一种方法是使用一个反电极(CE)材料具有高导电性和优秀electrocatalytic活动。候选人对DSSC CE是Pt (2]。不幸的是,由于Pt是昂贵,使用更便宜的替代品成为一个严格的要求。到目前为止,有更便宜的替代材料,可以用Pt的对手electrocatalytic性能如氮化物[3],硫化物[4],碳化物[5),和碳同素异形体。各种类型的碳功能以及CE催化剂包括石墨、碳纳米管,石墨烯,石墨烯氧化物减少,激活碳,碳黑人,biomass-derived炭(生物炭)6- - - - - -13]。

的过程来生产生物炭催化剂之一DSSC应用程序是热的高温碳化生物质在还原性气氛下大约850°C (12,13]。此外,为了提高as-pyrolized碳的electrocatalytic性能,额外的化学处理步骤为了可能需要增加碳的表面积。大部分的化学处理过程涉及使用严厉的化学物质(14- - - - - -16),这可能是一个缺点。因此,微生物受到温和热/化学处理感兴趣的前提是每个派生碳仍然作为一个好的催化剂。

头发自然是一个迷人的生物炭源,因为它含有氮和硫原子。它已经知道碳掺杂heterodopants如氮和硫通常有高electrocatalytic活动(17,18]。然而,只有少数报告涉及的应用血余炭作为电化学电极。这些报告展示了使用碳化的头发作为超级电容器电极(19,20.)和量子的CE dot-sensitized太阳能电池(QDSSC) [13]。至于QDSSC-related工作,Sahasrabudhe等人伪造他们的QDSSC CEs carbonized-hair混合粉与PVDF粘结剂和NMP溶剂。机械研磨不习惯他们的工作因为头发是消化与浓硫酸炭化前头发在850°C 6 h。没有进一步的化学处理的碳,优化QDSSC多硫化合物电解质达到4.44%的效率。

在这项研究中,我们演示了使用DSSC CE头发制成的催化剂混合了PEDOT: PSS粘合剂。PEDOT: PSS (PEDOT)导电聚合物是一种很好的选择,因为它具有较高的电导率和展品electrocatalytic活动向tri-iodide转换碘化()[21]。因此,DSSCs与CEs PEDOT合成制成的各种类型的碳催化剂通常显示太阳能转换效率高(22- - - - - -27]。值得注意的是,人类hair-derived碳很少DSSC CE测试。

,头发只碳化在700°C,并没有严厉的化学处理用于任何措施为了留住heterodopant原子和减少炉密封的负担。相结合的协同影响碳化的头发在不同载荷与PEDOT对电化学性能和太阳能转换效率进行了研究。我们的太阳能转换效率的DSSC只有PEDOT CE 3.03±0.09%。有趣的是,混合碳量的0.6 g PEDOT显著增加DSSC的效率为6.54±0.11%,这是不远的DSSCs Pt CE (7.29±0.01%)。

2。实验

2.1。准备一个工作电极

屏蔽层是由浸泡在沸腾TiCl FTO玻璃₄40毫米30分钟的70°C。七层PST-18NR(催化剂和化学工业有限公司)和一层pst - 400的屏幕打印在FTO玻璃。电影被退火在烤箱在500°C 1 h和浸泡在一个N719染料溶液在室温下24 h。

2.2。对电极的制备

少年的头发没有染发剂从当地的理发师在酒精和去离子水彻底清洗。头发是碳化在氩气氛为2 h 700°C。碳被精细地和混合PEDOT: PSS (Sigma-Aldrich)。不同数量的碳化头发内容分别为0.2,0.4,0.6,和0.8 g, PEDOT / DI比率是固定在1:1。复合材料大力搅拌,然后用1 h。每个复合粘贴应用在FTO玻璃与医生刀片通过聚酰亚胺薄膜带面具来定义0.5厘米的活跃区域²。然后,影片在烤箱加热80°C 6 h。Pt反电极是由旋转涂布在FTO玻璃Pt的解决方案。Pt的解决方案是由混合水合氯铂酸(H₂竞购₆⋅xH₂O 5毫米)溶解在去离子水与乙基纤维素0.2 g 5毫升乙醇15毫升。这部电影是退火在500°C 1.50 h。

