固着滴蒸发过程中胶体粒子的沉积:稀释胶体分散体

抽象

本文利用纳维-斯托克斯方程、粒子对流扩散方程和蒸发蒸汽在气相中的扩散方程的联立解，模拟了硅溶胶颗粒在光滑基质上蒸发过程中的沉积。假定等温条件。绘制了一个地图，以显示各种沉积模式的条件，非常稀释悬浮液。基于Peclet (Pe)数和Damkholer数(Da和Da)的值₋₁并根据图讨论了吸附和解吸的影响。利用填料标准对高颗粒浓度的悬浮液在蒸发过程中形成固相进行了模拟。模拟结果预测了接触线附近环形沉积的高度和宽度，并与实验结果进行了比较。

1.简介

使用蒸发的固着液滴可能是一种简单的方法，为打印传感器和制药药物制造统一的图案，并应用新型薄膜涂层[1- - - - - -4]。固着的蒸发过程中的胶态二氧化硅颗粒的沉积图案滴在平滑的基板已通过实验和计算研究。迪根等人。提议的蒸发液滴内的毛细管流径向携带溶质给接触线，其形成环的图案化沉积物[5]。聚苯乙烯胶乳胶体沉积在玻璃衬底上的其他基团也观察到了这种环状图案[6,7]。而有一些研究集中在微流体流动对沉积的影响[8,9，沉积模式也可以根据衬底粗糙度从环形到均匀层变化[10]、粒子形态[11]，蒸发速度[12]及模式[13，以及溶剂的组成[14]。Sommer的相比在聚苯乙烯胶乳粒子和羟基磷灰石颗粒[之间的蒸发固着液滴沉积图案15]。虽然两者都沉积到钛盘，形成在聚苯乙烯载货溶液的环而从羟基磷灰石溶液而获得的均匀的层。

巴德瓦杰等。研究了在最终的沉积图案Derjaguin-的Landau-维韦-Overbeek（DLVO）相互作用的作用[16]。The particle (titania) surface potential and the substrate (glass) surface potential were measured under different pH values ranging from 1.4 to 11.7 by adding HCL (0.1 M) or NaOH (0.01 M). The competition between the hydrodynamic radial flow and the particle/surface interaction has a significant effect on the final deposition. If the attractive force between the particles and the substrate is large enough and the Peclet number is low enough, the particles tend to stick to the surface before they are swept to the contact line by the radial flow and finally form a uniform deposition pattern.

为了计算颗粒沉积生长，迪根发现，环的质量增长相对于通过假定根据幂律时间深度平均速度和粒子浓度，这是只适用于非常薄的液滴[5,17]。Fischer利用润滑理论求解了三种沿液滴表面蒸发通量分布情况下的粒子沉积剖面，同时假设液滴非常薄，忽略了粒子扩散[18]。Hu和Larson基于径向和垂直分量速度的解析形式，利用布朗动力学模拟计算颗粒沉积剖面[19]。

到衬底上的吸附和颗粒的解吸可以被建模为一阶反应[20.]。巴德瓦杰等。解决的蒸气浓度，流体分布，和颗粒浓度分布的液滴内部通过使用有限元法[21]。同时也考虑了液滴的脱层现象。在他们的模拟中，一旦颗粒浓度达到最大的填料X= 0.7时，颗粒沉积开始增长，发生脱毛。Widjaja和Harris采用有限元法求解流体运动的Stokes方程和对流扩散方程，同时求解了液滴内部的蒸汽浓度、流体型线和粒子浓度分布[22]。颗粒沉积轮廓计算假定粒子沉积的通量遵循一级反应。得到下不同Peclet准（PE）和Damkholer（DA）号码的最后沉积轮廓的相图。

颗粒的解吸可能发生，因为有可以移动已经沉积在颗粒下降内部流动。该流有助于从流体 - 固体界面颗粒解吸的事实先前已被揭示[23,24]。然而，有限的研究已经将颗粒的吸附行为滴落蒸发的研究。在模型中缺乏解吸可能导致沉积分布的不正确预测。

