阳极处理时间对光伏DSSCs基于TiO的性能₂纳米管阵列

文摘

高度有序的TiO₂纳米管阵列(TNT数组)捏造了两步阳极氧化过程。为了进一步提高DSSCs的性能,TNT数组通过改变阳极处理条件进行了优化以满足高性能光电阳极的要求。DSSCs的光电转换特性基于P25 / TNT数组双层膜与不同阳极处理时间进行调查和比较。结果表明,4.20%的转换效率是实现双层光电阳极在18 h,开路电压()0.65 V和短路电流密度(马)的9.98厘米⁻²。

1。介绍

目前,能源问题成为人类必须面对的主要问题。太阳能是丰富,无污染,不受限于地理环境,逐步成为解决能源问题的主要研究对象。色素增感太阳能电池的太阳能电池,(DSSCs)已经吸引了来自世界各地的研究人员的广泛关注,由于其生产成本低、制备过程简单,转换效率高,环境友好的属性(1- - - - - -3]。

与传统的半导体太阳能电池不同,DSSCs是一种新型的特殊结构,包括涂料纳米晶体TiO₂光电阳极、氧化还原电解质、对电极(4- - - - - -7]。TiO₂光电阳极是DSSCs和密切相关的一个重要组成部分光吸收和电子注入和收集8]。染料分子吸附在表面的纳米晶体TiO₂,纳米晶体的能带结构TiO₂与染料分子,因此可以将电子注入到TiO吗₂快速有效地传导带(9- - - - - -12]。为了获得高效DSSCs, TiO的准备₂光电阳极的性能是至关重要的。

到目前为止,研究纳米晶体TiO₂光电阳极的设计主要集中在TiO的形态₂(13- - - - - -16]。各种一维(1 d) TiO₂结构具有不同微观形态学DSSCs准备和应用,如TiO₂纳米棒(17),TiO₂纳米线(18],TiO₂碳纳米管(19]。与其他TiO相比₂结构,TiO₂纳米管阵列(TNT数组)垂直空心结构的特点,大大促进光电阳极的电子传输(20.,21]。2001年,锣等人首次合成TNT数组通过阳极氧化反应,并和组织结合起来得到了纳米管阵列(22]。雷等人报道,基于TNT DSSCs阵列的光电性能在FTO玻璃达到8.07%,高于TiO的₂纳米颗粒电极(23]。这些报告都表明,TNT数组的制造是一种新的潜在的方法增加DSSCs的功率转换效率。在TNT阵列的研究,开发多种制备方法,如热液法(24,25],溶胶-凝胶法[26,27),和电化学阳极处理(28- - - - - -30.]。在所有TNT阵列的制备方法中,电化学阳极处理成本低的优点,简单的设备,和容易的过程31日,32]。TNT阵列的制备电化学阳极处理方法是一个典型的二电极系统;长度、直径和壁厚的纳米管是阳极处理电压和时间密切相关。此外,报告显示,与复合光电阳极DSSCs显示最好的转换效率。郑等人报道,联合结构TiO的混合物₂纳米管和纳米粒子是伪造的,5.75%的高效实现(33]。因此,合成的复合光电阳极各种TiO的组成₂结构是一种有效的方法提高DSSCs的效率。

在这项工作中,我们制造TiO₂双层光电阳极TNT数组和TiO组成₂纳米颗粒(P25)色素增感太阳能电池的应用程序。结晶TNT数组电影被使用了两步阳极氧化技术准备。和TNT数组膜覆盖物可以促进电子的传输,降低了电子和空穴的复合。P25具有优良的染料吸附能力,提供良好的接触TNT数组和FTO玻璃。为了研究TNT阵列具有不同形态的影响DSSCs的性能、电化学阳极处理方法的制备条件进行了优化。因此,4.20%的光电转换效率(PCE)实现了在双层光电阳极18 h,开路电压0.65 V和短路电流密度马的9.98厘米⁻²。

2。实验

2.1。TiO的准备₂纳米管阵列

TiO₂纳米管阵列(TNT数组)电影是由阳极处理的钛箔(0.25毫米厚度,99.7%纯度)在北半球₄F /乙二醇电解质溶液通过使用直流电源。有很多杂质钛表面,所以钛箔阳极处理之前首先被化学抛光溶液脱脂。化学抛光溶液是由去离子水、氢硝酸和氢氟酸的体积比5:4:1。然后,第一个乙二醇电解质溶液中进行阳极处理包含0.5 wt % NH₄3卷% F和去离子水,而50 V的电压和Pt反电极申请不同的时间(5 h, 12 h, 18 h, h 22日)。as-anodized TNT数组/钛衬底乙醇和去离子水冲洗,然后在450°C的空气炉退火30分钟形成晶体结构。和TNT的微结构参数数组略有不同,由于阳极处理时间的变化。然后,as-anodized钛箔是再保险阳极氧化膜在相同条件下作为第一阳极处理,和TNT数组电影是否与钛衬底分离仔细观察。大约一个小时后,独立的TNT数组可以很容易地从钛衬底中删除。TiO的外观₂纳米管阵列在不同阶段的制备过程如图1。