2.3。电解液的制备

电解质是由混合以下化学品彼此:我0.05米₂LiI, 0.10米,0.60米1-methyl-3-popylimidazolium碘(MPI), 0.50米tetrabutylpyridine(真沸点),和0.0025₂有限公司₃在乙腈。

2.4。表征和度量

碳化的表面积的头发是决定使用一个打赌(Brunner-Emmett-Teller)方法。碳的孔隙结构进行了N₂(77 K) adsorption-desorption测量与贝尔Sorp迷你II吸附分析仪(贝尔,日本)。样品在200°C 3 h脱气。在真空中押注前测量。碳化的头发的形态特征用扫描电子显微镜(SEM,狮子座1450副,英格兰)、场发射扫描电镜(FESEM,范scio DualBeam,德国)和透射电子显微镜(TEM),范Tecnai G2,美国)。碳化的头发是调查的阶段与x射线衍射仪(XRD、PANanalytical苍天,荷兰)下铜kα辐射和拉曼光谱仪(JOBIN YVON HORIBA, T64000)配备了532纳米固体激光器。合成石墨粉少于20μ米(Sigma-Aldrich)被用作2 d-peak参考标准。样品表面的化学成分进行了用x射线光电子能谱仪(XPS;轴超DLD,奎托斯分析,英国)。XPS分析的基准压力室约5×10⁻⁹托。单色Al Kα1、2在1.4 keV辐射来源点面积700×300μm。x射线被维持在15千伏和10马(150 W)。电化学研究进行了使用电化学工作站(Gamry仪器参考3000年,美国)。Electrocatalytic活动的CEs测量用循环伏安法(CV)技术标准三电极设置在20 mVs的扫描速率⁻¹。CEs的阻抗特性测定使用电化学阻抗谱(EIS)频率范围从0.1到100千赫的交流振幅10 mV。太阳能转换效率的DSSC细胞测定使用太阳能模拟器(甲级、PEC-L11、日本)的标准照明100 mW厘米⁻²。

3所示。结果与讨论

3.1。表面和结构的碳化的头发

了解微观结构碳化的头发、氮吸附等温线是记录(图1)。碳化的头发样本具有二型吸附等温线特征通常与无孔的微观结构(28]。然而,相关的微妙的磁滞回线,小差压比(P/P₀)之间的孔隙填充周期和一个清空,应该归因于中孔的存在(28]。这是确认Barrett-Joyner-Halenda (BJH)分析(图1插图);然而,只有小微分volumic数量一定的孔隙大小与星号(指出)。因为毛孔不普遍,平均表面积碳的头发从打赌技术仅187.96米²g⁻¹。这个值没有异常高的比Sahasrabudhe et al。因为大多数碳片没有与任何化学蚀刻和碳化温度只有700°C。

图2显示了扫描电镜图像的地面碳化的头发。数据2(一个)和2 (b)节目形态的碳片低倍镜下(1000 x)和高放大(10 kx),分别。大多数片的大小一般小于3μm。仔细检查与FESEM 80 kx(图2 (c))揭示了粗糙表面的碳化头发血小板。在这个放大毛孔不明显观察到。根据透射电镜成像(图3(一个)),较小的碳nanoflakes介于100和250海里也观察到。孔隙特征显然也不是解决TEM图像。

高分辨率透射电镜图像的碳化的头发(图3 (b))显示了一些石墨微晶和非晶相的混合物。石墨相的晶格条纹是大约0.33 nm对应(002)石墨的飞机。选定区电子衍射(SAED,图3 (b)插图)显示环模式属于(002)和(101)飞机没有发现功能,暗示稀疏短程有序的存在非晶相的微晶。使用XRD肯定存在结晶相的碳粉头发。如图4,x射线衍射信号的背景强度相当高,应该来自于空气散射效应(29日]。此外,两个x射线衍射峰出现在25.5°,42.3°。可以分配给这些山峰(002)和(101)飞机,分别为(20.,30.]。清晰的存在(002)和(101)峰表明,碳化的头发已经部分转换成一些turbostratic石墨结构(30.]。图5显示了一个示例的拉曼光谱属于血余炭。

