氧化的影响铝贴片天线的远场散射紫外可见

文摘

在本文中,我们评估氧化的影响在远场的总功率分散nm Al球体的半径基质组成的铝或硅(SiO₂)。使用一个有效的媒介方式模型铝粒子的外层铝(Al₂O₃),我们发现紫外线的峰值总能量散射远场转向长波长的体积分数₂O₃到 。当粒子体积分数都高于铝衬底,增强两种订单的大小由偶极子辐射远场权力的差距可以观察到。对于较大的体积分数₂O₃,总光散射强度显著降低。

1。介绍

近年来大量的论文在纳米光子学研究铝的性质,因为它是一个丰富的、低成本金属等离子体模式中的可见光和紫外线(1- - - - - -8]。早期的实验后(2),我们发现9,10)铝纳米颗粒和基板适合label-free检测弱紫外荧光分子,因为他们有共鸣与更为强大的远场辐射比类似的金或银纳米结构增强,波长短于nm。特别是,艾尔纳米结构可以显著提高检测的荧光通过发射器发射率远低于内部非辐射的衰减率(11)当发射器强耦合的电磁模式有效地传输到远场能量。通过改变纳米粒子的大小,可以调之间的共鸣纳米和nm和增强数量级,远场辐射和偶极的衰变速率发射器放在纳米颗粒和基体之间的差距。这可能产生深远影响的许多重要分子传感辐射衰变的紫外线比非辐射的弱衰变。这种分子烷烃的例子(12),大多数氨基酸(13在蛋白质和多肽,DNA碱基。

2。方法

为了评估这些应用程序的可行性,重要的是要考虑以何种方式氧化的铝表面可能会影响这个系统的性能。在本文中,我们研究衬底上方的辐射力量之间的比率, ,和总功率发射偶极子的真空, ,取决于铝(Al的体积分数₂O₃)在衬底的硅(SiO₂)或基地。我们考虑基质等厚度下表面的反射光是可以忽略不计,所以,基质可以建模为半无限。铝衬底的顶层也可以被氧化,但为了简单起见我们忽略这个效果,不应该改变定性结果提出当氧化层薄,不支持引导模式。我们考虑以下两种构型。第一个配置类似于标准设置的扫描近场光学显微镜(14]:粒子位于衬底上,它被一个电偶极子极化沿着轴 ,这是垂直于衬底,放置纳米粒子的表面之上。我们研究这个配置,即使它不是很适合感应,因为它可以很容易地用来测试这个理论。其他配置是一个最有前途的传感应用,类似于贴片天线15,16]。在这个配置中,粒子举行纳米在衬底和偶极子源放置在中间的差距。

对于所有的情况下,我们使用Bruggerman有效介质近似(17)模型的影响₂O₃在远场散射的光。有效介电函数, ,材料由艾尔和艾尔₂O₃可以发现,使用给定的值的两种材料的介电常数(18,19)及其部分卷,从以下表达式20.]: 在哪里 是粒子的总量。对于高容量密度₂O₃,这个理论已经从艾尔nanodiscs重现实验结果(20.在SiO₂基质更准确地比Maxwell-Garnett理论(17]。

衬底上的辐射能量, ,评估通过集成的远场渐近形式模平方的电场,由格林函数,在上面的半空间。电场计算主要通过扩张模式(21- - - - - -25的格林函数的结构包括多个散射粒子和基体之间的所有订单(9,10]。散射的扩张格林函数的主要模式及其振幅是(10] 在哪里的电场是吗 主要模式的观点 ,和的振幅由于字段生成的偶极子在(见情商。4))。每个模式的振幅的乘积的“敏感性”模式,这是一个粒子的固有属性,只取决于空间相关性,在粒子的表面,相应的散射和内部之间的双模式,以及这些模式之间的空间相关性和偶极子场。这种方法(9)可以应用于非齐次宿主媒体(26)只要非局部效应(24,27和量子溢出可以被忽视的28]。

为了评估上述配置,我们解麦克斯韦方程为球形粒子在半无限衬底,用单色电偶极子源,要么以上粒子和基体之间,沿轴,对称轴。的散射场扩大电和磁偶极子辐射分布式粒子沿内 - - - - - -沿着笛卡尔轴轴和极化。为了考虑自我一贯地多次散射粒子和基体之间的影响,我们添加到每个反射的辐射偶极子字段对应的字段计算衬底通过索末菲积分(29日,30.]。我们使用的内部场球面多极,起源中心的粒子(31日,32]。

