所以动力学₂粉末活性炭吸附在管式炉下降

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所以₂(S)吸附动力学的粉状活性炭(AC)实验室下降管式炉中进行。影响吸附的反应条件₂,如AC / S摩尔比、温度、浓度₂阿,₂,和H₂啊,和AC循环率,进行了研究。粉AC迅速吸附₂在最初的1.2秒,然后的数量₂吸附缓慢增加。所以的₂去除率随AC / S摩尔比率的增加,吸附温度的降低,进口₂浓度。O₂和H₂O是有益的₂去除AC粉。₂经过14循环吸附去除率下降到6.83%。粉AC循环增加₂去除率从62.35%到99.42% AC流通比率= 7。所以的₂吸附动力学可以通过Bangham预测模型。

1。介绍

二氧化硫的排放₂)导致了近几十年来全球问题1- - - - - -3]。吸附烟气脱硫(FGD)活性炭(AC)一直在利用各种工业过程由于优势回收₂硫酸或硫和联合切除的其它有害气体(1- - - - - -7]。传统的吸附脱硫使用球状的AC与5 - 9毫米直径作为吸附剂在移动床反应器。有效去除的₂用这种方法是可以实现的。然而,高建设投资和经营消费一直关注在某些商业化。成本主要来源于AC的消费,这也进一步的结果低利用率的球状的内部交流和磨损8- - - - - -10]。粉AC的直径小于100μ米,预计将有更高的利用率和降低生产成本与球状的交流相比,被选中作为吸附剂在马英九提出的新方法8,11,12]。循环流化床(CFB)反应堆设计的新方法。

至于所以₂吸附在交流基础,下面的过程已经被广泛接受与研究人员(7]。所以的₂在烟气首先吸附在表面上的交流,然后硫酸催化(H₂所以₄)和H₂所以₄存储在毛孔的AC。相关反应涉及如下(7]: (气)是气相,X_V表示空网站,(广告)代表的吸附物种。

根据上面的吸附机制,交流肯定会显示更多粉快速₂吸附速率与球状的交流将更大的接触面积为吸附过程气体和扩散距离短。当这样的交流利用粉在流化床反应器,球状的AC的吸附原理是不同的在移动床。这些吸附基本面AC粉在流化床反应器,特别是对于吸附动力学,需要在新方法的进一步发展。

的相对数量₂和AC的气体流量是一个重要的价值会影响吸附动力学。为了简化的价值,ac所以₂(AC / S)提出了摩尔比率。与假设活性炭的摩尔质量是12克/摩尔,AC / S摩尔比率被定义为AC的摩尔比率₂。

旨在研究循环流化床中的吸附动力学、连续供应模拟烟气和AC粉在实验中是至关重要的。下降管反应器,可以提供稳定的交流/ S摩尔比率与轻松访问实验室规模的研究旨在模拟循环流化床反应器的吸附过程。

在报纸上,所以₂在AC粉吸附动力学是在实验室规模下降管式炉。影响吸附的反应条件₂,如AC / S摩尔比、温度、浓度₂阿,₂,和H₂啊,和AC循环率,进行了研究。所以的₂吸附动力学模型也提出了。

2。实验和方法

2.1。活性炭

细粒度的交流,这是由煤由上海活性炭有限公司,有限公司,作为原材料。细粒度的ACs的地面和筛选,然后0.075毫米ACs粉被选为研究对象。N₂吸附等温线的交流测量在77 K的微粒学ASAP2020乐器。Brunauer-Emmett-Teller(打赌)方程t情节的方法被用来计算的比表面积_打赌)和微孔比表面积(S_麦克风分别)的交流。的t图法和Barrett-Joyner-Halenda (BJH)方法被用来计算微孔体积(V_麦克风)和中孔体积(V_{市场经济地位}),分别。Horvath-Kawazoe(香港)方法被用来计算微孔大小(L_麦克风)。香港法和BJH方法被用来计算微孔和中孔的大小分布,分别。

傅里叶变换红外光谱(ir)光谱的交流测量粉顶点- 70在德国布鲁克公司。从4000年到400厘米的光谱被记录⁻¹4厘米的决议⁻¹。

2.2。所以₂吸附

所以的₂吸附动力学在粉AC进行实验室规模下降管式炉,和下降管式炉的系统图如图1。下降管式炉不锈钢反应器的长度是2米,直径40毫米。反应温度控制的电加热装置。有五个气体取样孔,沿着反应堆均匀排列,来衡量₂浓度。不断的MFEV-1VO微进,AC粉均匀传递到反应堆。

