CO₂利用过程模拟二甲醚提高了生产（DME）

抽象

世界能源需求的增加也增加了CO的浓度₂在大气中，这有助于全球变暖和海洋酸化。这项研究提出了模拟过程中，利用CO₂从酸性气体去除单元在印度尼西亚的天然气处理厂中的一个释放提高生产二甲醚（DME）通过未反应气体的再循环的，可以是在减少CO有益₂排放到大气中。模拟使用鹏罗宾逊 - Stryjek维拉（PRSV）作为流体包Unisim的R390.1发展。模拟是由许多研究人员，并给予了满意的效果特别是对于生产，转换和选择性方面的反应器温度，在间接和直接DME合成处理内容的功能进行了一些研究，验证。仿真结果表明，二甲醚的生产是由各地的49.6％和65.1％，分别增强了直接和间接的过程，在7 MMSCFD的回收利用率。压缩机需要增加的未反应气体的压力，在这两个过程中的甲醇反应器或双甲醇DME反应器所需的压力。能耗（SPC）用作用于回收未反应气体的有效性的测试参数。根据模拟，直接DME合成过程结束于DME的术语和甲醇生产，SPC的和系统的能量效率的间接过程优异。

1.简介

世界人口增长和生活水平提高的需求需要在匆忙的速度消耗能源。目前，使用的能源资源，特别是用于发电和交通的重要组成部分，来自化石燃料，其中大部分是由燃烧消耗[1，2]。在世界能源需求的增加也增加了CO浓度₂这是全球人为温室气体(GHG)排放的最大贡献者之一。众所周知，CO₂积累在大气中导致全球变暖和海洋酸化，这可能是一个主要危害环境和人类[3，4]使CO的那减轻₂排放量是非常重要的，成为共同的责任[五-9]。技术可以有效地降低CO₂的排放，包括碳捕获和储存（CCS）和二氧化碳捕获和利用（CCU）。然而，发生在CCS技术的主要问题是有限的存储容量，昂贵的经营成本，以及地震事件的不利影响[10-13]。因此，CCU被更有望成为能够利用CO₂作为原料与氢反应，以生产其他有价值的产品，例如甲醇和二甲醚(DME) [6，14，15]。然而，与CO相关的新问题₂利用与氢的可用性[9]，其中常规氢也被从蒸汽化石燃料的重整，从而最终释放CO产生₂到大气中[10，12，16-19]。

二甲基二甲醚在环境条件下为无色气体，在低压下容易液化[20]。目前，DME主要用作气溶胶推进剂或，由于接近液化石油气（LPG）其物理特性，它也可以用作一个替代的LPG家用和工业用途[1，21-23]。二甲醚（DME）是一种潜在的替代燃料柴油在压缩点火发动机[使用24，25由于其较高的十六烷值(55-60)和较柴油(235℃)较低的自燃温度[26，27]。的DME可通过在酸性催化剂的甲醇脱水来生产，而甲醇可以通过CO或CO的氢化来制备₂在铜基催化剂中所示的反应（1），（2），和（3）[28-三十]。反应(4)为水气逆向位移反应[31，32]。DME的来自CO直接合成₂与两步法合成相比，其优点是将原地形成的甲醇进一步转化为二甲醚，从而可以达到超平衡收率[33]。此外，DME通过生产直接合成来自使用双功能催化剂体系的合成气允许在单个工艺既甲醇合成和脱水，没有甲醇纯化[20，34]：

