评价La-Doped介孔生物活性玻璃作为吸附剂和去除水溶液亚甲蓝的光催化剂gydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

一系列La-doped介孔生物活性玻璃(BG-La)材料具有优良的生物安全和hypotoxicity已经准备和测试作为吸附剂。这项研究的目的是评估的可能性利用BG-La吸附去除的亚甲蓝(MB)水溶液和测试这种新材料的吸附和解吸行为。pH值等工艺参数影响吸附行为,接触时间,初始浓度和MB的光催化降解系统地调查。结果表明,BG-La拥有很高的去除率(gydF4y2BaRgydF4y2BaMB), BG-La显示光催化效果优于纯的介孔生物活性玻璃(BG)。此外,MB加载BG-La很容易眠与酸溶液由于其电负性和介孔结构。结果表明,这些材料可以使用染料污染物的去除候选人由于其高去除率,优良的光催化效果,解吸性能和可重用性。gydF4y2Ba

1。介绍gydF4y2Ba

环境污染主要是由于工业生产过程的废物管理不当,没有环保意识的肆意发展,它是一个重要的因素对于地球的可持续发展。特别是,有机污染物(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba),包括染料(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)和农业废物(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)被释放到环境中,可以在大气中长距离运输,水和土地。因此,为了净化的水,许多技术一直在发展中国家和发达,如膜过滤技术(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba],凝聚和絮凝技术[gydF4y2Ba6gydF4y2Ba),电化学氧化技术(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba),吸附技术(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba10gydF4y2Ba)、生物处理技术(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba,gydF4y2Ba11gydF4y2Ba),和先进的氧化过程(AOP) (gydF4y2Ba12gydF4y2Ba]。然而,所示的一些技术在实践中效果并不理想。但由于操作简单和高成本效益,吸附技术被认为具有良好的工业应用前景的水处理技术。介孔材料作为一种新型吸附剂,引起了广泛关注,其比表面积大,孔隙度高,等等。和介孔生物活性玻璃除了具有传统介孔材料的特征也具有较高的生物活性,因此许多研究人员专注于介孔生物活性玻璃(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba]。镧光电磁等有良好的物理性质;它可以形成不同的性能的新材料与其他材料混合大大提高其质量和性能。gydF4y2Ba

但La-doped介孔生物活性玻璃材料到目前为止很少被报道。在这个工作中,La-doped介孔生物玻璃制备采用溶胶-凝胶法将亚甲蓝溶液,和不同的初始条件对去除效率的影响进行了研究。的光催化活动和可重用性BG-La也被检查。gydF4y2Ba

2。材料和方法gydF4y2Ba

2.1。试剂和解决方案gydF4y2Ba

原硅酸乙酯(teo),硝酸镧(La(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba 6小时gydF4y2Ba_2gydF4y2BaO)、无水乙醇、磷酸三乙酯(TEP)和硝酸钙(Ca(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba 4 hgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO)从天津Kermel购买化学试剂有限公司,有限公司Polyoxyethylene-polyoxypropylene-polyoxyethylene三嵌段共聚物P123)从奥尔德里奇购买。浓盐酸是购自天津风船化学丽晶有限公司有限公司亚甲蓝是购自天津新的精细化工产业发展中心。上面的分析纯试剂。gydF4y2Ba

2.2。合成BG-LagydF4y2Ba

一系列BG-La (SiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba-CaO-PgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_5gydF4y2Bala)解决方案与五种不同的化学成分是准备在之前报道的方法(gydF4y2Ba14gydF4y2Ba]。简单地说,4.0克P123溶解在50毫升乙醇作为解决方案;预定数量的teo, Ca(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba 4 hgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO, TEP和1.0毫升的0.5 M盐酸溶解在10毫升乙醇和投入的解决方案;0.187克(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba 6小时gydF4y2Ba_2gydF4y2BaO在20毫升蒸馏水溶解,注入溶液,室温下搅拌24 h。样本完全干后,他们在800°C 10 h煅烧产生BG-La流动的空气。反应物的量,最后的作品,和样品的名字列在表中gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。SiO的摩尔比例(百分比)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba曹(S)和(C)是用来表示BG-Las不同成分和PgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_5gydF4y2Ba在所有的样品内容保持5%。gydF4y2Ba

