文摘

一系列的cd / 纳米复合材料具有不同Cd从P25 - Ti摩尔比合成 摘要采用微波水热法。产生粉末的特点是x射线衍射、电子显微镜、EDX和紫外可见漫反射光谱。吸附能力和样品光催化活性的研究以亚甲蓝为模型污染物。吸附试验表明,遵守Freundlich-Langmuir MB到样品的吸附等温线模型。吸附能力降低了如下: 。光催化测试的结果在高强度放电(HID)灯显示,cd / 粉与低Cd Ti摩尔比率比P25—表现出更高的活动 。cd / 样本有20%的cd / (TCd2)显示,大部分活动在所有这些样本。结果还表明,Cd Ti摩尔比的纳米复合材料具有显著的影响光降解的MB和增强的活动表现出的纳米复合材料,因为电子空穴复合率低。

1。介绍

传统染料减排策略基于物理化学过程和流体力学一直被认为是有效的1,2]。然而,问题仍在这些技术的成本和未来的可持续发展。也一直认为,水体的污染物转移到污泥的方法或其他固体系统从而迫使需要二次补救措施(3,4]。同样,传统的有氧和厌氧生物降解过程,如酶催化(1)通常被认为是不太有效,因为微生物不使用有机染料的颜色成分的食物,因此,染料在很大程度上仍未受影响(5]。这种状况导致了人们寻求更有效和具有成本效益的方法能够将有机染料转换为环保产品。

现有的研究(6- - - - - -8)表明,半导体光催化是一种潜在可行的过程完全矿化染料良性物质的能力。光催化是一个复杂的多步骤的过程,包括(9](a) photogeneration电荷载体( ),(b)分离、重组和交通运营商的光催化剂的表面,和(c)表面氧化还原反应。还原和氧化表面反应涉及电子和空穴的转移preadsorbed反应物。这些反应的速率取决于之间的电荷转移效率和速率光催化剂和底物。反过来,这取决于类型的催化剂和吸附物之间的联系。一个强大的和特定的链接(吸附)结果直接电荷转移引起更高的光催化活性。另一方面,一个软弱的基质吸附导致间接电荷转移和低光催化活性(10]。

在半导体在接受调查, 被认为是标准的,因为它是相对低廉,无毒,化学性质稳定(11]。此外,在与紫外线光致激发,它产生高度氧化孔(+ 2.53 eV和标准氢电极(她))和减少电子(−0.52 eV /她)生成的能力 , 激进的,超氧化物 在光降解[扮演重要角色12]。然而,不幸的是原始的 只是光敏当辐照与紫外线辐射地区的波长, 是≤ 纳米由于其较大的带隙。这个约束限制了利用地面太阳辐射 约3% - -5%。为了利用更多的地面太阳能和改进的有效性 ,它就必须扩展其光敏可见光区域。

对上面的结束,很多策略(13开发扩展的活动 在可见光区域。这些策略包括复合可见光积极与消极的阴极电位比半导体 (14,15cd等)。cd / 纳米复合材料的配置吸引了大量的利益,因为他们的带隙边缘的位置相对于彼此。变体形式的cd / 研究了纳米复合材料的可见光的光催化剂分解水(16- - - - - -18)和退化的自然污染物。表1列出了一些cd / TiO的2基于催化剂用于污染治理。

表1
不同类型的污染物通过cd / TiO退化2论文的基础。

CdS敏化的制备方法之一 温和的操作条件下微波合成纳米材料的方法。这种方法有几个优点,包括快速和均匀加热整个液体体积减少反应时间,提供了潜在的高控制成核和晶体生长26]。在这篇文章中,一系列的cd敏化 纳米复合材料具有不同Cd: Ti摩尔比内容(0.1 - -0.4)通过微波水热合成方法。cd上的内容的影响物理化学、光学、吸附、光催化复合材料性能的研究。

本研究的目标是(a)合成和表征一系列cd / 纳米催化剂具有不同Cd:从P25 - Ti摩尔内容 使用一个低功耗热液微波方法,(b)调查Cd的影响:钛含量对批样本研究的吸附能力和吸附动力学,和(c)确定和比较有机染料的光催化降解率(亚甲蓝)在不同催化剂下高强度放电(HID)灯照明。