本文还利用有限元技术同时求解了气相、流体相和颗粒相。除了求解下落相中的颗粒浓度，还包括了流体/基质界面的颗粒沉积方程，并根据界面浓度计算了沉积剖面。界面浓度的增加使得不仅包括吸附效应，还包括解吸效应成为可能。结果分为两部分进行解释。首先，对不同的对流、吸附和解吸效应进行了参数化研究。，得到了不同Pe、Da和Da下的最终沉积剖面₋₁（解吸达姆科勒数）。第二，最大填充准则应用于帐户用于接触线附近形成颗粒积聚的。从巴德瓦杰的设置不同[21]，这篇论文研究的是接触线不动的水滴，就像玻璃基板上带有悬浮二氧化硅颗粒的水滴。

2.数值模拟

2.1。系统描述

采用有限元方法求解了液滴内的蒸汽浓度、流体速度和颗粒浓度的控制方程。假设液滴是轴对称的，在整个蒸发过程中，液滴的粘度、密度和表面张力等流体性质是恒定的。当液滴体积减小时，接触线处于固定状态，当接触角减小到5度左右时，模拟停止。下面将介绍这三个阶段的控制方程和边界条件。

2.2。治理方程和边界条件

该系统包含三个阶段：蒸汽，液体和固体（颗粒）相。液滴的蒸发，假设经过拟稳态蒸发工艺，并且蒸汽是停滞;因此，控制方程简化为拉普拉斯方程如下（无量纲形式）：

气相的边界条件如下: 在哪里c为无因次蒸汽浓度，r和z为离落点中心的无量纲径向距离和高度距离，H是相对湿度，和n为单位法向量。边界条件说明(3.)在SI中。选取整个系统的特征长度作为落基半径R_c;特征蒸汽浓度是蒸发液滴中液体的饱和蒸汽浓度。求解蒸汽浓度后，可根据菲克定律计算无量纲蒸发通量， ,在哪里n_年代在下拉式空中接口的单位法线矢量。

为求解蒸发液滴内部的流体流动，假设液滴是不可压缩的牛顿流体，求解连续性方程(5)和Stokes方程(6)。在这里，我们考虑这样一种情况，液滴足够小以至于液滴的形状是球形冠的一部分，其中重力对液滴形状的影响可以忽略不计。在蒸发过程中，流体的性质(如密度、粘度和表面张力)被假定为常数。假定接触线处于固定状态，直到接触角约为5度。控制方程和边界条件如下(无量纲形式): 在哪里V是无量纲的速度矢量， 。

边界条件为(无因次形式) 在哪里沿下落表面的节点速度是2吗H_年代为表面局部平均曲率的两倍，Ca为毛细数，定义为Ca =μv_c/σ，其中μ是流体的粘度和σ为滴气界面表面张力。定义的特征速度是J_c/ρ在哪里ρ液体密度是多少J_c特征蒸发通量是由在哪里水/空气的扩散率和c₀是饱和蒸汽浓度。因为水扩散到空气中，和饱和浓度为水， 。

使用了对流扩散方程求解液滴内部的粒子浓度如下（无量纲形式）： 其中Peclet数，is the diffusivity of the silica particles in water with the value of 4.37 × 10^-12。特征粒子浓度为C_{P, 0}，这是初始颗粒浓度和被假定为在下拉相位最初是均匀的。在这个模型中，假定粒子足够小，以便布朗势力支配引力，因此，在颗粒上的重力影响是可以忽略不计。

我们假设没有粒子流过轴对称线。沿液滴表面的边界条件是蒸发过程中粒子在界面的质量守恒，即

基板上的边界条件是粒子在基板上的沉积，其中沉积通量为J_p为吸附与解吸之和[25] 如下：

这里，为丹克霍尔数，为粒子吸附与粒子扩散的比值;是解吸Damkholer数目其是颗粒解吸的对颗粒对流，其中一个比为特征时间。k和k₋₁是吸附和解吸速率常数。假定颗粒的吸附/解吸的到衬底上的速率是相同的粒子的吸附/解吸到那些已经沉积的颗粒，并且它们都采取一个一级反应的形式。在推导和这个公式的解释细节在SI讨论。Γ_年代为无量纲表面粒子浓度，也是需要求解的变量之一。沿衬底节点求解的控制方程为(无因次形式):

