氧气和过氧化氢对一氯苯的光催化降解gydF4y2Ba水中悬浮体gydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

氧气和过氧化氢的影响(gydF4y2Ba)的降解和矿化一氯苯(MCB)在紫外线/gydF4y2Ba过程进行调查。实验结果表明,氧是确定参数为促进光催化降解。氧气的存在减少了所需照明时间的完整衰变MCB从240到120分钟。MCB紫外线/的光催化降解gydF4y2Ba/gydF4y2Ba光催化是一个简化的两步连续动力学。降解速率常数(gydF4y2Ba和矿化gydF4y2Ba)从0.016增加到0.046分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}从0.001到0.006分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}分别的初始浓度溶解氧(做)从1.6增加到28.3毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。由于这一事实gydF4y2Ba作为一个电子和羟基自由基(gydF4y2Ba清道夫,添加gydF4y2Ba应该在合适的剂量范围内提高MCB的退化和矿化。最优gydF4y2BaMCB退化剂量为22.5毫克gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},而最有效的gydF4y2BaL MCB矿化剂量为45.0毫克gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。为了高的不利影响最小化gydF4y2Ba剂量,包括捕获的gydF4y2Ba激进分子和竞争吸附,提高光催化降解的MCB,顺序的补充gydF4y2Ba是建议。逐步增加的gydF4y2Ba45.0毫克的剂量LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}观察,一个完整的破坏MCB的120分钟内照射。此外,矿化效率约为87.4%,240分钟的照明时间。gydF4y2Ba

1。介绍gydF4y2Ba

在近几十年来,有机污染物的控制已经收到了大量的关注和品种。然而,传统的生物、物理和化学技术是无效的和限制对有毒的破坏和顽固的有机污染物。多相光催化,一个所谓的先进的氧化过程(aop),提供了一个先进的氧化能力的污染物减排(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba2gydF4y2Ba]。许多研究人员得出结论,紫外线/ TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba过程是一种很有前途的技术降解和矿化的有机基质在空气和水媒体无害的最终产品(gydF4y2Ba3gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba6gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

紫外线/ TiO的机制gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba过程已经被广泛的讨论在文献[gydF4y2Ba7gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba9gydF4y2Ba]。当TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba辐射光能量等于或高于其带隙,电子(gydF4y2Ba从价带)可以兴奋传导带和留下一个洞(gydF4y2Ba在价带)gydF4y2Ba 如果保持电荷分离,配对gydF4y2Ba可能会迁移到表面的光催化剂。在水相,光诱导的hgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba显然能够氧化表面羟基或surface-bond水分子产生高活性和非选择性羟基自由基(gydF4y2Ba)(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)。的gydF4y2Ba自由基被认为是主要的氧化物种造成的光催化降解有机基质(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba12gydF4y2Ba]。然而,gydF4y2Ba可以重组gydF4y2Ba(gydF4y2Ba3gydF4y2Ba),导致光诱导的的可用性下降gydF4y2Ba(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba,gydF4y2Ba14gydF4y2Ba]。没有电子受体,限制归因于的重组gydF4y2Ba对会降低光催化效率和导致辐射能量损失。因此,抑制的重组gydF4y2Ba对是一个重要的考虑在提高光催化的性能退化。gydF4y2Ba

在这项研究中,氧气和过氧化氢(gydF4y2Ba)被选为电子受体。一氯苯(MCB),一个疏水的挥发性有机化合物(挥发性),被选为模型化合物。目前的工作目标是评估和氧的影响gydF4y2Ba光催化降解的MCB。的浓度的变化与不同的氧气浓度和MCBgydF4y2Ba剂量是检查。此外,矿化的程度也估计通过测量总有机碳(TOC)的浓度MCB的解决方案。gydF4y2Ba