几项研究已经表明，甲醇可以直接从CO来合成₂从电力及气体处理厂等多个来源收集[4]。在直接使用CO的相关问题₂在工业规模上与慢速CO的动力学有关₂脱氢和催化剂失活[35]。波斯语等。[36]开发了CO的细节数学模型₂偶联甲烷三重整转化二甲醚。通过甲烷三重整生产的合成气被用作二甲醚反应器的原料。模拟结果表明，通过适当的淬火，该反应器的DME产量可从150.9吨/天提高到243.5吨/天。De Falco等[37建立了一个模拟的二甲醚生产通过反应器膜转化CO₂使用三种类型的集成的商业软件。仿真结果成功获得60％的CO₂转化率和60％产率DME通过施加双循环回路和纯CO₂外部饲料。这项研究的目的是探讨直接使用的CO₂二甲醚生产和使用通过Unisim的R390.1模拟其热力学限制。的模拟目标通过利用高CO产生的小规模生产DME₂通过循环优化使用的未反应气体从酸性气体去除单元（AGRU）释放酸性气体。因此绿色能源预计将产生，它支持在现有的石油和天然气加工行业更好的环境。的DME和甲醇产物的纯化以及系统能效也设置在仿真设置。

2.方法

跃设计R390.1用于通过使用含有高CO氢气和酸性气体的进料气体间接和直接转换路由模拟生产DME的₂从AGRU在气体处理装置的典型气体[三十]。在间接转化过程中，酸性气体和氢气被压缩到甲醇反应器(PFR-R1_MeOH)的所需压力。CO₂然后氢化成甲醇的甲醇反应器在给定的温度，然后将反应器的产物被送至分离器（V-103）。分离器的蒸气产物，其中富含氢气和二氧化碳，将在一定的流速循环到甲醇反应器。同时，分离器（V-103）的底部产物被送至甲醇纯化柱（T-100-2-3）以产生甲醇与摩尔分数基础的纯度高于0.99。具有高纯度的甲醇被发送到DME转化填充床反应器（PFR-R2_DME）以产生DME。然后将反应器的产物冷却，膨胀，和分离以生产DME具有0.99的纯度（摩尔分数）。

在直接转化过程中，酸气和氢气在双甲醇和二甲醚合成反应器(PFR-R1)中被压缩到所需的压力。混合气体被送往双功能反应器(PFR-R1)，其中甲醇和二甲醚在单床反应器中生产。从反应器出来的产品被冷却到30℃，形成的蒸汽和液体在分离器(V-106)中被分离。该分离器的蒸汽产物以未反应的氢和一氧化碳为主₂气体以及DME，而液体产品是由水和甲醇为主。然后将蒸气产物被送至分馏塔（T2_Frac_DME）以产生DME具有约0.99（摩尔分数）的纯度，而氢和CO₂从分馏柱的顶部产物富含气体以一定流量向双甲醇 - 二甲醚合成反应器再循环。分离器的底部产物（V-106）被发送到甲醇分馏塔（T1_Frac_MeOH）以产生甲醇（摩尔分数）围绕0.99的纯度。

通过间接和直接转换路线生产DME流程图的图中描述了1和2,分别。在这项研究中使用的酸气和氢气的流量分别被设定为5 MMSCFD和10 MMSCFD，而气体组合物和操作条件在表呈现1和2,分别。组成(表1)、压力、温度和酸性气体流量数据(表)2基于来自胺化合物的再生单元在酸性气体去除单元（AGRU）在印度尼西亚气体处理的植物之一的酸性气体流）者。从CO甲醇合成的挑战₂是在反应器中床获得与CO相比，原料的低平衡转化率。为了有甲醇的更高的产率作为反应是放热的，温度具有在进入下一个床或阶段之前被减小，使得反应能保持继续得到其平衡。填充床反应器的多阶段，越为H₂在反应器中被消耗[31，32]，从而降低了残留的H₂这将在张开/在过程结束时吹扫。目前，本研究的范围仍然利用单级填充在过程模拟床反应器构造在未来，我们计划来研究多级反应器，这将进一步降低喇叭形ħ₂使用多级的更多的资本成本的投资填充床反应器。