这个选择的内部和分散的领域,我们可以形成的主要模式为单个粒子在均匀介质(21情商),然后使用这些模式。2近似的格林函数。过程如下。首先,我们定义标量产品 ,与 , 切电气( )和磁( 组件,在任意正交系统中,麦克斯韦方程的两个解表面的粒子 。为了提高数值稳定,每个源的电磁场是正常,这样 。正交内部和散射模式基地通过QR分解形成单独的内部和表面散射领域(23,33),使用免费的线性代数的例程(34]。然后我们发现主要内部使用这些基地, ,和分散的模式, ,这样 ,与克罗内克符号。这样做是数值通过奇异值分解)(34)产品的内部和散射正交模式。对于一个事件,内部主要模式的振幅得到突出事件沿着分散的主要模式和领域反之亦然。因此,探讨格林函数应用事件字段, ,偶极子的辐射。振幅模式定义为 与 和 。标准化的主要模式 , ,和正交于 ,和正交于与 。评估这些模式在远场的辐射特性,渐近的散射源形式(29日),对 ,建设主要模式时替换字段情商。2)。

这里描述的过程一般可以应用于任何粒子的表面正常的定义在任何时候。方位的对称纳米结构被认为是在这里,数值计算大大加快,形成内部和散射场的切线组件方位角的依赖 ,与一个整数的数字。例如,字段方位依赖通过结合偶极子分布沿轴(圆)极化和 ,而极化偶极子分布沿不依赖于轴有字段 。这是适合偶极子的研究轴或接近它。然而,我们注意到,为了进一步研究偶极子离轴与方位角依赖来源 ,与 ,将被要求。

3所示。结果与讨论

在图1我们展示介电函数的实部和虚部,折射率和吸收系数有关,与体积分数分别为有效的媒体₂O₃从来 ,作为波长的函数 nm。我们还在同一个数据显示折射率和纯铝和铝的吸收系数₂O₃。铝的影响₂O₃折射率是直截了当的:体积分数越高,低折射率的绝对值。从这,我们可以期望共振转向长波长随着体积分数的减少。铝的影响₂O₃吸收系数是更微妙的变化取决于体积分数和波长。长波长的所有体积分数被认为是减少吸收系数对纯铝的情况。然而,为体积分数低于 ,吸收变得更高更短的波长比纯。交叉位置的有效介质吸收成为高于纯铝吸收走向长波长随着体积分数的减少。这些特性提供了定性的解释远场响应的球形粒子具有不同体积分数。

在图2我们比较比率 有效的媒体与半径的球体纳米躺在SiO和艾尔₂基板。在这两种情况下,紫外线峰值分散能源在本质上并没有改变的体积分数或以上。铝的体积分数 ,峰值降低,进一步向长波长。然而,对于更低体积分数,增加吸收减少峰值和推动它回到更短的波长。

在图3我们展示的比率 同样的有效媒体领域纳米艾尔和SiO之上₂基质,偶极子源放置在中间的差距。在这种情况下两者的区别基质更重要。这一比率 高一个数量级的铝衬底和相应的远场信号增强的两个订单的大小Al体积分数高于或等于 ,与实际略有增加峰值的体积分数和对纯铝的情况。这是伴随着转向长波长类似于前面所观察到的情况。然而,高损失低铝体积分数导致抑制紫外线的峰值,不再区分。与SiO₂衬底, 一个数量级低于铝衬底但峰值保持区分并将逐步向长波长随着体积分数降低。

4所示。结论

总之,我们提出了一个有效的媒体研究铝粒子的₂O₃上的氧化层,上面,艾尔和SiO基质₂。结果可以定性解释通过考虑如何有效的媒体吸收系数和折射率取决于体积分数和波长。我们的调查的有效媒体领域上面一个铝衬底表明提高两个数量级的远场辐射紫外线也将与氧化铝粒子的体积分数,只要不低于 。为了更好地欣赏这些结果的实际意义,注意,海里半径范围考虑,艾尔体积分数对应的外层₂O₃的海里,体积分数对应纳米外层,体积分数对应纳米外层。这些结果,结合实验结果(20.)铝纳米粒子的氧化过程会导致稳定层纳米厚度,表明gap-enhanced光谱学是一个可行的检测弱荧光分子发射的紫外线。更详细的调查的氧化对荧光的影响,包括寿命的减少由于近场与非辐射的互动模式,它将需要使用一个更详细的多层模型表面,有效媒体理论测试主要是对远场特性。

数据可用性

数值数据用于支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

邓肯麦克阿瑟是由利华休姆信托赞助研究基金会资助。

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