2。材料和方法

2.1。材料

二氧化钛的技术( 奥尔德里奇),氯化镉(CdCl2h·2.52O, QRec)、氯化铵( 99.8%,化学R&M),氢氧化钠颗粒(氢氧化钠、Emsure)和硫脲( > 99%,默克公司)采购和用作收到没有进一步净化。类似地,亚甲蓝( ≥82%,西格玛奥德里奇),噻嗪染料类(计划的一员1),购买和使用作为评价基质的吸附能力和光敏样本。所有解决方案和分散生产与18.2 MΩ·厘米蒸馏去离子水。
方案1
亚甲蓝染料的结构式。
2.2。合成的敏化TiO的cd2论文的

在一个典型的过程,0.5克(6.3更易) 核心是分散在100毫升 CdCl2h·2.52O解决方案通过声波降解法50%振幅和脉冲体制的30年代和2 s 10分钟。100毫升1 mol / L 解决方案和50毫升 硫脲溶液(Tu)添加到上述混合物,用电磁搅拌器搅拌10分钟。pH值调整到10使用1 mol / L的氢氧化钠溶液。最后的胶体溶液(~ 350毫升)辐照持续在20%功率为20分钟(180 W)微波(MW)烤箱。允许辐照混合物冷却至室温过夜和沉淀被离心分离和提纯4周期和清洗绝对用去离子水和乙醇。本产品是指定TCd1。同样,其他论文的开始与不同的Cd: Ti的摩尔比例0.2:1、0.3:1和0.4:1是合成和指定TCd2, TCd3和TCd4分别。在所有的合成过程中,一个常数1:2摩尔比率氯化镉和硫脲是相对于使用Cd: Ti摩尔比。

2.3。描述

样品的结晶度和阶段结构使用菲利普斯分析x射线衍射仪研究了。进行了测量 辐射2θ值20°-80°的扫描速率 使用加速电压和电流的40个mV和40 mA,分别。形态结构和精细结构的细节样本观看和拍摄乔尔·肖特基场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)模型房子- 7600 f和日立h - 7100透射电子显微镜(TEM)。纳米复合材料的化学成分和能量色散x射线能谱(EDS)分析确定还在同一台机器上。紫外漫反射光谱(紫外)获得了日本岛津公司uv - 3600 UV-Vis-NIR分光光度计配备了 积分球。反射率测量( )被转换为等效吸收光谱使用所谓的Kubelka-Munk函数 (1)无限厚样本27]: 在哪里

在吸收边附近的地区,能源依赖的吸收系数( )给出了半导体的经典28关系: 在哪里 在电动汽车光子能量( , 辐射波长,海里), 带隙, 是一个常数,然后呢 也是一个常数,其值取决于光的性质转变(由光子吸收)和晶体结构的半导体。在半导体晶体,晶体动量守恒和电子转换遵循严格的选择(或转型)规则, 有价值的1/2,3/2 2和3 direct-allowed转换时,direct-forbidden, indirect-allowed,和indirect-forbidden分别29日]。另一方面,在非晶态,同质半导体、动量向量不是守恒,的价值 2无论过渡的类型晶体材料中发现相同的成分。

2.4。吸附研究

五铝箔包裹塞锥形烧瓶中使用了50毫升容量的批量吸附实验。0.05 g的photoadsorbent添加到每一个烧瓶包含25毫升的MB浓度的解决方案 , , , , ,分别。添加催化剂后,烧瓶在恒温瓶在150 rpm和激动 K为2 h。后立即2毫升整除来自每个瓶和离心机在5000 rpm上层清液中5分钟,其余MB含量确定spectrophotometrically通过阅读在664 nm的吸光度值。平衡数据cd / 复合吸附剂使用这个过程生成的。动力学数据也在相似的方式获得,但整除采取每隔20分钟最多2 h。两组数据的MB吸附平衡( 毫克/ g)和时间( ),每个瓶毫克/克,计算与30.] 在哪里 , , 代表初始浓度,在平衡浓度,浓度在时间 分别为MB(毫克/升)。 论文的质量吸附剂用于瓶(g),然后呢 是被吸附物的体积(左)在烧瓶(MB)解决方案。