富含氢的气体的再循环的流动在两种途径是变化的以查看其上的DME生产效果。在甲醇和DME反应器中的基本模拟的间接过程中的压力被设定为分别为40巴和19巴。DME反应器中的间接过程中的压力被设定为19巴，这被认为是适当的压力，以最小化反应器的投资成本，并且仍然得到甲醇为DME是绕0.87的高转化率。

另一方面，在直接工艺的基本模拟的双官能反应器的压力设定为40巴。对甲醇和DME合成的动力学相关性是基于Graaf等人。[38]和Bercic和Levec [39]，分别作为在呈现（五） - （8）： 哪里是pseudoreaction速率常数反应A（摩尔·秒^-1·公斤^-1·酒吧^-1）是pseudoreaction速率常数反应B（摩尔·秒^-1·公斤^-1·酒吧^−1/2）反应C的伪反应速率常数是多少^-1·公斤^-1·酒吧^-1）基于催化剂体积（一个或多个所述伪一级速率常数^-1）是吸附平衡常数（酒吧^-1）是伪一级平衡常数，是基于分压的化学平衡常数，和是基于浓度的化学平衡常数。

的DME和甲醇的产品在直接DME合成的选择性可如下进行计算[40，41]： 哪里小号_DME和小号_甲醇是DME和甲醇的选择性，分别，而ñ_DME，ñ_甲醇和ñ_CO是双甲醇 - 二甲醚反应器的产品流中DME，甲醇和CO的摩尔流量，分别。该CO₂转换用于间接和直接处理，计算分别基于甲醇和双甲醇 - 二甲醚的反应器，： 哪里和是CO的摩尔流量₂进入和离开反应堆。

3.结果与讨论

直接DME合成和间接DME合成之间的主要区别是用于甲醇和二甲醚的合成中使用的单床反应器。Another advantage of direct DME production is that 2 products will be yielded, namely, methanol and DME, which have concentrations above 99 mole%. Meanwhile, indirect synthesis only produces DME with concentrations above 99 mole% as the methanol formed is used to synthesize DME in the DME reactor. To determine the feed-flow rate of hydrogen, the first simulation is conducted without recycle for the direct process at the temperature where the DME produced is at its peak. The specific product (SP) was used as parameter to find the feed-flow rate of hydrogen and is defined as 哪里w ^_DME， H₂ : CO₂和CO_2-feed二甲醚是否生产，饲料摩尔比为H₂ : CO₂和进料CO的摩尔流₂,分别。数字3示出了H的效果₂ : CO₂关于具体产品和CO₂转换, 。如图3中，特定产品的峰值处于H₂ : CO₂的2.3左右，或基于酸性气体进料的条件下，氢气进料流率大约是10 MMSCFD。因此，10 MMSCFD的氢气进料流率将被用作用于进一步的模拟的基础。

数字4示出的未反应气体的再循环速率为H的效果₂ : CO₂比进入反应器和CO₂在转换反应器40巴的压力。如图4时，H的比值略有下降₂ : CO₂进入反应器的未反应气体的再循环率直接和间接方法。H₂ : CO₂其进入反应器只能从周围2.31降低到2.25和2.27或降低2.4％左右和用于直接和间接的过程1.8％的比例，分别，当未反应的气体循环率增加高达7 MMSCFD。同时，CO₂转换只从大约0.136至0.141与用于直接工艺的增加的3.6％左右的增加，并且它是用于间接过程中，当未反应的气体循环率增加从1到7 MMSCFD相对恒定。这些事实表明，未反应的气体再循环率高达7 MMSCFD有对H影响不大₂ : CO₂比进入反应器和CO₂转换。

数字五礼物间接和直接处理的效果在对甲醇生产40巴的在1 MMSCFD至7 MMSCFD的未反应气体的再循环率的压力下的反应器温度。甲醇的生产有用于间接和直接处理该增加的未反应气体的再循环率的增加而增加。数字五示出，在温度高于204℃，它似乎是甲醇生产中的间接过程比直接工艺更高。不同的是，在间接过程仅甲醇生产，而在直接方法DME也除了甲醇制成。