2。材料和方法gydF4y2Ba

2.1。材料gydF4y2Ba

锐钛矿TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba粉与特定打赌面积9.3gydF4y2Ba^2gydF4y2BaggydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}和150海里的主要粒度从穿越购买有机食品,作为收到。试剂级MCB (CgydF4y2Ba_6gydF4y2BaHgydF4y2Ba_5gydF4y2BaCl, MW = 112.56,密度= 1.106克毫升gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}蒸汽压= 12毫米汞柱25°C,和水溶性= 494毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}在25°C)从默克公司获得纯度超过99%。gydF4y2Ba从丙烯酰胺化学(30%)获得。其他化学物质用于分析,包括乙腈、乙酸、苯二甲酸氢钾,磷酸,peroxydisulfate钠均为分析纯。纯gydF4y2Ba和gydF4y2Ba气体和空气被用来调整初始浓度溶解氧(做)所需的水平。去离子水是用于解决方案准备。gydF4y2Ba

2.2。实验仪器和程序gydF4y2Ba

一个空心圆柱photoreactor工作能力为2.5 l和配备一个水套用于这项研究。冷却水从恒温槽(TUNGTEC脾俞)通过photoreactor流传夹克将温度保持在30°C。辐照进行使用15 W blacklight灯(F15T8 BLB, UVP)最大排放在365海里。紫外线灯是垂直沉浸在石英管放置在photoreactor的中心。photoreactor内部的光强度,以钾ferrioxalate光量测定,为5.68gydF4y2BaμgydF4y2Ba爱因斯坦gydF4y2Ba。反应混合物是由一个电磁搅拌器不断搅拌TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba粒子悬浮。gydF4y2Ba

两个系列的实验进行了检查和氧的影响gydF4y2Ba光催化降解的MCB。MCB的解决方案准备,之前所有的去离子水第一次被清除gydF4y2Ba在30分钟内气体的数量降到最低。随后,净化空气或去离子水gydF4y2Ba气体获得预定的浓度。MCB的初始浓度是固定在0.1毫米的gydF4y2Ba剂量为1.0 g LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},除非另有说明。解决方案的初始pH值调整到7稀氢氧化钠或通过添加合适的卷gydF4y2Ba解决方案。经过30分钟的预拌在黑暗中,紫外灯开启启动光催化降解。gydF4y2Ba

实验程序gydF4y2Ba类似于oxygen-assisted批资助建设一批。在这种情况下,英国的解决方案是准备使用去离子水所缺氧gydF4y2Ba气体。后gydF4y2Ba粉添加到解决方案,与稀氢氧化钠溶液的pH值调整到7或HNOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba解决方案。辐照之前,暂停在黑暗中磁搅拌30分钟。后的gydF4y2Ba暂停,紫外线灯被打开。gydF4y2Ba

在给定的辐照时间间隔,样本撤出辐照。这些收集到的样本通过0.22立即离心和过滤gydF4y2BaμgydF4y2Ba米微孔过滤器进行进一步分析。gydF4y2Ba

2.3。分析方法gydF4y2Ba

剩余MCB测量是由高效液相色谱法(7900年Biotronik高效液相色谱BT)配备一个线性紫外线指数200紫外检测器和一个ODS2 C18柱(长25厘米,内径4.6毫米)。流动相是由乙腈(70%)、水(29%)、乙酸(1%)和流率保持在1.5毫升分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。检测波长选择检测MCB 265海里。TOC分析仪(o . i分析模型700)配备了非色散红外探测器(NDIR)是用来监控TOC的浓度。氧气的浓度是量化膜电极(320年Oxi WTW)。gydF4y2Ba

3所示。结果与讨论gydF4y2Ba

3.1。直接光解和gydF4y2Ba资助建设光解gydF4y2Ba

两个实验进行了初步估计的贡献直接光解和gydF4y2Ba删除MCB资助建设光解。英国浓度的变化在辐照可以看到图gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。直接光解,有大约42.8%降解MCB经过240分钟的照明时间。这个结果暗示,紫外线的降解有明显贡献MCB同意观察报告的其他研究人员gydF4y2Ba15gydF4y2Ba]。MCB浓度的变化符合指数衰减曲线,表明MCB的直接光解后的伪一阶动力学模式。与自然对数线性回归得到规范化浓度对照明时间。降解速率常数计算是0.002分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。gydF4y2Ba