2.5。光催化活性的测量

催化剂的光催化活性的系统研究了MB的降解实验。在一个典型的运行,0.10 g cd / 纳米复合材料加入250毫升MB的解决方案 。的解决方案是在黑暗中搅拌30分钟(基于adsorption-time实验)建立吸附/解吸平衡。随后,光催化降解的MB是由暴露混合白光照射从六个氙高强度放电(HID)灯(4300 K) 35 W在室温和大气压力。灯距地面10厘米的混合物。整除3毫升的来自photoreactor每隔20分钟,并迅速在5000转离心5分钟分离催化剂粒子。MB的脱色是监控通过记录每个上层清液的频谱之间的500 nm - 750 nm范围在日本岛津公司uv - 1800分光光度计。每个上层清液的吸光度在664纳米特征吸收峰浓度使用MB为标准的校准曲线。P25— 采用光催化剂的光催化活性作为比较的参考CdS / 在相同的实验条件下纳米复合材料。

3所示。结果与讨论

3.1。催化剂的表征
3.1.1。x射线衍射

的微晶阶段合成cd / 样本调查使用粉末x射线衍射(PXRD)测量。图1显示了PXRD获得的衍射图和参考模式的锐钛矿 cd和硫镉矿(六角)阶段。纳米复合材料的衍射图显示突出的山峰在2 的位置25.3°,37.8°,48.2°,54.1°,和55.1°归因于(101),(004),(200),(105)和(211)飞机的锐钛矿 匹配ICDD卡号21 - 1272。除了 山峰,TCd3和TCd4样品的衍射图显示新高峰 27.0°,28.7°,37.1°,48.2°,51.2°。这些山峰索引的反射(002),(101),(102),(110)和(112)飞机的六角cd根据ICDD卡号01 - 7112。CdS的山峰上不可见TCd1和TCd2衍射图。没有CdS高峰可能是因为CdS这些样本数量小于下限检测(31日]。观察到的进化趋势的cd峰值增加了加载 与类似的文献报道一致(32,33]。著名的山峰的扩大表明样品由纳米晶体。


图1
粉末x射线衍射模式的 cd论文的系统。标准衍射(棒)的散装锐钛矿模式 (黑色)和散装六角cd(顶部红色)显示为引用。
3.1.2。电子显微镜和EDX分析

样品形态和结构的细节得到了场发射扫描电子光谱(FESEM)。图2(一个)显示了松散聚集的商业 纳米颗粒约( )纳米长度和( )纳米直径。在数据2 (b)- - - - - -2 (e),cd上复合的影响 表面形态和颗粒。光盘加载后,所有由此产生的纳米复合材料样品包括巩固了粗糙的团聚体浮出水面。纳米粒子的表面能量会导致粒子聚集(34]。然而,在目前的研究中,严重的集聚水平和胶结观测的降水也可以部分归结于cd的表面和空隙 粒子。

(一)
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图2
对图像(一) 粒子,(b) TCd1, (c) TCd2, (d) TCd3, (e) TCd4纳米复合材料在150 k放大和5.0 kV SEI的信号。酒吧100海里。

图3显示了精细结构的细节 和纳米复合材料样品。谨慎的图片分析纳米复合材料(数据3 (b)- - - - - -3 (d))表明,样品由纳米颗粒的半球形的粒子在不同的发展阶段。

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图3
TEM图像(一) 粒子,(b) TCd1, (c) TCd2, (d) TCd3, (e) TCd4纳米复合材料在200 k放大。酒吧100海里。

样品的粒度增加Cd: Ti摩尔比率表明更多Cd沉积增加 。图4描述了变化的高斯适合大小分布直方图Cd从左到右:Ti比例增加。样本TCd1显示最窄的粒度分布TCd3展品最宽的。粒子大小的一个标准差TCd1, TCd2, TCd3, TCd4估计 海里, 海里, 海里, 分别nm。


图4
进化的粒径增加Cd: Ti摩尔比。

EDX元素内容(wt. %)合成的cd / 复合材料是列在表中2。结果表明,纳米复合材料由Ti、O, Cd,和年代,这进一步证实了存在Cd的样本。Cd和S含量的纳米复合材料增加Cd: Ti摩尔比率增加。图5显示了典型EDX TCd样本的光谱。