在间接方法中，在195℃的甲醇反应器的温度有相对没有形成的甲醇。此外，在反应器温度上升，甲醇开始形成在204℃，并继续增加，直到它在约213℃的温度下达到其峰值由于甲醇形成反应速率的提高（参见（2））[42]。然后，甲醇生产与作为最高温度的热力学平衡已经达到提高反应器温度达到366°C减小[43，44]和在213-366℃温度范围内，水气反向位移反应(见4）），其是吸热的，可以相对于CO是优选₂加氢反应(见(2））[42]。因此，在间接方法中的213℃的甲醇反应器温度是其中存在动力学和热力学的限制之间的平衡[最佳温度45]。同样的趋势也由Ountaksinkul等报道。在50巴，其中甲醇生产在200至255℃的范围内由于增强CO的反应速率增加的反应器压力₂加氢（见（2由于吸热反应的热力学平衡，随着温度的升高而减小(见4））[42]。

有在甲醇生产的直接工艺三条曲线：在温度范围195℃至204℃，存在由于甲醇形成反应的动力学偏好增加甲醇生产（见（2));的温度范围内的204℃〜276℃，有在甲醇生产的降低由于甲醇形成反应的热力学限制（见（2））[34，42]和转化为DME（见（1));在267℃~ 366℃温度范围内，由于动力学偏好和热力学限制的平衡，甲醇产量在该温度区间内相对稳定[三十]。在40巴的反应器压力，最大的甲醇生产中的间接和直接处理为16.2吨/天分别和13.9吨/天，。看来，在间接方法中产生的甲醇比在直接工艺更高。但是，在间接方法中产生的甲醇将被转化为DME在间接方法中DME反应器，而在直接过程中产生的甲醇是可以在除了DME的主要产品来得到产物。

可以在高峰生产在未反应气体的再循环速率来实现对于间接和直接处理从0到7 MMSCFD甲醇产量的增加是由16.2吨/天至25.0吨/日和6.8吨/天到10.5吨/天分别增强8.8吨/日和3.7吨/天的生产甲醇用于间接和直接的过程，分别，或，分别增加54.5％和53.7％的乙醇生产间接和直接的方法。

数字6提出的反应器温度的在间接和直接处理在上DME生产40巴的各种未反应气体的再循环率的压力的效果。在间接方法中，DME是在DME合成反应器中产生（见（1如图所示，甲醇从甲醇合成反应器中出来4。因此，产生的DME如下的甲醇形成，其中DME产生从195℃至213℃的甲醇合成反应器的温度升高的曲线，然后下降至366℃的温度。一般来说，直接DME合成的通过CO的氢化过程₂由三个反应：CO的氢化₂到甲醇（见（2）），甲醇脱水为DME（见（1）），和反向水/气变换反应（参见（4））[46]。DME开始形成在204℃，在该甲醇是在生产中直接处理中的峰值。二甲醚生产继续增加，直到在反应器中的二甲醚生产平衡温度在约276℃下进行40巴的双甲醇-DME合成反应器的压力由于动力学和热力学因素两者的平衡来实现的。在此之后，DME生产随着反应器温度达到366℃的降低。DME生产可以热力学来估计[4]，由于DME合成反应（参见（1））是可逆的，放热的，并且如示于图的平衡转化率显著在温度在这些范围减小4[47]。Erena等人[29]发现DME的产率是在在反应温度和275℃和40巴，分别，这是在本研究中40巴关闭模拟结果直接DME合成压力峰值状态。的二甲醚生产在直接工艺比间接过程更高的温度高于276更高℃。二甲醚生产的在峰值条件的增加是为7种MMSCFD气体的再循环用于间接和直接处理从9.8到分别14.7吨/日和9.0到14.9吨/天，存在的结果。这意味着，存在于DME生产的49.6％分别增加和用于间接和直接流程65.1％。