2.2。制造DSSCs物质

为了准备P25 / TNT光电极阵列复合膜,首先,P25纳米粘贴在粘贴到FTO玻璃用刮片技术。然后TNT数组电影被分成4毫米×4毫米薄膜并转移到P25立即下层。干后在空气中,双层复合薄膜(活跃的地区,4毫米×4毫米)在450°C退火30分钟炉。

之后,随时光电极浸入到0.5毫米N719的乙醇溶液在室温和避免光24 h。自然干燥后,敏化光电阳极的三面都用透明胶带粘贴,然后光电阳极Pt反电极夹夹在一起。LiI电解液(0.5米,0.05米我₂、4-tert-butylpyridine 0.5米和0.3米1,2-dimethyl-3-propylimidazolium碘(DMPII)在干燥的乙腈)的边缘不透明胶带注入细胞和吸收细胞的内部空间,并立即组装电池进行了测试。

2.3。表征和度量

粉末x -射线衍射(XRD)是一种常见的测试手段分析材料的结构。本文中使用的测试仪器是D / MAX-RB ru - 200 b目标Rigaku产生的x射线衍射仪。好了样品的形貌特点是通过扫描电子显微镜(SEM、JSM-IT300、JEOL、日本)和透射电子显微镜(TEM,杰姆- 2100 f, JEOL,日本)。材料的显微成像技术可以通过聚焦电子束在样品表面的SEM的逐点扫描。和大小和晶体状态的样本观察聚焦电子束通过透射电镜的样品。样品的吸收光谱在一定波长范围可以测试紫外可见分光光度计(uv - 3600、日本岛津公司、日本)。的光电性质DSSCs主要分析了电流电压(J- - - - - -V)特点和电化学阻抗谱(EIS)。photocurrent-voltage (J- - - - - -V)和EIS研究了电化学工作站(IM6、德国)是1.5 G (100 mWcm太阳能模拟器⁻²)提供的太阳能光模拟器(美国纽波特公司凸肚Sol3A)。阻抗参数的等效电路拟合得到的奈奎斯特图使用Z-view软件。

3所示。结果与讨论

3.1。相结构

图2显示了TNT数组退火前后的XRD模式。展示图2(a), x射线衍射模式的as-anodized TNT数组只显示了Ti的高峰。它表明,退火前的TNT数组有无定形结构。在450°C段烧后30分钟,最强的衍射峰TNT的数组是锐钛矿TiO的特征衍射峰₂和其他衍射峰与TiO的标准锐钛矿相挂钩₂(JCPDS卡片数量:21 - 1272)。通过XRD分析,我们可以看到,TNT的阶段结构数组从无定形结构变为锐钛矿结构由退火在450°C。研究表明,TiO的锐钛矿结构₂有更好的催化活性比其他晶体结构(34- - - - - -36]。

3.2。微观结构和形貌

数据3(一个)- - - - - -3 (c)显示典型的扫描电镜的图像和TNT阵列薄膜在顶视图,仰视图,分别和剖视图。可以看出,纳米管打开顶部但关闭在底部,并高度有序的纳米管的分布。双层膜的横截面扫描电镜图像如图3 (d),光电阳极的双层结构清晰可见。制造过程的双层结构如图4。复合结构的底层是P25纳米颗粒和厚度是9μm。作为一个紧凑的层TNT数组之间的电影和FTO玻璃、P25纳米颗粒下层将扩大它们之间的接触面积,降低暗电流的发生。研究表明,TiO₂复合薄膜结合不同TiO的特点₂纳米结构,取得了较高的转换效率(37,38]。复合膜的覆盖物,TNT数组电影极大地提高DSSCs的光电性质。首先,TiO的独特结构₂纳米管阵列提供了一个很好的渠道TiO电子转移和促进电子传递₂光电极。第二,渠道的存在加速了染料分子的渗透到深膜电极,从而增加染料的吸附量。最后,电解质溶液扩散和转移率高,促进电子循环的过程。