表2
元素成分和as-synthesized cd / TiO的带隙2论文的。

图5
代表EDX TCd4纳米复合材料的光谱。

3.1.3。紫外分析

图6显示了紫外可见漫反射光谱纯(博士) 与合成的浴室 )纳米复合材料。的 频谱显示只有一个强大的吸收紫外线的地区(虚线区域),但没有吸收可见区域(虚线区域B)。这是因为宽的带隙 这使得它活跃的只有在紫外线。另一方面,光谱的浴室 )系统显示重叠光谱来自二氧化钛(即。、330 nm - 390 nm)和cd(即。400 nm - 600 nm)。这个结果证实了研究结果的23,33),和其他类似的系统。随着Cd的图也显示:Ti摩尔比率(即。,CdS loading), the absorption edges of the nanocomposites shift towards longer wavelengths. The band gaps of the samples were estimated using the Tauc plot shown on the inset of Figure6和分项表2。纳米复合材料的带隙TCd1、TCd2 TCd3,和TCd4−0.25 eV,红移的−0.34 eV,−0.55 eV,−0.65电动汽车相比,带隙(3.35 eV) 。这个观察符合反向1型半导体纳米复合材料的典型行为系统(35和报告了相似的结果36]。总的来说,上述研究结果证实的成功合成可见光光敏cd / 纳米复合材料。


图6
室温紫外可见漫反射光谱的父母 和浴室 ( = 1 - 4)纳米复合材料光催化剂。插图是Tauc块 与 显示二氧化钛的带隙和核壳系统核心。
3.2。亚甲蓝的吸附、光催化作用
3.2.1之上。吸附等温线

图7显示了MB的块测量吸附数据上的父母 和纳米复合材料。概要文件的等温线似乎遵守朗缪尔模型或弗伦德里希模型。因此,确定模型,最好的描述了MB的吸附剂的吸附实验数据分析了利用朗缪尔(6)、弗伦德里希(7),Freundlich-Langmuir (sip) (8)模型。这些方程的非线性形式表示为(37] 条款 和 中定义的(4)。 是最大的单层吸附剂的吸附容量和 代表了朗缪尔吸附结合常数相关的能量: 在哪里 ( ), 弗伦德里希常数系统特征。这些参数表明吸附剂的吸附容量和吸附过程的好感度,分别为: 在哪里 和 是口平衡常数(L / g)和等温线模型指数,分别。

(一)
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(b)
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图7
(a)的MB,这些为不同的吸附剂作为平衡浓度的函数。其他面板显示非线性的实验数据(a) (b)朗缪尔,(c)弗伦德里希,(d) Freundlich-Langmuir模型方程。实验条件:pH = 7.44 K和初始MB吸附物浓度, 。

实验数据拟合非线性模型方程使用IGOR Pro v6.34A (WaveMetrics, Inc .,湖奥斯维戈,俄勒冈州,美国)。卡方检验( 拟合优度检验)被用来选择最好的模型描述了吸附过程。

非线性吸附数据获得符合不同的模型如图7 (b)- - - - - -7 (d)。从数据看来,所有的三种吸附模型描述了实验数据相当不错。然而,拟合参数的分析和拟合优度值( 总结如表)模型3呈现出不同的画面。分离系数的值( )的朗缪尔模型和异质性因子( )所有样本的弗伦德里希模型介于0和1表示热力学有利的吸附(38]。弗伦德里希模型预测低得多的吸附能力( 的吸着剂相比,实验值和最大的返回 错误值表明它不满意地描述吸附MB的样本。相比之下,最大单层能力( )预测的朗缪尔和sip模型显示良好的协议与实验值和小得多 值。更好的拟合和良好的相关性与这些模型表明他们获得足够的表征MB吸附的样品。基于卡方检验的标准,sip模型更好的模型,因为它会产生更好的拟合参数的系统除了TCd1。TCd1样本,朗缪尔和sip模型预测模型常数,因为口模型指数以来减少了朗缪尔模型常数( )(8)就是其中之一。因此,sip模型降低了朗缪尔方程。在文学中,几个作者报道朗谬尔MB染料的吸附行为在不同的吸附剂。这些吸附剂包括bamboo-based活性炭(39],P25-titania [40), 碳纳米管(41),而菲2O3激活碳(42]。在这个工作可能是由于复合 与cd可能改变吸附剂的表面化学。

表3
非线性朗缪尔,弗伦德里希,啜饮常量MB从问获得不同吸附剂上的吸附符合如图7 (b)- - - - - -7 (d)。
3.2.2。吸附动力学

的非线性形式Lagergren符合一级率(LPFO) [43)(9)和pseudo-second-order (PSO) (44)(10)动力学模型被用来研究时间对吸附的影响吸附剂MB的: 在哪里 是定义在早些时候(4)。 (最低−1), (g (mg分钟)−1一阶和二阶速率常数,分别 接触时间(分钟)。