2.3。特征gydF4y2Ba

水晶阶段和结构的样本被x射线粉末衍射仪(XRD、D8-Advance、力量、德国)使用铜KgydF4y2BaαgydF4y2Ba辐射(gydF4y2Ba)和固定电源(40.0 kV, 40.0 mA)。进行了x射线光电子谱(XPS)对ESCALAB 250电子能谱仪(美国热费希尔科学)使用全色盲者Al Kalph 150 W x射线激励源。考察了样品的形态和微观结构场发射扫描电子显微镜(SEM、日立x - 650 b、日本)和高分辨率透射电子显微镜(TEM,杰姆- 2010、JEOL、日本)。NgydF4y2Ba_2gydF4y2Baadsorption-desorption等温线得到Chemisorption-Physisorption分析仪(美国Quantachrome Autosorb-1-C)在77 K下连续吸附条件。打赌和BJH分析是用来确定表面积,孔隙大小分布和孔隙体积。gydF4y2Ba

2.4。批量吸附实验gydF4y2Ba

吸附实验进行联系0.60克BG-La 25毫升的MB解决不同初始浓度(5-50 mg / L)。等一系列锥形烧瓶以恒定的速度被动摇150 rpm的摇晃在298 K水浴。然后解决方案是在5000转离心5分钟和最初的(gydF4y2Ba)和平衡(gydF4y2Ba)浓度进行了分析使用紫外分光光度计(北京分析通用仪器有限公司,有限公司,图- 1810,中国)通过监控波长的吸光度变化最大吸光度(668海里)。MB的去除效率(gydF4y2Ba)是由下列公式计算:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba和gydF4y2Ba分别是初始的和最终的浓度(毫克/升)。实验在不同的时间间隔确定动力学参数。gydF4y2Ba

研究了pH值对吸附容量的影响,进行了吸附实验在不同的pH值。溶液的pH值控制吸附平衡后2.0 - -12.0通过添加盐酸或氢氧化钠溶液。gydF4y2Ba

2.5。光催化作用gydF4y2Ba

光催化活性是评价通过测量MB解决方案的分解辐照在紫外线照射下(紫外灯、飞利浦、德国莱茵4 W / G4T5,在365海里)。组成的定制搅拌好坦克photoreactor六4 W石英管(证件1厘米)安排接受平等的光强度是用于测试。高搅拌速度的400 rpm是用来避免外部质量传递限制在光催化反应。光催化剂是定居在120分钟的水中悬浮体在黑暗中达到吸附平衡实验前应与MB。在实验期间,3.0毫升的样品是在不同的时间间隔,然后在5000转离心5分钟和分析得到上清液用紫外分光光度计稍后讨论。gydF4y2Ba

3所示。结果与讨论gydF4y2Ba

3.1。表征BG-LagydF4y2Ba

小角度的地区典型的XRD BG-La-2模式如图gydF4y2Ba1(一)gydF4y2Ba。小角x射线衍射模式表现出衍射峰在0.5 - -1.5°的范围;三个明显的衍射峰,分别属于P6毫米晶系SBA-15(100),(110)和(200)晶面,证明了存在的六方对称结构的特点BG-La-2材料(gydF4y2Ba15gydF4y2Ba]。此外,它可以观察到从图gydF4y2Ba1 (b)gydF4y2Ba没有镧(III)的衍射峰出现在2gydF4y2BaθgydF4y2Ba= 10 - 35°,这表明镧(III)小掺量或镧(III)散落在生物玻璃。gydF4y2Ba