为了评估的降解能力gydF4y2Ba资助建设光解,辐照实验条件下进行的gydF4y2Ba等于22.5毫克剂量LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。对应获得的实验结果记录在图gydF4y2Ba1gydF4y2Ba,发现MCB的浓度逐渐降低辐照期间。MCB退化的程度gydF4y2Ba资助建设光解的240分钟内辐照大约是60.2%,伪一阶退化速率常数为0.004分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。典型的时间MCB的紫外线和浓度gydF4y2Ba在紫外线照射下类似。这是说,gydF4y2Ba有一个极低的吸收紫外线的365海里(gydF4y2Ba16gydF4y2Ba),因此,代gydF4y2Ba激进分子的光解gydF4y2Ba将无关紧要。结果,可见MCB衰减主要可以归因于直接光解。此外,可以解释为额外的MCB降解氧化的能力gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

3.2。紫外线/ TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba/ OgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba光催化作用gydF4y2Ba

3.2.1之上。退化MCBgydF4y2Ba

的光催化降解MCB的依赖初始浓度的研究范围从1.6到28.3毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。典型的时间MCB浓度在光催化降解如图gydF4y2Ba2(一个)gydF4y2Ba。我们可以看到,当TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba悬架被暴露在紫外线、英国浓度明显减少照明时间相比,相同的实验没有TiO的执行gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba。直接光解和UV / TiO的区别gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba/gydF4y2Ba光催化作用表明,紫外线和TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba光催化剂在一起对MCB的退化有显著影响。自gydF4y2Ba自由基是紫外线/ TiO的关键特性gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba相关过程,MCB的退化主要是生成的gydF4y2Ba激进分子。gydF4y2Ba

指图gydF4y2Ba2(一个)gydF4y2Ba氧气的存在,导致了光催化降解。完全破坏MCB观察后240分钟的照射下进行实验时的初始浓度等于1.6毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。此外,对于初始浓度28.3毫克的LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}完成所需的照明时间衰变MCB减少到120分钟。在辐照的消耗做浓度,因为记录在图gydF4y2Ba2 (b)gydF4y2Ba证实,氧参与了光催化降解。因此,改善MCB的退化,这是有关增加初始浓度,可以归因于这样一个事实,即氧作为电子受体光诱导的陷阱gydF4y2Ba(gydF4y2Ba17gydF4y2Ba,gydF4y2Ba18gydF4y2Ba]gydF4y2Ba 通过减少氧气gydF4y2Ba活性超氧化物自由基阴离子(gydF4y2Ba)是(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)。同时,gydF4y2Ba对重组是克制。稳定的主要载体导致促进代gydF4y2Ba激进分子。此外,其他氧化物种等gydF4y2Ba和gydF4y2Ba也形成了(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)- (gydF4y2Ba7gydF4y2Ba)。这是相信额外的gydF4y2Ba激进分子会通过顺序产生反应(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba,gydF4y2Ba19gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba21gydF4y2Ba]。因此,增加浓度会加速退化MCB。gydF4y2Ba

3.2.2。矿化的MCBgydF4y2Ba

TOC在光催化降解的衰变是监测评估MCB的矿化。从情节如图gydF4y2Ba2 (c)gydF4y2Ba,改善矿化的MCB的氧气被观察到。矿化效率从93.1%上升到42.6在240分钟的辐照作为初始浓度从1.6到28.3毫克的LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。类似的观察已报告在文献中对其他模型化合物(gydF4y2Ba22gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba24gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

初始浓度的17.9和28.3毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}240分钟后,仍有可测量的浓度的照明时间。从光催化系统中有足够的氧气,TOC不变地在光催化降解减少。此外,除了电子受体功能,氧气也可以参与氧化反应,促进矿化的有机基质和中间体gydF4y2Ba25gydF4y2Ba,gydF4y2Ba26gydF4y2Ba]。因此,TOC衰变的抑郁是归因于缺乏氧气参与光催化降解之后的较低的初始浓度。gydF4y2Ba