为了研究阳极化时间的影响的显微图TNT数组,阳极处理实验在不同阳极处理时间(5 h, 12 h, 18 h, h 22日)相同的外部实验条件下进行。双层膜的横截面扫描电镜图像不同的阳极化时间如图5。如图5,纳米管的长度从7.13增加到30μm增加阳极处理时间从5 h 22 h。TNT阵列阳极化时间的影响主要体现在以下两个方面。(1)当阳极处理时间是不够的,有一个钛衬底的一部分,还没有形成一个完整的TiO的形态₂纳米管。(2)阳极处理时间是关键因素控制纳米管的长度。因此,它是非常必要的,制造高质量TNT数组通过控制阳极化时间合理。

3.3。紫外可见吸收光谱

双层光电极的光吸收能力有很大影响DSSCs[的光电性能39,40]。复合薄膜的吸收光谱在不同阳极化时间如图6。可以看出TiO的吸收峰₂光电极位于370 nm,和有光吸收边的波长200 nm - 300 nm。它是发现,阳极处理时间的增加,光吸收TiO的边缘₂光电极先增加然后减少,到达峰值在18 h。薄膜的厚度增加随着时间的增加,从而促进染料分子的吸附。然而,当阳极处理时间太长,碳纳米管的表面覆盖将抑制阳光的条目。因此,TNT的微结构阵列阳极化时间18 h有利于吸收的光。

3.4。光伏性能DSSCs

图7显示了光电流density-photovoltage (J- - - - - -V)基于TNT的DSSCs数组膜与不同阳极处理时间是1.5灯饰。短路电流密度()和开路电压()可以直接从获得的J- - - - - -V特性曲线。我们可以进一步计算填充因子(FF)和转换效率(η)根据和综述了在桌子上1。根据曲线在图7和数据表1转换效率(η)DSSCs可以达到最大值4.20%的18个小时的阳极处理,达到1.39%的最小值在5小时的阳极处理。的增加薄膜的厚度确保光电极有足够大的表面吸附的染料分子,和DSSCs光电转换效率的提高(41]。然而,当薄膜的厚度太厚,电子和电解液的扩散的传播将会慢下来,导致转换效率的降低。因此,存在一个阳极化时间做出最佳的电极膜厚度,和DSSCs有最好的光电性能。因此,DSSCs的光伏性能先增加,然后随阳极处理时间的增加而减小。最后,最高整体TiO的转换效率达到4.20%₂复合膜在18 h,短路电流密度(马)的9.98厘米⁻²开路电压(0.65 V),填充因数(FF)为0.65。

3.5。EIS分析

为了进一步研究基于TNT DSSCs数组的电子传递特性电影不同阳极处理时间,下的电化学阻抗谱(EIS)进行太阳照明和结果图如图8。如图8(一个),两个半圆形频率范围的奈奎斯特图10所示⁻²-10年⁵赫兹,代表两个不同的电荷传输过程(42,43]。等效电路图所示图的插图8(一个),从中我们可以获得R_年代,,R_w通过使用Z-view软件。R_年代由TiO的接触电阻₂/ FTO,飞机FTO阻力。是氧化还原电解质/ Pt的电荷转移电阻电极界面。R_w在TiO与电子转移关联₂电影和TiO的接口₂/氧化还原电解质。R_年代,,R_w数据表中列出不同阳极处理时间2。显然,从表2,我们可以看到TiO₂复合膜和阳极化时间18 h值最低和R_w阻力,分别是26.63Ω,26.45Ω。这些结果表明,TiO₂电极/电解液界面和电解液/ Pt接口18 h复合膜阳极处理时间的更高效的电子传递。

图8 (b)EIS光谱显示了预示阶段情节,显示不同的电荷转移过程的频率峰值。电子寿命()DSSCs在不同阳极处理时间可以通过使用下面的公式计算:(44),最大频率的低频峰值。如表所示2一生,电子()18 h DSSCs阳极化时间的时间比其他的电影。拥有更长的电子寿命,确保电子的发生周期TiO的另外一个原因₂复合膜在18 h转换效率最高。

4所示。结论

总之,我们已经成功地捏造TNT数组电影不同阳极化时间通过两步阳极氧化过程。并与TiO双层光电阳极₂纳米颗粒(P25)作为底层和TiO₂纳米管阵列(TNT数组)作为覆盖物在DSSCs电影制作了应用。实验结果表明,TiO的长度₂纳米管阵列阳极处理时间和TiO密切相关₂复合膜DSSCs取得的最高转换效率4.20%当阳极处理时间是18 h。因此,更高性能的DSSCs得到优化制备条件。

相互竞争的利益

作者宣称没有利益冲突。

确认

这项工作得到了国家自然科学基金委(51572072和51572072)和博士项目中国教育的基础(20114208110004)。这项工作还在经济上支持中国湖北武汉科技局(2013010602010209),中国湖北省教育委员会(D20141006),和中国湖北省科技部门(2015 cfa118)。这项工作还在经济上支持国家重点实验室材料合成和加工的先进技术(2016 - kf - 13)。

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