拉曼曲线配件进行了使用三种,two-peak模型确定数量,位置,每个区域的碳的签名。障碍石墨结构(D峰)和非晶态(峰值)和graphitic-like (G)峰值特性被确定在three-peak模型(31日]。注意,峰值不是two-peak配件安装的计划。阶段识别与拉曼分析是有用的因为G峰和D峰与electrocatalytic反应相关联。石墨边缘与G山峰上不良网站可以帮助减少DSSC的CE的电荷转移电阻(32]。虽然electrocatalytic活动大多发生在基底边缘的飞机而不是飞机,底面本身可能会受益于CE电子转移。至于D峰,它的面积和强度增加与增加障碍碳材料,它可以影响一个粒子大小、掺杂剂,和其他人。当碳颗粒变小,D峰面积和强度增加。表明DSSC的特首是由最小的炭黑粒子(20 nm)表现出最高的太阳能转换效率(33]。这nanocarbon的D峰很大,执行比更大的,因为它具有较高的表面积及其障碍的网站中电化学材料。除了尺寸效应,引入杂原子在碳通常介绍了障碍在碳材料,因此提出了D峰面积比(我_D)/ G峰(我_G)(我_D/我_G)。例如,我_D/我_G石墨烯氧化物减少,当掺杂氮和磷,可以增加从0.94到1.15 (34]。越高我_D/我_G比,与增加程度的障碍,提供了大量积极的网站electrocatalytic活动(35]。

在这项研究中,所有山峰都配备了洛伦兹不对称。峰值位于1335.47厘米⁻¹(D), 1509.37厘米⁻¹(一),1583.55厘米⁻¹(G),我_D/我_G从three-peak模型比例确定是1.36。two-peak模型,D峰和G峰从非对称洛伦兹拟合获得位于1330.72厘米⁻¹和1590.78厘米⁻¹,分别。我从two-peak模型_D/我_G比率是1.07,低于three-peak模型。对于我们的样品,应该更多的拨款three-peak模型拟合,因为一个隐藏的肩峰与G附近的非晶相峰显然是礼物。基于这两个——和three-peak模型,我们我_D/我_G高于Sahasrabudhe et al。(650 - 850°C)工作,这意味着我们的碳有更高程度的障碍。

另一个有用的信息从拉曼分析是检测非晶相通过考虑二阶two-phonon模式(2 d)。没有2 d峰可以推断的存在非晶相的材料(36]。从图5 (b)石墨超细粉的2 d峰~ 2703厘米⁻¹是尖锐而非常广泛和低碳化的头发。这可以证实非晶相的存在以及一些少量的石墨相碳化的头发样本。

3.2。成分分析

人类头发的基石包括氨基酸、角蛋白、黑色素和蛋白质。因此,头发中发现的基本元素碳、氧、氮、氢、硫(37,38]。一般来说,燃烧的头发在一定采用条件将导致一个包含剩余碳氮、氧、硫和如果温度不够高驱逐这些杂原子。因为我们的碳化温度低于往常,没有严厉的化学,这是猜测,许多现存与碳杂原子在场。XPS是用来确定原子绑定状态和碳化头发表面的元素组成。XPS结果安排在桌上1。所示的XPS的峰值数据6(一),6 (b),6 (c),6 (d),6 (e)是索引后NIST标准和各种引用(39- - - - - -41]。C 1 s(碳碳)达到284.9 eV对应于sp²杂化碳碳基芳环中常见。C 1 s(碳碳)肩峰在286.2 eV揭示sp的存在³杂化碳。碳碳的碳氮峰可以重叠峰。另一个C 1 s卫星峰287.6 eV巧合和相关峰的羰基化合物(C = O)和C = N,而一个位于288.8 eV对应酯组(O =切断)。最后一个峰值为290.4 eV是分配给羧基(O = c哦)。oxygen-carbon债券也出现在530.9 eV (C = O), 532.0 eV (O-C-O), 533.1 eV (O =切断),分别和534.3 eV(酰胺)。有三个峰值代表氮N 1 s债券位于398.7 eV (pyridinic), 400.1 eV (pyrrolic)和401.2 eV(四级)。除了氮、只有少量的硫的形式也出现在thiopenic结构(C-S-C)的峰值位于163.9 eV (2 p 3/2)和164.9 eV(2 1/2页)。碳氮和C = N山峰的存在证实了氮掺杂碳结构。碳氮的数量是9.47。%,高于Si et al。(1 - 3%)的报告。氧和硫的碳化的头发是9.98和0.15。分别为%。 Such high amount of nitrogen could be of great help to increase the electrocatalytic activity of the carbon catalyst.