TEM分析调查BG-La材料的微观结构和多孔安排模式。结果如图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(一)-gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(e), BG-La材料均匀并定期排列孔隙平均孔径。随着红色标志如图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(一),gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(b),gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(c)gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(e),样品1 - 3和5通道有序的二维六方结构,与XRD测试结果一致。BG-La的形态结构特点是SEM,如图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(f)。它可以观察到,没有明显的晶体形成和BG-La存在于非晶状态。gydF4y2Ba

NgydF4y2Ba_2gydF4y2Baadsorption-desorption等温线和BG-La-2材料的孔隙大小分布如图所示gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。氮adsorption-desorption等温线可以确定为IV型等温线介孔结构的特征。介孔样品展示的磁滞回线gydF4y2Ba0.4到-0.8之间。磁滞回线可能是由于结构粒子中孔隙的存在。示例显示了一个2和3 nm之间的孔隙大小分布集中。列出了详细的结构和多孔参数表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

XPS BG-La-2的光谱图所示gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。五个突出强烈的山峰被显示在图gydF4y2Ba4(一)gydF4y2Ba显示的主要元素BG-La-2样品。峰值为854.8 eV对应La3dgydF4y2Ba_3/2gydF4y2BaXPS谱(图gydF4y2Ba4 (b)gydF4y2Ba)。和两个峰对应La3d 841.2 eV和836.4 eVgydF4y2Ba_5/2gydF4y2Ba(图gydF4y2Ba4 (b)gydF4y2Ba);这是双峰现象;双峰现象的出现和强度反映了镧得到O2p电子能力的能力,也就是说,la o共价的大小(gydF4y2Ba16gydF4y2Ba]。上述结果表明La的存在gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba在BG-La材料(gydF4y2Ba17gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

3.2。操作条件对MB吸附的影响gydF4y2Ba

3.2.1之上。接触时间的影响gydF4y2Ba

在相同的初始条件BG-La-1 ~ 5,分别测试了吸附平衡时间和结果如图gydF4y2Ba5gydF4y2Ba。BG-La-1和2 2 h内达到吸附平衡,如图gydF4y2Ba5gydF4y2Ba,BG-La-3 ~ 5 6 h内达到吸附平衡。的去除率gydF4y2BaBG-La-1和2 5分钟内达到了95%以上,达到吸附平衡后的去除率接近100%;这也反映出他们的好的介孔结构。gydF4y2Ba

3.2.2。初始溶液pH值的影响gydF4y2Ba

溶液的pH值是另一个重要的因素在确定吸附剂的吸附性能。图gydF4y2Ba6gydF4y2Ba显示由BG-La吸附剂的吸附量的变化MB初始溶液的pH值从2到12。指出吸附MB到BG-La-2是大大受到初始pH值和去除率增加随着pH值的增加。观察最大的染料吸附在pH值10.0。从吸附剂的结构分析,污染分子,众所周知,这些指控的吸附染料组在吸附剂表面是主要由表面电荷的影响进而影响溶液的pH值(gydF4y2Ba18gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

3.2.3。最初的MB浓度的影响gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba7gydF4y2Ba显示初始MB浓度的影响(5、10、20、30、40、50 mg / L) BG-La-1 ~ 5和无掺杂介孔生物活性玻璃(BG-1 ~ 5)。它可以很容易地观察到BG-La-1 ~ 5的去除率高于BG-1 ~ 5,和去除率随着初始MB浓度的增加减少。如图gydF4y2Ba7 (b)gydF4y2Ba,BG-La-2保持较高的去除效率在不同初始浓度,及其去除率在99%以上。gydF4y2Ba

3.3。吸附动力学gydF4y2Ba

在我们先前的研究中,注意到BG-La的吸附能力有直接相关的表面积和孔隙结构。因此,在本节中,BG-La-2最大的表面积和定期的多孔结构进行优化的吸附剂。gydF4y2Ba