比较数据gydF4y2Ba2(一个)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba2 (c)gydF4y2Ba表明,TOC衰变照明时间与英国退化。然而,应该注意的是,完全消失MCB发生在120到240分钟的照射在不同初始浓度,而残余TOC还观察到。这一现象暗示瞬态有机中间体可能出现在光催化体系。gydF4y2Ba

3.2.3。两步连续动力学gydF4y2Ba

基于光催化体系的总有机碳浓度、质量平衡可以表示为(gydF4y2Ba27gydF4y2Ba,gydF4y2Ba28gydF4y2Ba]gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba系统中的总有机碳浓度,gydF4y2Ba是英国的碳浓度在时间吗gydF4y2Ba,gydF4y2Ba中间体的碳浓度在时间吗gydF4y2Ba。相应地,碳浓度中间体可以确定从MCB的浓度和TOC。图gydF4y2Ba2 (d)gydF4y2Ba说明了中间体碳浓度的变化对不同初始浓度在MCB的光催化降解。可以看到,第一中间体积累和分解。gydF4y2Ba

通过中间体MCB发生矿化以来,一个简化的两步连续动力学可以用来描述的光催化降解gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba,gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba]gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BaMCB的降解速率常数和吗gydF4y2Ba矿化速率常数的中间体。光催化降解的最终产品可有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba,和相关的无机离子。在每一步gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)被认为是一个一阶和不可逆转的反应。应用两步连续动力学、碳浓度在英国和中间体可以表达的gydF4y2Ba 因此,两个速率常数gydF4y2Ba和gydF4y2Ba可以从MCB的消失和中间体。gydF4y2Ba

列在表gydF4y2Ba1gydF4y2Ba增加的价值gydF4y2Ba最初做的浓度成正比。增强gydF4y2Ba大约3倍时初始浓度为28.3 mg L吗gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}而不是1.6毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。把计算gydF4y2Ba和决定gydF4y2Ba到(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba),矿化速率常数的值gydF4y2Ba获得了。很明显的矿化速率常数取决于初始浓度。的价值gydF4y2Ba最初做的浓度增加而上升到一定水平,此后几乎保持不变。的gydF4y2Ba增加8倍当初始浓度增加到17.9毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}而不是1.6毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。有趣的是,的值gydF4y2Ba低于吗gydF4y2Ba,这表明,矿化可能的病原反应一步MCB的光催化降解。因此,延长照明时间是合理的完全矿化。gydF4y2Ba

3.3。紫外线/ TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba/gydF4y2Ba光催化作用gydF4y2Ba

3.3.1。退化MCBgydF4y2Ba

根据其氧化电位高、亲电,gydF4y2Ba是一个比氧气更强电子受体(gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba33gydF4y2Ba]。与缺氧TiO进行了一系列的实验gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba悬挂为了评估的影响gydF4y2Ba剂量MCB的光催化降解。的检查范围gydF4y2Ba从5.6到78.0毫克剂量不一LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。从典型的临时文件在图展出gydF4y2Ba3(一个)gydF4y2Ba可以看到,它的退化MCB敏感的变化gydF4y2Ba剂量。伪一阶动力学模型提供给模拟MCB的退化。表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba总结了降解速率常数gydF4y2Ba来自的梯度的情节自然对数的规范化MCB浓度对照明时间。当gydF4y2Ba从5.6增加到22.5毫克剂量LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}的价值gydF4y2Ba从0.018增加到0.026分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。进一步增加gydF4y2Ba从22.5到78.0毫克剂量LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}然而,导致了显著的下降gydF4y2Ba从0.026到0.011分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。最优gydF4y2Ba剂量的退化MCB大约是22.5毫克gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}这是类似于其他研究人员观察到(gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba34gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba36gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