3.3。电化学性能

所有样品的电化学行为进行了循环伏安法(CV)。简历结果如图7(一)和7 (b)。所有的样品有两个氧化峰和两个还原峰。氧化峰相关化学反应后(1)和(2对应于(),而减少反应3)和(4)[42]。人们一直认为DSSC的性能也是由 氧化还原反应在CE端(43]。因此,CE一侧必须电化学催化剂减少活动。这是合理的阴极电流涉及的价值减少(我_cr),它位于负电位。高|我_cr|值表示更好electrocatalytic活动。所有的我_cr值如图8。的绝对值我_cr增加而增加碳高达0.6 g。然而,添加碳除此之外最适条件导致轻微的降低|我_cr|。这可能是由于降低催化活性诱导的城市群部分屏蔽一些活跃的网站。根据简历结果,C_0.6P C之间应该有最好的electrocatalytic活动_xp .尽管如此,我_cr值(2.53×10⁻⁴mA) C_0.6P仍低于Pt (4.77×10⁻⁴mA),这意味着Pt比C_0.6P有关还原能力。

除了简历技巧,阻抗测量来确定一个串联电阻(R_年代)、运输阻力PEDOT和碳层(R_trp在CE)和电荷转移电阻表面(R_ct)进行44]。电化学阻抗谱(EIS)的对称CE细胞被数字所示9(一个),9 (b),9 (c),9 (d)。所有的阻力值(表2)被拟合推导出等效电路的阻抗数据(44]。R_年代结合了串联电阻从FTO玻璃,测试电线,FTO玻璃和一个electrocatalytic层之间的欧姆接触。R_年代有关x设在第一半圆的拦截在高频率。的R_trp是一个真正的PEDOT和C第一半圆内的一部分吗_xP除了Pt没有相关半圆R_trp。至于R_ct值,R_ct是一个真正的部分在第二半圆PEDOT和复合材料;然而,在Pt的情况下,R_ct确定从一个高频峰值(1日半圆)12,45,46]。Pt(图的原因9 (b)(插图))没有R_trp有关的半圆是因为Pt高度导电。

此外,Pt最低R_年代(13.48Ω)在所有样本中,也意味着旋转涂层诱发Pt薄膜和FTO衬底间附着力好。的R_年代PEDOT的16.17Ω,最高的一个属于C_0.8P(17.13Ω)。碳的增加从0.2到0.6 g PEDOT仅略有增加R_年代PEDOT。这应该是由于电影和FTO间附着力稍差玻璃和增量系列电阻当添加了更多的碳含量。

在的情况下R_trp,PEDOT最大的R_trp值(2.28Ω)。添加碳在0.2和0.4 g的数量减少R_trp1.43Ω,0.84Ω,分别。这是因为二氧化碳增加复合材料的导电通路。额外的碳载荷(0.6和0.8 g)导致轻微的增加R_trp(1.14和2.25Ω)。这样做的原因是,尽管更多的碳可能进一步减少trp抵抗,抵抗这样的效果可能来自累计碳的抗性。

的R_ct电阻在CE表面和电解液之间的界面。低R_ct表示高electrocatalytic CE催化剂的活性。PEDOT最高R_ct(152.08Ω)在所有样本。0.2 - -0.6 g的碳含量,R_ctC_xP是随越来越多的碳,建议electrocatalytic活动的增强。这是有关电化学活性物网站的崛起减少,这是由于增加碳催化剂和PEDOT的表面积以及电解质容易访问。

最低的R_ct在C中_xP C的实现_0.6P(7.11Ω)。然而,如果碳含量为0.8 g,R_ct升级到29.98Ω。这可能对应于碳聚集在高加载和因此导致的下降碳和PEDOT的有效面积。注意,R_ctC_0.8P(29.98Ω)仍低于C_0.4P(54.39Ω)。与Pt相比,R_ctC_0.6P是高于Pt(4.58Ω)。的趋势R_ct不同的碳数量是合理的,因为它是反向|我_cr| (47]。

电阻(的总和R_年代+R_trp+R_ct)如表所示2。这些整体电阻阻碍电化学活性和负面影响对太阳能的效率。C_0.6P最低整体抵抗意味着它应该有最高的electrocatalytic C之间的活动_x然而,p . electrocatalytic活动低于Pt。