吸附动力学的研究预计,因为它可以提供信息的吸附机制。符合一级动力学模型和pseudo-second-order动力学模型被用来研究MB BG-La上的吸附动力学。符合一级动力学模型表达了以下方程:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba是符合一级反应的速率常数(最小值gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}),gydF4y2BaMB的去除量平衡(毫克/克)和gydF4y2Ba删除的MB在任何时间吗gydF4y2Ba(最小值)。吸附动力学图所示gydF4y2Ba8gydF4y2Ba和的值gydF4y2Ba和gydF4y2Ba展示在表gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。实验的价值gydF4y2Ba(gydF4y2Ba)不同意计算gydF4y2Ba(gydF4y2Ba)和相关系数的值(gydF4y2Ba)相对较低。这表明,吸附过程符合一级模型不符合。gydF4y2Ba

pseudo-second-order模型表示为gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba是pseudo-second-order反应的速率常数(g / min)(毫克),可以通过图的斜率计算gydF4y2Ba与gydF4y2Ba。的值gydF4y2Ba大于0.99 MB的浓度。从图可以看出gydF4y2Ba9gydF4y2Ba和表gydF4y2Ba3gydF4y2Ba,一个好的协议涉及之间的实验gydF4y2Ba(gydF4y2Ba)和计算gydF4y2Ba(gydF4y2Ba)值,表明pseudo-second-order来描述吸附过程的适用性BG-La染料MB。gydF4y2Ba

动力学数据分析上述动力学方程,计算表和相应的参数gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。相关系数的值(gydF4y2Ba)从pseudo-second-order获得动力学(> 0.99)高于符合一级动力学和的值gydF4y2Ba更接近实验获得吸附能力(gydF4y2Ba),因此pseudo-second-order动力学可以合理地描述吸附过程的吸附系统。gydF4y2Ba

3.4。吸附等温线gydF4y2Ba

吸附等温线是重要的描述溶质与吸附剂,它是至关重要的优化一个吸附过程表明吸附分子之间的分配自己的液体和固体阶段直到吸附过程达到一个平衡状态。不同的等温线模型用于分析吸附平衡数据。一个精确的数学描述吸附过程的吸附过程是不可或缺的可靠预测和定量比较的吸附行为。在目前的研究中,分析了吸附平衡数据的朗谬尔和弗伦德里希等温线模型。gydF4y2Ba

朗缪尔等温线模型应用于分析MB分子之间的相互作用和BG-La吸附剂在吸附过程达到平衡。它假定吸附过程是单层的,这意味着没有进一步吸附发生一次吸附发生在吸附剂上的特定网站。因此,吸附强烈与吸附剂的表面积和驱动力,如London-van范德华力。表达的关系如下:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba在平衡吸附物的液相浓度(毫克/升),gydF4y2Ba被吸附物吸附的数量在平衡(毫克/ g),gydF4y2Ba最大吸附容量(毫克/ g),然后呢gydF4y2Ba朗缪尔常数相关的能量吸附(L /毫克)。gydF4y2Ba

弗伦德里希等温线模型是一个经验方程,一般应用于多层吸附,吸附热的非均匀分布和异构吸收剂表面亲和性。方程描述如下:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba和gydF4y2Ba弗伦德里希常量,它代表的吸附容量和吸附强度,分别。的大小gydF4y2Ba合格的异质性程度的吸附剂表面和吸附的好感度。如果gydF4y2Ba,吸附过程是有利的和新吸附剂的表面上形成吸附网站。gydF4y2Ba和gydF4y2Ba可以获得的截距和斜率线性ln的阴谋gydF4y2Ba与gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