的影响gydF4y2Ba剂量的退化MCB可以解释产生的数量gydF4y2Ba自由基的捕获gydF4y2Ba激进分子(gydF4y2Ba36gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba39gydF4y2Ba]。众所周知,gydF4y2Ba可以捕获光诱导的gydF4y2Ba稳定的配对gydF4y2Ba 额外的gydF4y2Ba自由基可以通过之间的反应了gydF4y2Ba和gydF4y2Ba或gydF4y2Ba(gydF4y2Ba12gydF4y2Ba)和(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba)。因此,添加gydF4y2Ba光催化系统将促进MCB的退化。然而,超过最优用量过多gydF4y2Ba将陷阱gydF4y2Ba自由基形成较弱的氧化剂gydF4y2Ba激进分子。因此,捕获的gydF4y2Ba自由基是发生在(gydF4y2Ba14gydF4y2Ba)和(gydF4y2Ba15gydF4y2Ba)。的下降gydF4y2Ba激进的浓度,三角的更高gydF4y2Ba剂量、克制MCB的退化。gydF4y2Ba

集中在紫外/ TiO的变化gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba/gydF4y2Ba对各种光催化gydF4y2Ba剂量如图gydF4y2Ba3 (b)gydF4y2Ba。发现做浓度显著增加照明时间达到最大值,之后下降。浓度的增加做的分解有关gydF4y2Ba(gydF4y2Ba39gydF4y2Ba,gydF4y2Ba40gydF4y2Ba]gydF4y2Ba 相应地,添加gydF4y2Ba似乎作为氧源。后来做浓度下降意味着生成的氧气参与成矿。gydF4y2Ba

3.3.2。矿化的MCBgydF4y2Ba

类似于MCB的退化,MCB的矿化也发生在整个辐照。图gydF4y2Ba3 (c)gydF4y2Ba显示了TOC浓度的函数在不同光照时间gydF4y2Ba剂量。可以看到,TOC衰减的程度已经从74.1%上升到44.4gydF4y2Ba从5.6增加到45.0毫克剂量LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}经过240分钟的辐照。然而,在高剂量,矿化效率下降到62.5%。审查结果如图gydF4y2Ba3(一个)gydF4y2Ba,仍有可观测的MCB整个辐照的时期gydF4y2Ba等于78.0毫克剂量LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。这意味着矿化效率的约束可能归因于竞争MCB。gydF4y2Ba

基于(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba),瞬态的碳浓度有机中间体决心如图gydF4y2Ba3 (d)gydF4y2Ba。有趣的是,中间浓度的最大值降低HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba从5.6变化到78.0毫克剂量LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。当gydF4y2Ba剂量为5.6毫克gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}的中间体永久地积累其最大值5.6毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}TOC,然后下降。同样,最大值为4.7,3.5,3.2和3.0毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}TOC H的情况下gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba剂量等于11.2,22.5,45.0和78.0毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},分别。中间体的最大浓度的下降显示一部分的矿化是发生在与MCB的退化。gydF4y2Ba

应用两步连续动力学模型的中间浓度决定,矿化速率常数gydF4y2Ba计算总结如表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。可以看到它的价值gydF4y2Ba减少了增加gydF4y2Ba剂量。最高的gydF4y2Ba值为0.002分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}的实验条件下gydF4y2Ba剂量等于5.6,11.2,和22.5毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。值得注意的是,当gydF4y2Ba剂量为78.0毫克gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},决定gydF4y2Ba值低于0.001分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。根据两步连续动力学的原理,计算gydF4y2Ba价值取决于中间体的浓度和的值gydF4y2Ba。因此,最大中间体浓度的下降gydF4y2Ba剂量增加导致更低的gydF4y2Ba价值gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

3.4。评价氧气和HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba作为电子受体gydF4y2Ba

根据其特征作为电子受体和氧化剂,氧在光催化体系的存在有利于MCB的光催化降解。的光催化降解实验结果证实MCB的氧气是一个简化的两步连续动力学。进行动力学分析,降解和矿化速率常数被证明做浓度增高而增强。然而,这是一个重要的考虑记住做浓度在受污染的水可能有限和曝气会导致挥发性有机化合物如MCB的剥离。gydF4y2Ba