所以₂阿,₂H₂O, N₂的构成和模拟烟气的浓度₂阿,₂和N₂由质量流量计控制(七星CS200)。去离子水蠕动泵传输到蒸发器水产生蒸汽。电加热装置加热模拟烟气的反应温度,以避免凝结水汽进入反应器前。模拟烟气的流量是20 L / min。所以的₂浓度在0.015%和0.1%之间,O₂浓度在0%和6%之间,H₂O浓度在0%和8%之间,剩下的是N₂。反应温度是65°C到95°C。

红外光谱气体分析仪(Gasmet Dx4000)是用来测量₂在烟气浓度。所以的₂去除率AC粉是由以下方程: 在哪里η脱硫效率,是一所以₂在反应器入口浓度,是一所以₂集中在采样端口。

的吸附量₂AC粉是由以下方程: 在哪里问的吸附量是这样吗₂粉AC,毫克/克,V烟气流量,L / min,然后呢米_交流喂养的AC粉,g /分钟。

3所示。结果和讨论

3.1。描述的粉AC

N₂吸附等温线的粒状AC和粉状AC如图2,它的形状是我根据IUPAC类型,表明粉交流主要包含作用[13]。

表1显示了颗粒的孔隙结构参数AC和粉状AC。图3显示了颗粒的孔隙大小分布AC和粉交流的价值_麦克风粉的交流是541米²/ g,比细粒度的交流。L的值_麦克风AC为0.699纳米粉的比的分子动力学直径大₂阿,₂,和H₂啊,这意味着₂阿,₂,和H₂O可以扩散到AC(粉的作用8]。

因为颗粒传质和孔隙扩散电阻的颗粒比粉的AC交流更大,N₂分子不能扩散到一些微孔隙内的细粒度的交流;因此,S的值_打赌,年代_麦克风V_麦克风细粒度的AC低于粉状的交流。

粉AC的傅立叶变换红外光谱图所示4。样品吸附乐队大约在1560年,1414年,1107厘米⁻¹。在1560厘米⁻¹可能与醌和羰基化合物。1414厘米⁻¹可以是由于羧基和酚羟基。吸附乐队在1107厘米⁻¹切断有关伸展在醚类、内酯和酚类8]。

3.2。所以AC / S摩尔比率的影响₂吸附

AC / S的影响吸附的摩尔比率₂由粉AC如图5。模拟烟气的流量是20 L / min,因此反应堆中的气体停留时间约为6秒。在第1.2秒,AC粉迅速吸附₂,所以₂吸附迅速增加。然后是这样₂AC粉吸附率的降低和₂吸附缓慢增加。所示的反应方程(1)- (5),所以₂烟气首先吸附在表面上的交流,然后催化H₂所以₄和H₂所以₄存储在毛孔的AC。所以之间的浓度差₂在烟气₂表面的AC的驱动力是AC粉粉吸附₂。随着吸附的进行,活动网站交流是被粉的表面₂,空活跃的站点数量减少。所以的浓度₂表面的交流增加,粉的浓度₂在烟气却降低了。所以之间的浓度差₂在烟气₂粉表面的交流因此减少的驱动力,然后交流粉吸附₂也降低了。因此,所以₂去除率由AC粉1.2秒后慢慢增加。

增加AC / S摩尔比率提高了脱硫效率的粉AC。当AC / S摩尔比率从100增加到345,由AC粉脱硫率在1.2秒内从28.11%上升到70.24%,在6.0秒,从37.41%上升到73.64%。增加AC / S摩尔比率表明粉AC的进给速率增加,粉AC在烟气的浓度增加,更积极的网站提供吸附₂,因此脱硫效率增加。

增加AC / S摩尔比率的吸附量降低₂粉交流。当AC / S摩尔比率从100增加到345,这样的吸附量₂在AC粉却降低了12.87毫克/克在1.2秒和9.23毫克/克从17.13毫克/克减少到10.11毫克/克在6.0秒,分别。当AC / S摩尔比率是100,AC粉在烟气的浓度较低的浓度₂相对于AC粉的单位质量烟气较高。所以之间的浓度差₂在烟气₂粉表面的交流因此增加的驱动力,然后交流粉吸附₂也增加了。当AC / S摩尔比率是345,AC粉在烟气的浓度更高的竞争吸附₂ACs粉增加之间的吸附量降低₂在AC。张等人研究了粉₂去除AC粉在流化床反应器及发现,当AC / S摩尔比率增加,₂去除效率迅速增加,但₂吸附量降低(11]。本文的研究结果是一致的。