图8(一个)显示了MB浓度资料与时间在黑暗的吸收过程中不同的吸附剂。资料表明,MB的初始吸附到不同的吸附剂是快。对于所有吸附剂,吸附容量的80%以上是达到吸附的前20分钟内。类似快速MB的初始吸收其他吸附剂已经在文献中报道41,45]。在平衡时,MB是由二氧化钛吸附比任何合成纳米复合材料如图8 (b)和8 (c)和列在表4。的吸收能力相对较高 可以归因于相比规模较小粒径的纳米复合材料。沉积/涂层表面的cd 导致产生的纳米复合材料的大小比父母的更大 (图4),结果在纳米复合材料的吸附能力下降46]。

表4
比较符合一级,pseudo-second-order吸附速率常数,计算和实验 在100 mg / L值获得不同photoadsorbents MB浓度。
(一)
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(b)
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(c)
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图8
(一)接触时间对MB的残余浓度的影响在不同的吸附剂。非线性符合符合一级(b)和(c) pseudo-second-order动力学模型的各种吸附剂吸附时间数据 = 100 mg / L, pH = 7.44, K。

预测的最大吸附容量( )和速率常数 和 独立的实验数据在表列出LPFO和PSO动力学模型4连同相应的拟合优度( )的值。PSO动力学模型显示更好的拟合数据(小 比LPFO模型值)。此外,吸附能力( )预测的PSO显示更好的协议与实验数据( )如表所示4。因此,算法模型接近吸附反应更满意地表示一个化学吸收作用的过程。

3.2.3。光催化降解

图的白色部分9(一个)显示了MB吸附物浓度与辐照时间的变化在不同的催化剂。从这张图,很明显,约3倍MB是被光催化过程的吸附(图)的黑暗部分。

(一)
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(b)
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图9
(a)的光催化降解的MB明显时间和独立的实验数据符合一级动力学模型在不同催化剂(白色部分)。(b)的比较明显的速率常数 MB的情节(蓝色)的光降解带隙(红色情节)相应的论文作为Cd的函数:Ti摩尔比。实验条件:0.1 g催化剂, K 35 W HID氙气灯照射。

根据实验结果(早些时候47,48),MB遵循异构的光催化降解符合一级Langmuir-Hinshelwood (LH)模型给出 在哪里 代表了最初的光催化降解率 , 反应物的浓度 , 辐照时间(分钟) 反应的速率常数 , 反应物的吸附系数 。在低浓度( )[49),(11)可以简化为表观速率方程: 在哪里 ( )是明显的一阶速率常数和 MB的初始浓度污染物。速率常数, ,是由非线性回归实验数据如图所示的破碎的线路图9(一个)。的 确定表中列出5,很明显从他们的价值观有显著改善纳米复合材料的光催化活性的 在当前的实验条件。6列的表5的比率 表明样品TCd1、TCd2 TCd3展览约5和2倍活动 。尽管TCd4大约相同的活动 。这些 值量化同意的报告结果19,33在类似论文的系统)。

表5
动力学参数及光催化降解效率( )在不同的cd / TiO MB的实现2。

图9 (b)显示了一个比较明显的率( MB的)的光降解不同的催化剂和相应的带隙。constant-molar率比图(蓝色)显示的变化速率常数的函数名义Cd: Ti摩尔比。图显示 同比增长迅速 0的摩尔比率(即。,父母的值 )的最大速度 为TCd2摩尔比率为0.2。此后,率急剧下降 与摩尔浓度进一步增加0.3,然后逐渐减少的 0.4的比率。相似,兴衰的光催化速率常数与cd加载已报告(33]。

在感光的区别 纳米复合材料是与各自的带隙。的 样品是一种宽禁带半导体(3.35 eV相当于370海里)最在紫外线感光性的。虽然这个实验中使用的HID光源产生的辐射能量在405 nm和475 nm之间的可见区域,一些紫外线也生成(50]。紫外线激活 生成一些载流子退化影响的MB。另一方面,由于纳米复合材料是活跃在可见光除了紫外线之外,更多的电荷载体是由这些样品去氧化生成更多的preadsorbed MB分子。其次,详细解释机制下,有更有效的电荷载体( )纳米复合材料样品的分离和长寿命提供了更多的机会比纯二氧化钛(氧化还原反应发生20.]。