数字7示出了甲醇合成的温度和双甲醇DME合成对CO反应器的效果₂转换在各种未反应气体的再循环率40巴的反应器压力。CO转化₂在甲醇合成反应器涉及甲醇形成反应（参见（2））和反向水煤气变换反应（参见（4））[31，32]。与甲醇生产中的间接过程中，CO₂从195℃至213℃由于增加的反应速率转化率增加[48]，在213℃的温度下达到0.11的最大值。随后，CO₂转化率降低到366℃，由于在较高温度下的热力学平衡的限制[43，44]。同时，CO₂直接过程中的转换从195℃开始增加，达到最大值0.13。增加的原因是甲醇形成的动力学偏好(见(2))及DME的组成(见(1通过消耗甲醇形成。之后转化率略有下降，直到366℃，在此温度范围内甲醇产量略有增加，而二甲醚产量略有下降。Ren等人也报道了同样的现象[40当使用Cu-ZnO催化剂合成甲醇和二甲醚时，CO₂氢化。Ren等。获悉，CO₂的转换的第一随反应温度增加，然后降低。Ren等。发现在240℃和260℃，当反应压力分别在21巴，28巴，35巴和42巴，温度得到的最高转化率，而最高的CO₂根据仿真结果在本研究转化率在反应温度下和在40巴的267℃的压力。

CO的增加₂转化为7 MMSCFD的未反应气体的再循环率从0.1096到0.1111，并且从0.1328到0.1419用于间接和直接处理分别的结果。这意味着，有1.3％和6.8％的转换为直接和间接的过程增加，分别。基于可以从模拟结果可以实现DME和甲醇的转化生产，直接方法是用于在利用CO产生DME更有利₂在石油和天然气工业从AGRU排放。

双DME-甲醇反应器的温度和在所述直接DME合成的DME和甲醇的选择性未反应气体的再循环率的影响示于图8和9。与反应温度的DME选择性增加，达到在267℃的反应温度下的最大的59.3％。在40巴的反应压力的模拟结果是通过关闭到Ereña等人的，即制得约60％DME选择性，当反应温度和压力分别为275^ØC和40bar饲料气流量分别为1mmol /min(摩尔比H)₂ : CO₂和1g催化剂负载(CZA与NaHZSM-5的质量比为4:1)[29]。Ren等。还报道说，DME选择性随着从220至240℃（最高DME选择性范围为65.2％至74.3％）的增加，反应温度开始上升后下降，当温度进一步增加，将反应压力小于35条。同时，在42巴的反应压力，在260℃[获得的最高产率DME40]。桑切斯 - 康塔等。也报道了相似的趋势，以本研究在反应温度范围内的250-325℃，DME选择性其中DME选择性随反应温度高达300℃，上升后下降，当温度进一步升高至325℃[47]。

甲醇选择性峰在204℃，DME选择性峰在276℃。数字8示出了DME选择性略微增加和甲醇的选择性随再循环未反应的气体的流率稍微降低。从59.3％的DME选择性增加至59.9％，而甲醇选择性降低从37.7％至35.6％，当未反应的气体循环率分别增加从0到7 MMSCFD。总体而言，如图DME的总选择性和甲醇略微从97.0％下降到95.4％，当未反应的气体循环率增加从0到7 MMSCFD9,分别。它揭示了未反应气体的再循环率只有轻微影响DME的在双甲醇 - 二甲醚合成反应器的选择性和甲醇。

数字10礼物的DME生产和增量在间接和直接处理和甲醇生产在直接方法如在峰值DME生产的未反应气体的再循环率的函数。在间接方法中的生产DME的是比直接处理，直到6 MMSCFD的再循环氢气的流速更高。然而，直接方法还产生甲醇的显著量如图10。同时，如图所示，直接法的二甲醚产量增幅高于间接法10。