优先使用gydF4y2Ba哪里有可用性有限的氧气。考虑其亲水属性,HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba会接触到羟化TiO吗gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba光诱导的颗粒在水溶液和陷阱gydF4y2Ba。此外,gydF4y2Ba也可以作为氧源,提高矿化。多余的HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba然而,可以充当gydF4y2Ba光催化体系中游离基清除剂。此外,gydF4y2Ba可能与英国争夺TiO的活跃的网站吗gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba粒子(gydF4y2Ba32gydF4y2Ba,gydF4y2Ba41gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba44gydF4y2Ba)抑制MCB的光催化降解。避免的捕捉gydF4y2Ba激进和竞争吸附在高HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba剂量、顺序的补充gydF4y2Ba到UV / TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba系统建议。gydF4y2Ba

指图gydF4y2Ba3gydF4y2Ba,最有效的降解是观察到的地方gydF4y2Ba剂量为22.5毫克gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},而最优gydF4y2BaL MCB矿化剂量为45.0毫克gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。因此,总剂量gydF4y2BaL等于45.0毫克gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}评估选择MCB在不同的光催化降解吗gydF4y2Ba除了序列。在实验中逐步添加gydF4y2Ba,22.5毫克gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}的gydF4y2Ba添加到TiO呢gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba暂停,一旦再次辐照和前40分钟后的照明时间。结果见图gydF4y2Ba4(一)gydF4y2Ba120分钟的辐照还不足以完全消除MCB两步之外时的情况。相反,180分钟一次性添加所需的照明时间。降解效率的提高是与降解速率常数时就越高gydF4y2Ba剂量为22.5毫克gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}而不是45.0毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。此外,第二个的gydF4y2Ba是由于维持的镇压gydF4y2Ba对复合。gydF4y2Ba

监测的变化集中在光催化降解,这是观察到的氧气不断累积的120分钟内照明时间然后下降之后,这两种情况下(图gydF4y2Ba4 (b)gydF4y2Ba)。中间体的浓度表现出相似的趋势如图gydF4y2Ba4 (c)gydF4y2Ba。分解的氧气生成的结果gydF4y2Ba而积累的中间体是由于MCB的退化。根据有效的降解的两步之外gydF4y2Ba中间体的浓度增加的速度比,在一次性的gydF4y2Ba。此外,由于氧参与MCB的矿化,氧气和中间体的浓度均拒绝之后。比较实验资料表明,损耗的中间体浓度是两步的塑造者gydF4y2Ba比一次性添加。相应地,经过240分钟的辐照MCB的两步的矿化效率增加gydF4y2Ba是87.4%的值高于74.1%的一次性添加。矿化效率的增加可以解释为由于克制的捕捉gydF4y2Ba自由基,额外的gydF4y2Ba自由基与第二剂量有关gydF4y2Ba和氧气参与光催化降解。因此,很明显,顺序的补充gydF4y2Ba到UV / TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba系统建议来提高光催化降解的效率。gydF4y2Ba

4所示。结论gydF4y2Ba

直接光解、氧化的潜力gydF4y2Ba被证明是有轻微的退化MCB的贡献。值得注意的是,紫外线和TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba一起显示显著的效果。增加做浓度有利于MCB的光催化降解。相应地,降解和矿化速率常数增加浓度。由于通过中间体MCB的矿化发生,一个简化的两步连续动力学可以用来描述紫外线/ TiO的光催化降解gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba/ OgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba光催化作用。紫外线/ TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba/gydF4y2Ba光催化,gydF4y2Ba较低的剂量作为电子受体提高降解效率。然而,高剂量时,降解抑制由于捕获gydF4y2Ba激进分子和的竞争吸附gydF4y2Ba。为了减少使用高造成的弊端gydF4y2Ba剂量、顺序的补充gydF4y2Ba到UV / TiOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba系统执行。实验结果表明,降解和矿化效率被捕获的约束增强gydF4y2Ba自由基,额外的gydF4y2Ba从第二阶段的激进分子引起的gydF4y2Ba和氧气参与光催化降解。gydF4y2Ba

承认gydF4y2Ba

作者要感谢美国国家科学委员会,民国号合同下的金融支持本研究。NSC - 238 - 003 90 - 2211 e。gydF4y2Ba

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