一层的厚度/或电影一个粒子有深远的影响产生的综合电化学性能(51,52]。超过一定临界厚度,约束引起的高应变异质外延常常会导致界面缺陷。缺陷阻碍电荷载体分离和流动性,因为他们作为复合中心和陷阱(53,54]。这意味着,随着界面缺陷密度的增加随着膜厚度增加,纳米复合材料成为少电化学由于高电荷捕获载体和重组。在高Cd: Ti摩尔比,更多的Cd前体可用于增长。因此,越来越厚的概率cd外套表面二氧化钛也增加。因此,纳米复合材料厚外套和界面缺陷的产生从而减少感光。TCd3和TCd4 low-photoactivity的另一个可能的原因是由于他们大尺寸27.3和34.3 nm,分别。更大的粒子直径的意思 对有长途旅行之前particle-electrolyte接口。如果粒子直径 大于平均自由扩散长度, 和 的 和 分别,然后可能航空公司在内部生成的粒子可能不会达到参与氧化还原反应的接口(53]。此外,TCd3和TCd4 low-sorption MB;因此,当 就几MB吸附分子表面,存在反应[33]。

3.2.4。光催化剂的稳定性

评价催化剂的稳定性、回收降解测试进行TCd2使用过程中给出[55]。三个周期的重复实验,测试结果显示为块效率( 每克催化剂的质量() )与测试图10。TCd2展品良好的MB去除效率(85.9%)在第一次运行。效率下降了56%在第二运行/ g / g和18%在第二次运行。它可以推断,在目前的实验条件下,TCd2是一个稳定的催化剂降解的MB。自行车测试再次确认CdS纳米颗粒可以有效地固定在介孔基质和稳定通过双功能组。


图10
自行车为cd -降解曲线 与0.2 Cd: Ti摩尔比。
3.3。MB的光催化降解机制

建议的机制讨论MB降解的纳米复合材料光催化剂与图的编号的步骤11。当纳米复合材料系统(1)藏灯,照亮 和cd被激活并生成 和 在各自的传导和价带(2),因为条件乐队(CB)的cd的比这更负电位 (56),电子的CB cd迁移整个界面边界的CB 。同样,价带中产生的光子(VB) 这是在一个更积极的潜在迁移到VB cd是一个不太积极的潜力。生成的指控相反的迁移步骤(3)促进电荷载体分离,从而降低重组率(56,57]。这样可以确保更高浓度的表面电荷和足够长的一生参与氧化还原反应,因此,传授更高的光催化活动相比,纳米复合材料到父的选民。


图11
MB的光催化反应的方案图 / cd。

活动网站的电子转移 与吸附反应 形成过氧化物( )(4)。 与氢离子反应生成 ,分解羟基(14]。另一方面,被困cd洞也与吸附水和吸附MB分子反应生成 激进分子和MB转换产品(5),分别。大部分通过过氧化物生成羟基自由基反应路线和被困洞路线其余大部分MB和任何MB转换产品(TP)生产简单分子(8)。

4所示。结论

在这个工作中,可见光活性cd / 纳米复合材料包含各种光盘内容被成功合成使用微波水热合成。样品的光催化活性进行了研究以亚甲蓝为模型污染物。从获得的结果,可以得出以下结论:(我)的非线性与朗缪尔吸附数据,弗伦德里希,Freundlich-Langmuir (sip)等温线LPSO和PSO的吸附动力学模型表明,MB到父母 和cd / 纳米复合材料服从sip模型和算法模型,分别。(2)光催化氧化的良好预测了MB明显符合一级动力学基于Langmuir-Hinshelwood (L-H)模型。一般来说,二阶吸附率( )是关于一个数量级高于表观速率常数( )。(3)光催化的结果表明,Cd: Ti摩尔比率有显著影响光降解的MB。较低的样本Cd: Ti内容展示活动的4 - 5倍,高Cd: Ti内容的活动 。

利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

承认

作者欣然承认教育部提供的财政支持,马来西亚政府通过资助FGRS / 1/11 / TK /芬欧蓝/ 02/34,日期为2011年8月1日,俄罗斯项目批准号05 - 02 - 12 - 2193 -俄文。