3.3。反应温度的影响₂吸附

反应温度对吸附的影响₂由粉AC如图6。增加反应温度降低了脱硫效率和所以的数量₂粉吸附的AC。当反应温度从65°C增加到95°C,脱硫率由AC粉从58.24%下降到29.06%,报1.2秒,在6.0秒,从74.35%下降到36.03%。这样的数量₂吸附的AC粉却降低了10.74毫克/克在1.2秒和5.36毫克/克从13.71毫克/克减少到6.64毫克/克在6.0秒,分别。

AC / S摩尔比率是245,所以₂阿,₂,和H₂O浓度为0.085%,6%,8%。

反应方程式所示(1)- (5),AC作为吸附剂和催化剂将粉₂在H₂所以₄。的吸附₂的催化氧化₂到H₂所以₄粉的交流都是受到反应温度的影响。从吸附,吸附₂在固体表面上的气相是一个瞬时的过程。系统的自由能的减少,也失去了它的自由度,导致焓的减少。不管物理吸附或化学吸附,吸附过程总是放热。因此,增加温度不利于吸附₂由粉AC。从表面催化氧化反应的角度,有化学键的断裂和形成,这就需要一定的温度条件。因此,提高温度有利于的催化氧化反应₂由AC。粉的物理吸附温度有很大的影响₂由粉AC。随着温度的增加,这样减少了物理吸附₂,进而影响的催化氧化₂由粉AC。此外,H₂O吸附随着温度增加而减小,H₂所以₄从活跃的站点时间不能眠14]。

3.4。的影响,所以₂浓度在₂吸附

的浓度的影响₂的吸附₂由粉AC如图7。增加的浓度₂降低了脱硫效率的交流。当粉的浓度₂从0.015%上升到0.05%,粉AC的脱硫率从86.02%降低到74.13%,报1.2秒,在6.0秒,从94.67%下降到77.25%。当所以的浓度₂增加,这样的一部分吗₂不能由AC因此粉吸附脱硫效率却降低了。

温度为65°C, AC喂养率是2.634克/分钟,O₂和H₂O浓度是6%和8%。

增加的浓度₂增加的数量₂粉吸附的交流。当这样的浓度₂从0.015%上升到0.05%,这样的数量吗₂AC粉吸附的从2.80毫克/克增加到8.03毫克/克在1.2秒,从3.08毫克/克增加到8.35毫克/克在6.0秒,分别。增加的浓度₂增加之间的浓度差₂在烟气₂粉表面的交流,然后为AC粉吸附的驱动力₂是也增加了15]。

3.5。的影响啊₂浓度在₂吸附

O的浓度的影响₂的吸附₂由粉AC如图8。O的浓度增加₂提高了脱硫效率和所以的数量₂粉吸附的交流。当O的浓度₂从0%上升到6%,脱硫率由AC粉在1.2秒内从22.32%上升到58.24%,在6.0秒,从25.76%上升到74.35%。这样的数量₂AC粉吸附的从4.06毫克/克增加到10.74毫克/克在1.2秒,从4.75毫克/克增加到13.71毫克/克在6.0秒,分别。

有两种形式的吸附₂在交流上。一个是弱保税₂低温,这是容易眠,相应的物理吸附₂,另一个是强烈保税₂这只能在高温下眠,也就是说,₃,这是有关AC表面催化氧化的活跃的网站16]。皮尼罗等人发现,在缺乏O₂,所以₂几乎是物理吸附,活性炭材料不能氧化₂所以₃(16]。当O的浓度₂是0%,所以₂吸附在表面上的交流不能氧化粉₃和生成到H₂所以₄,不能空₂吸附的吸附中心和阻碍₂。在这个时候,₂主要以物理吸附的形式存在,较低的吸附量和较低的脱硫效率。当O的浓度₂增加,所以₂吸附表面的粉交流所以很容易氧化₃,这与H₂O H生成₂所以₄,和H₂所以₄可以被而眠活性中心进一步吸附再生₂,这就增加了脱硫效率和所以的数量₂吸附。

3.6。H的影响₂O浓度在₂吸附

H的浓度的影响₂O的吸附₂由粉AC如图9。增加H的浓度₂O提高脱硫效率和所以的数量₂交流。当粉吸附的氢的浓度₂O从0%上升到8%,脱硫率由AC粉在1.2秒内从23.18%上升到58.24%,在6.0秒,从26.94%上升到74.35%。这样的数量₂AC粉吸附的从4.27毫克/克增加到10.74毫克/克在1.2秒,从4.97毫克/克增加到13.71毫克/克在6.0秒,分别。