方程（8）〜（11)用来解决C_P和Γ_年代。在这项研究中，我们调查的无量纲组Pe中大，与大的影响₋₁对颗粒最终的沉积图案。为了给不同的PE编号的最后沉积图案比较，在最终的沉积将被绘制为Γ_年代/聚乙烯和位置r。

此外，具有高的粒子浓度的情况下进行了模拟。当颗粒浓度高时，粒子的填料发生接触线附近，如什么将在节中讨论3.3.。因此，接触线区域进行如下处理。

每个元素的粒子浓度在每个时间步骤检查，看看是否临界浓度C_{P，马克斯}已完成。如果在任何元素的浓度达到临界浓度，在该“固体”元件对流扩散方程将不再被解决，并且节点位置被“固定”。

一旦“固体”元素被确定，则C_P实体元素内的节点上的值将等于临界值，如C_{P，马克斯}= 130.86。固体元件之间和相邻的流体元件的公共节点是固定的并且颗粒的无通量边界条件下被施加如在等式（10)的方法部分。

我们假设“固体”元素中的粒子仍然被液体浸润。流体动力学仍在解决中，即。,evaporation is still considered on the surface of the solid phase and drives the liquid in the drop phase to flow toward the contact line. A sketch is shown in the SI. In the solid phase, the equations of fluid dynamics keep the same as the liquid phase. A “superficial velocity” resulting from the fluid dynamics equations describes the averaged velocity in the solid phase.

2.3。代码验证

蒸气浓度分布计算后，沿着液滴表面的蒸发通量和总蒸发率进行了计算。总蒸发率从我们的FEM算法计算的接触角的函数进行比较从Picknett和贝克松[分析结果26]在图所示1。

数字1示出了我们的蒸发速率超过5的接触角°重叠Picknett和贝克松的曲线至77°。网具有非常细接近液滴表面整个蒸发段，以达到的重叠。从我们的模拟和Picknett和贝克松的理论值合计蒸发率之间的最大差异是约0.43％，其中发生在蒸发过程开始时，接触角是最大的。

用两种方法计算了蒸发过程中液滴质量的变化。第一种方法是在每一个时间步上体积乘以密度的积分，另一种方法是在每一个时间间隔上从初始质量减去总蒸发率的总和。这两个质量与时间的重叠验证了仿真中流体速度和网格运动计算的正确性，如图所示2。此外,在图2，其结果为与结果重叠 ,因为钙是粘性应力和毛细管压力的比率，因此，预计不会影响蒸发速度。总蒸发时间是约0.3，这是相同的聪的结果[27]。

液滴相内部的流线如图所示3.，蒸发通量沿滴气界面的分布如图所示4。在液滴相和气相中，网格都是足够精细的，这可以从顶部和接触角的速度剖面的细节看出，如图所示5。

验证粒子浓度计算的方式是在蒸发过程中检查液滴内部的粒子的质量守恒。在下拉相位颗粒质量是根据以下等式计算（12）（无量纲形式）：

表面上的质量累积从等式计算（13）（无量纲形式）如下：

这两者的总和在整个蒸发过程中应该是一个常数，因为在液滴/蒸汽界面上没有粒子损失。

3.仿真结果与讨论

3.1。颗粒沉积而不解吸

在Pe = 1和Da = 10的情况下，在没有解吸的情况下粒子沉积的演化，即。,哒₋₁=0,is shown in Figure6。之后沉积剖面几乎保持不变t=0。276because most of the particles had already deposited onto the substrate before this time, as is also shown in Figure7。最终的沉积模式与2008年Widjaja和Harris的结果相同。在这种情况下，沉积剖面由早期的均匀分布发展到后期的中心分布。

正如章节中提到的2.3.,图7也是在颗粒沉积的计算的码校验。实线曲线是在基板上的颗粒的质量累积，而虚曲线是留在尚未沉积在液滴相中的颗粒质量。这两个（顶线）的总和是在整个蒸发过程的常数。

数字8显示了“相图”，这与Widjaja和Harris的结果相似[22]，但使用不同的初始纵横比和湿度条件下。当Pe的小，粒子输送到接触线是薄弱，颗粒倾向于留在下降的中间。当Da为大，颗粒迅速在基板上沉积，并且沉积降低了颗粒的可能性被对流给接触线。The center-like pattern happens when Pe is small (around 0.01∼5) and Da/Pe is large (around 5 d∼100). When Pe is high (>10), the edge (or near-edge) deposition happens for all the Da numbers we have used.