相关参数计算基于朗缪尔和弗伦德里希和列在表中gydF4y2Ba4gydF4y2Ba,弗伦德里希等温线的MB BG-La如图gydF4y2Ba10gydF4y2Ba。BG-La-3 ~ 5不符合朗缪尔等温线模型。根据系数(gydF4y2Ba),建议在BG-La MB的吸附是由弗伦德里希等温线模型比朗缪尔等温线。这些结果表明,MB分子不是保税作为单层BG-La吸附剂的表面上。更高的吸附容量(gydF4y2BaBG-La-2)可能是由于更大的表面积和介孔结构。gydF4y2Ba

3.5。热力学参数gydF4y2Ba

热力学参数估计的影响,温度对MB吸附到BG-La和反映吸附机制和行为。它包括焓变化(gydF4y2Ba),吉布斯自由能变化gydF4y2Ba),熵变(gydF4y2Ba),他们评估由以下方程:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba是朗缪尔平衡常数(L /摩尔);gydF4y2Ba和gydF4y2Ba代表通用气体常数(8.314 J /摩尔K)和系统温度(K)和热力学参数显示在表gydF4y2Ba5gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

的负面反映gydF4y2Ba是自发的和可行的。此外,减少gydF4y2Ba在温度和增加gydF4y2Ba表明该吸附是更好的在更高的温度。此外,gydF4y2Ba建议增加随机性在固溶体接口固定BG-La (MB到活跃的网站gydF4y2Ba19gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

3.6。光催化降解亚甲基蓝在水里gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba11gydF4y2Ba描绘了一个块gydF4y2BaMB的退化和时间准备BG-La-1紫外线辐照下~ 5。有人指出MB到BG-La-1 ~ 5的退化是极大地受到紫外线照射和去除率增加随着时间的增加。所有的材料达到降解平衡在2 h和BG-La-2仍然保持着很高的去除率(> 99%)。此外,去除率BG-La-4降解平衡的和5显著增加约10%相比,吸附平衡的去除率。这表明镧掺杂介孔生物玻璃的光催化降解能力。gydF4y2Ba

3.7。BG-La的稳定性和可重用性gydF4y2Ba

稳定性和可重用性能力为吸附剂的实际应用具有重要意义。这样的吸附剂具有良好的吸附能力以及高可重用性会降低二次污染和总体成本。因此,BG-La的重用实验进行评价可回收的可用性。BG-La-1 ~ 5是溶解的质量相同,分别在相同体积的MB的解决方案(20 mg / L);达到吸附饱和后重用进行了实验,500°C的再生产品烤1 h。图gydF4y2Ba12gydF4y2Ba显示了TEM图像再生产品。再生产品的微观结构和多孔安排模式原始产品主要是一样的。adsorption-regeneration实验被重复10次,然后可重用性的数据,如图gydF4y2Ba13gydF4y2Ba。它可以观察到,去除率的下降趋势BG-La再生产品的5倍后成为减缓adsorption-regeneration实验,和BG-La-1和2仍然保持高迁移率(> 90%)后adsorption-regeneration实验的10倍。因此,BG-La材料预计将使用反复在垂死的废水处理。gydF4y2Ba

4所示。结论gydF4y2Ba

BG-La简单合成方法提出了在目前的工作;平均孔隙直径约2.5纳米通道有序的二维六方结构。在浴吸附实验,证明了吸附非常受pH值的影响,初始浓度和温度。动力学的研究证明了吸附过程同意pseudo-second-order动力学。很合身的平衡研究弗伦德里希等温线模型。热力学参数表明,吸附在更高的温度下要好。此外,BG-La显示良好的可重用性能力和催化活性使这些材料可能在环境的应用程序。gydF4y2Ba

利益冲突gydF4y2Ba

作者宣称没有利益冲突有关的出版。gydF4y2Ba

确认gydF4y2Ba

作者感谢中国国家自然科学基金会的资金支持(没有。30901221)和天津科委基础(没有。10 jczdjc17100也没有。14 jczdjc38100)。gydF4y2Ba

引用gydF4y2Ba

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