Mochida等人研究了连续的吸附₂由AC纤维在低温下,产品是水H₂所以₄。Mochida发现更大的H₂O, O₂在烟气浓度有利于连续切除₂以水的形式H₂所以₄,速率控制步骤是水H₂所以₄从空调纤维的表面解吸2]。当体积分数的H₂O是0%,所以₂被氧化,所以₃由O₂所以₃不能眠,使无效,不能继续吸附活性中心₂。当体积分数的H₂O增加,所以₃很容易结合H₂O H形成₂所以₄经过这么₂氧化,所以₃由O₂。多余的H₂H O可以洗提₂所以₄从活动的中心。筛选了H₂所以₄存储在AC粉的作用,活性中心是再生继续吸附和氧化₂。的体积分数的增加H₂O在烟气有两个主要作用:一方面,该产品₃经过这么₂氧化是H水化₂所以₄另一方面,H₂所以₄从活性中心筛选了过度H₂O再生活性中心促进的连续吸附₂(2,7]。

3.7。粉AC循环比的影响₂吸附

的吸附量₂低于饱和吸附容量的₂由AC粉在不同工作条件(6,15],所以回收粉的交流中起着非常重要的作用在提高脱硫率,减少交流粉,粉的利用率和改善AC。为了研究循环吸附性能的AC粉、材料接收设备安排出口的反应堆收集AC粉,这被定义为第一个吸附。然后收集粉AC发送到反应堆根据一定AC / S摩尔比率测量脱硫性能,和AC再次收集粉材料接收设备,它被定义为第二吸附,反过来的吸附₂是饱和的。循环的影响吸附的AC粉的吸附₂如图10。循环吸附时从第一到第八,增加脱硫率的交流却降低了粉慢慢从62.35%降至45.53%;之后,脱硫率的下降趋势加速,而脱硫率降低了6.83% 14。

随循环的增加吸附,所以₂吸附量增加,然后H₂所以₄生成的逐渐增加。因为H₂所以₄存储在AC毛孔,H₂所以₄占据了活跃的交流网站,脱硫率随循环吸附的吸附₂是饱和的。

流通比率是指物质的量的比例被物质分离器和返回到反应器的材料供应。本文的影响循环的AC粉脱硫效率模拟条件下的摩尔比率新粉AC₂在烟气是肯定的。结果如图所示10 (b)。增加的循环比AC粉提高了脱硫效率。的脱硫效率交流时62.35% AC粉粉不回收。脱硫效率增加到99.42%的循环比AC粉是7。当AC / S摩尔比是300,这个粉AC循环比是7₂可以有效去除。

提高循环比AC交流增加了粉浓度的反应堆和活动网站的数量,这有利于消除₂。

3.8。所以的₂吸附动力学

Bangham模型可以用来适应多个吸附机制存在的吸附过程,如气膜扩散、表面反应,intraparticle扩散。该模型通过时间补偿符合一级动力学模型,使它在各种吸附过程有很好的适应性。Bangham模型显示在以下方程(17- - - - - -19]: 在哪里问_t的吸附量是这样吗₂在交流时粉t,问_e这样的饱和吸附容量吗₂粉AC,毫克/克k和n是常数。

数据5 (b),6 (b),7 (b),8 (b),9 (b)显示Bangham模型的拟合结果。表2- - - - - -6显示Bangham模型的参数。Bangham吸附动力学模型的计算值与实验值吻合较好,拟合相关系数R²较高,都是0.98以上。这表明,₂吸附在AC粉下降管式炉是由多个控制机制,如气膜扩散,intragranule扩散和表面反应。所以的₂吸附动力学可以通过Bangham预测模型。

4所示。结论

所以的₂吸附动力学在粉AC进行实验室规模下降管式炉。结果表明,粉末交流迅速吸附₂在最初的1.2秒,然后的数量₂吸附缓慢增加。所以的₂吸附动力学可以通过Bangham预测模型。

所以的₂去除率随AC / S摩尔比率的增加,吸附温度的降低,进口₂浓度。的吸附量₂AC粉随着不断增长的进口₂浓度、AC摩尔比率的下降和吸附温度。O₂和H₂O是有益的₂由AC粉去除。

回收粉的交流中起着非常重要的作用在提高脱硫率,减少粉末的交流和提高AC。粉的利用率₂经过14循环吸附去除率下降到6.83%。粉AC循环增加₂去除率从62.35%到99.42% AC流通比率= 7。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

这项工作已经由中国华电集团有限公司2019年科技项目(chdkj19 - 02 - 206)和中国华电集团有限公司2020年科技项目(chdkj20 - 02 - 80)。

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