3.2。粒子沉降与解吸

当吸附到衬底上的粒子从衬底上脱出时，最终沉积和沉积速率都会受到影响。数字图9（a）在图中的数据点的节目之一8，其中解吸不会发生。数据图9（b）- - - - - -图9（d）均在相同的Pe和Da值下，但解吸程度不同。

当达₋₁较小，沉积模式仍为中心沉积，颗粒沉积速率与不解吸情况相似。随着Da的增加₋₁时，沉积模式边缘变大，颗粒沉积速率变慢。沉积的边缘较高(中心沉积过渡到边缘沉积)。当达₋₁大到25，仍然存在颗粒的显著数目将其悬浮在下拉相位作为接触角接近5℃，即，模拟的终止。

增加哒₋₁导致从“近边缘”沉积到边缘沉积以及从中心型沉积的变化。根据图中的相图8，当不解吸时，Pe = 1和Da = 5得到中心型沉积模式，Pe = 10和Da = 50得到“近边缘”沉积模式。这两组Pe和Da最终都变成了边缘沉积，如图所示9和10。颗粒沉积速率为慢的大₋₁Pe和Da大的情况下增加，如图右列所示10,which is similar to the case of Pe = 1 and Da = 5 (Figure9)。

Pe对沉积和沉积速率的影响如图所示11。用相同的Da数和Da比值₋₁/Da，增大Pe使沉积速率降低，形成边缘沉积格局。

相图发生了一些变化(图)8当解吸存在时。带Da的新相图₋₁=10is shown in Figure11。是在相图上解吸的效果如下。当Pe的小，为0.01，达₋₁= 10对沉积模式影响不大。当Pe在0.1以上和5以下时，随着Da/Pe的减小，沉积物仍然由中心沉积型向近边缘沉积型转变，但这种变化发生在较大的Da时。同样，在较大Pe(10及以上)时，Da较大时也会发生近边缘沉积模式向边缘沉积模式的变化。

3.3。颗粒物沉积无吸附

边缘沉积模式是发生在玻璃基板上的固着水滴与二氧化硅颗粒悬浮。最终的沉积模式如图所示12。数字12（a）示出由数字照相机记录的图案。当细节靠近接触线看着使用SEM，如图12（b）中，在整个沉积图案实际上是在从最初的固着液滴到环沉积物的中心的位置处的外圈和许多离散的随机簇中的各区域组成的致密的组件的颗粒。

本例中Pe值约为138.5。在这种情况下，Da的精确值是未知的，并且由于固滴的溶液化学变化而变化。水介质中的二氧化硅粒子和玻璃基板表面均带负电荷，导致粒子/基板相互作用产生较大的斥力。利用DLVO理论和基于1976年Ruckenstein和Prieve方法估算沉积速率常数的方法，我们可以大致知道Da数和Da₋₁在这种情况下远小于1。这么小的大数字，大₋₁且Pe值较大，颗粒更倾向于停留在滴相而不是吸附在基体上，沉积速率非常缓慢。

模拟结果与实验结果不符。图中观察到边缘图案13，它不是一个非常尖锐的边缘模式，正如什么是在之前的模拟Pe > 10和Da < 1观察。然后，针对玻璃上水滴中的二氧化硅颗粒，采用Pe = 138.5, Da远小于1的参数进行模拟。在本次模拟中，颗粒被非常迅速地扫到接触线上，并在接触线上附近累积到非常大的浓度值，给模拟带来了困难。

大浓度出现，因为以前的模拟对于胶体粒子的非常稀的悬浮液。在这种情况下，颗粒不接近用于实心球的临界浓度或最大填充体积分数，但是这是不适合的。图实验情况下的合理的假设12。因此，颗粒的最大填充密度的临界浓度在模拟被认为是[21]。当元素中的平均颗粒浓度达到最大的堆积密度时，该元素中的悬浮体就会转变为一种“固体”相，在这种相中，元素中不能添加任何额外的颗粒。