一般情况下，未反应的再循环可以提高二甲醚生产和CO₂转换的间接和直接的过程。然而，压缩机从先前过程需要再循环富氢气体。因此，压缩机的功率也确定在形成DME与循环的过程中的能量消耗的重要参数。对于二甲醚生产的能量消耗，可以表示为特定的功率消耗，它被定义为通过压缩机循环气体以产生每小时1吨DME的所需要的功率。因此，具体功耗，η，可表示为

能源系统的分析涉及系统能量要求和系统能量输出。系统能量要求包括压缩机，加热器的能量，和冷却器以及在DME和甲醇纯化柱冷凝器和重沸器所需的能量。同时，系统能量输出包括在DME和甲醇和未循环的氢气能量的形式提取的能量通过假设其可以通过60％被用作燃料[35]。

数字11研究了非反应气体循环速率对间接和直接过程峰值条件下的比能耗和系统能源效率的影响。压缩机功率随气体循环流量的增加呈线性增加，而DME产率也增加，但梯度低于压缩机功率，导致比功耗增加，如图所示11。数字11还表明，由于间接法回收气的吸压较低，间接法的比能耗要高于直接法。在效率方面也会出现类似的现象，如图所示，直接过程比间接过程效率更高11，表明直接法优于间接过程中，当有未反应的气体从所述处理的回收。

4。结论

这项研究已进行了通过直接和间接的方法来模拟二甲醚生产。在间接方法中，有两个合成反应器，即，甲醇和DME合成反应器，而甲醇和DME的形成的直接工艺中已知的作为双甲醇-DME合成反应器一个反应器进行。过程仿真的结果进行了验证，一些研究结果[29，三十，34，40，42-47，49]，并提供令人满意的结果，特别是在作品，转换和DME的选择性和甲醇两种方法的方面。仿真结果表明，二甲醚生产可以通过回收未反应的氢气和CO被增强₂气体。在回收率为7 MMSCFD的情况下，间接工艺和直接工艺的二甲醚产量分别可提高约49.6%和65.1%。但是，在间接工艺和直接工艺中，需要一台压缩机将甲醇反应器或双甲醇-二甲醚反应器的未反应气体压力提高到所需的压力。因此，压缩机工作是衡量未反应气体回收效率的一个重要参数。仿真结果表明，从二甲醚和甲醇的产量、SPCs和系统能源效率来看，直接二甲醚合成工艺优于间接合成工艺。

数据可用性

用来支持这项研究的结果的数据是可用的，请相应的作者。

利益冲突

作者声明，他们没有利益冲突。

致谢

作者希望通过合同号，感谢印尼大学第1q2季度项目对这项研究的财政支持。nkb - 0326 / UN2.R3.1 / HKP.05.00/2019。

补充材料

表1:甲醇反应器压力为40 bar，循环气流量为1 MMSCFD条件下间接工艺合成二甲醚的模拟结果。表2:甲醇反应器压力为40 bar，循环气流量为3 MMSCFD的间接工艺合成二甲醚的模拟结果。表3:甲醇反应器压力为40 bar，循环气流量为5 MMSCFD条件下间接工艺合成二甲醚的模拟结果。表4:甲醇反应器压力为40 bar，循环气流量为7 MMSCFD条件下间接工艺合成二甲醚的模拟结果。表5:双DME-甲醇反应器压力为40 bar，循环气体流量为1 MMSCFD下直接法合成二甲醚的模拟结果。表6:双DME-甲醇反应器压力为40 bar，循环气体流量为3 MMSCFD下直接法合成二甲醚的模拟结果。表7:双DME-甲醇反应器压力为40 bar，循环气流量为5 MMSCFD下直接法合成二甲醚的模拟结果。表8:双DME-甲醇反应器压力为40 bar，循环气流量为7 MMSCFD下直接法合成二甲醚的模拟结果。（补充材料）

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