3.4。太阳能的效率

影响太阳能效率的主要参数是一个开路电压(V_oc),填充因数(FF),短路电流密度(J_sc)。获得较高的能量转换效率,这三个参数必须尽可能高。的J- - - - - -V特征选择样本DSSC的C_xP CE (C_xP DSSC)和DSSC Pt CE (Pt DSSC)如图10。所有的光电参数总结在表2。的V_oc表示为TiO的区别₂费米能级和电子的能量 氧化还原电对(48]。因此,V_oc,主要取决于TiO₂质量、染料和电解质。

在这工作,V_oc所有C的值_xP DSSCs属于0.75 - -0.76 V,这也是Pt DSSC的关闭(0.74 V)。这对应于TiO的可再生的制造₂光电阳极的电影。至于FF因素,这个参数取决于整个过程必不可少的DSSC的操作。在这个方面,这些过程包括供应,来转换活动,可用性(49]。因此,电化学活性和抗性的CEs的解释是有用的碳含量和FF值之间的关系。填充因子PEDOT DSSCs只有0.31±0.01。PEDOT DSSC低FF因为PEDOT最贫穷electrocatalytic活动从简历结果验证。FF值上升和增加碳量(0.2到0.6 g)由于增加催化网站和总电阻的减少。然而,当添加0.8克的碳,FF并不显著增加相比,C_0.6P DSSC由于整体电阻的增加(表2)。在C_xP DSSCs, 0.58±0.01的高FF价值获得了C_0.6P DSSC和C_0.8P DSSC。然而,它们的值低于Pt DSSC(0.63)因为Pt的总电阻是最低的。

的J_sc是一个没有任何外部光电流密度测量负载短路条件下。类似于FF,J_sc价值是由electrocatalytic活动和总阻力。即高electrocatalytic活动和低总电阻需要缓解的电化学过程CE一边,所以保证高J_sc值(49]。随着碳含量从0.2到0.4 gJ_sc增加和达到最大的碳含量0.6克(14.85±0.03厘米⁻²)。然而,J_sc随碳含量增加到0.8克(14.52±0.05厘米⁻²)作为electrocatalytic活动减少过度碳加载。这是解释为对称C的突然增加的总电阻_0.8相比P DSSC的C_0.6P DSSC。的最大J_sc属于Pt DSSC马(15.64±0.02厘米⁻²),Pt DSSC最低总阻力。

在所有样品中,PEDOT效率最低(3.03±0.09%)由于其低FF和J_sc值。结合碳化头发PEDOT提供了协同催化作用减少。FF和J_sc与增加碳载荷值增加从0.2到0.6 g。因此,效率不断增加,直到达到最大效率为6.54±0.11% C_0.6P DSSC。然而,过高的碳负荷(0.8 g)导致减少DSSC的效率(6.31±0.11%)。Pt DSSC的效率(7.29±0.01%)高于C_0.6P DSSC由于更高的FF和J_sc在Pt DSSC的值。

4所示。结论

PEDOT复合制作的电影和未激活的碳化头发DSSC CEs进行测试。尽管碳没有特别大的比表面积(187.96米²g⁻¹),它是electrocatalytic减少足够有效,这可能是由于氮掺杂物的贡献(9.47。%)和graphitic-like碳以及无序类型。没有碳,PEDOT DSSC效率最低(3.03±0.09%)由于其低FF和J_sc。合成碳化PEDOT有助于提高FF和头发J_scDSSCs的价值观。6.54±0.11%的最大效率是实现对C_0.6P DSSC。尽管C的效率_0.6P非常低于Pt DSSC的(7.29±0.01%)由于其较低的FFJ_sc这里提出的碳催化剂仍然是有趣的DSSC应用程序,因为我们准备步骤涉及没有严厉的化学。此外,这里选择的碳化温度只有700°C。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

这项工作是支持的科学成就奖学金泰国(科协);纳米技术中心(NANOTEC)、NSTDA科技部,泰国,通过其卓越中心的网络程序,可替代能源研究和发展中心,孔敬大学;高等教育研究推广和泰国国家研究型大学项目,高等教育委员会办公室通过孔敬大学的先进功能材料集群;集成的纳米技术研究中心,孔敬大学泰国;和泰国卓越中心在物理、高等教育委员会。

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