实验中初始颗粒浓度为0.65 wt.%，则固相形成时的无量纲浓度为C_P，最大= 130.86。

由于液滴留在我们的实验中，在接触线钉扎的大部分蒸发过程和液相易于润湿的二氧化硅胶体粒子的表面时，液滴的去钉栓未在我们的模拟中，当固相生长考虑。此外，我们计算在固相中的区域中的“表观速度”，因为计算在固相中的空隙空间中的详细的流场将是棘手的。颗粒沉积和质量累积与所述最大填充标准的模拟结果示于图14图13。

因为爸爸和爸爸₋₁在这种情况下，Γ均为零_年代(干燥沉积物的表面质量浓度14被计算在从具有非零沓的情况下的不同的方式。Because Da = 0, all particles are assumed to be in the bulk phase. We assumed that all the particles deposit vertically onto the substrate at the termination of the simulation. Therefore, the “surface concentration” is calculated according to the particle distribution at the end of the simulation. Since there is still a little liquid at the termination, the drop phase is still a spherical-cap shape. Then, for the projected areas on the substrate, there are associated annular volume regions in the drop phase. Therefore, Γ_年代SiO的质量是多少₂粒子在通过投影区域分割的区域。

沉积在基体上的固体的高度是径向位置的函数。高度被分裂Γ计算_年代通过C_P，最大(固体相形成时的临界粒子浓度)。根据这些计算，环状矿床的宽度和高度约为123μm和24.3 μ米，分别，同时从实验轮廓测量值分别为100 μ米和26 μ米有环形沉积物的计算和实验的高度和宽度之间的合理的良好的一致性。

数字13示出了沉积的颗粒和悬浮颗粒单独的质量。所沉积的颗粒在“固体”相区的那些其中颗粒浓度达到最大填充标准（C_P=C_P，最大），形成图紧密堆积环12。在模拟的最后，仍然有相当数量的颗粒悬浮在整个滴相。这些悬浮颗粒最终沉淀下来，其余的液体蒸发形成随机星团，如图所示12。

硅颗粒初始浓度对环形沉积物宽度和高度的影响如图所示15。随着二氧化硅颗粒初始浓度的增加，沉积环的高度和宽度增加。

4。结论

使用Galerkin有限元方法计算从蒸发固着液滴的粒子沉积图案。除了在下降阶段的对流扩散方程，沿着降/衬底界面一个对流扩散方程已成功添加到模拟中进行更精确的沉积轮廓的计算，以及在计算简档时，有解吸。当没有解吸附，更高Pe和降低沓生成的边缘沉积图案，并且沉积速率降低为大降低。与解吸，在较高沓形成有一柄沉积图案₋₁数字。沉积速率降低为大₋₁增加。这些结果给出了参数化研究的影响对流，吸附，和解吸颗粒的最终沉积剖面。

在非常大的Pe和非常小的大的情况下，该最大填充密度准则在仿真应用。该标准占颗粒的大的初始浓度导致液滴的蒸发过程中的“固体”相形成。从模拟的最后沉积轮廓具有用于悬挂二氧化硅粒子在水固着液滴的玻璃基板（的边缘图案）上的实验结果一致。颗粒的数目显著保持悬浮在该被视为内部到环形沉积图案的离散随机簇提供源的模拟的终止。然而，这仅仅是最大的包装模型的一个开始。其他细节，比如在多孔介质流体动力学，将被添加到给我们今后的工作中更有效的模式。

数据可用性

数据可在日志和计算机文件与通讯作者。

利益冲突

作者宣称，有感兴趣的关于这篇文章的发表任何冲突。

致谢

作者感谢能源，材料科学与工程，生物分子材料研究发展计划（DEFG02-02-ER45975和DEFG02-02-ER45976）和普渡大学什里夫基金的基础能源科学部的办公室署的财政支持。

补充材料

该文件我们已经改变了“方法部分”为“第2.2节”在这里的正确性。请confirm.is对我们的研究方法的补充。它包含在蒸气域的边界条件下，粒子吸附/解吸到所述基板的所述边界条件，以及设置在第2.2节中提及的“固体区域”的草图讨论。(补充材料)

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