评估使用的外果皮、中果皮绿椰子溶液中氟离子的去除

文摘

水果消费和处理结果在相当数量的剩余生物量。这种生物质转变成biosorbents为其提供了一个可重用和处置。随着绿色椰子壳通常是浪费丢弃在垃圾填埋场和转储,生成气体和渗滤液,两个biosorbents由外果皮、中果皮绿椰子吸附氟离子在水溶液中。氟离子的动力学实验表明,吸附达到平衡在第300分钟为外果皮、中果皮温度25°C, 35°C, 45°C。氟离子的去除效率变化从(25°C)的66.25%到77.50%(在45°C)的外果皮和从(25°C)的90%到97.50%(在45°C)中果皮。吸附过程的热力学参数表明吸附是一个自发,吸热biosorbents过程。归类为化学吸附,与朗缪尔等温线模型最适合吸附等温线数据。

1。介绍

地下水从国家如阿尔及利亚、阿根廷、澳大利亚、孟加拉国、中国、韩国、埃及、西班牙、美国、加纳、印度、伊朗、伊拉克、以色列、意大利、日本、约旦、利比亚、墨西哥、摩洛哥、新西兰、肯尼亚、塞内加尔、南非、斯里兰卡、坦桑尼亚和土耳其,以及国家在南美洲,含有氟离子。氟离子的浓度可以从0.5米到50毫克不等·L⁻¹根据地质因素(1- - - - - -6]。

尽管饮用水中氟离子的最大容许浓度由世界卫生组织设立1.5 mg·L⁻¹一些国家已经采取其他限制。例如,南非的可接受的极限是0.75毫克·L⁻¹(7]。

在小的浓度,有助于预防龋齿和氟离子改善牙釉质钙化。在高浓度时,然而,他们可以影响肾脏的功能,甲状腺、甲状旁腺、肝、睾丸和神经元7- - - - - -10]。

在成人中,氟离子的浓度大于1.5毫克·L⁻¹会导致牙氟中毒,而浓度高于3 mg·L⁻¹会导致氟骨症。据估计,有2600万人罹患牙氟中毒和100万年在中国从氟骨症,因食用受污染的水氟离子的高水平(11- - - - - -14]。

牙氟中毒是一个重大的公共卫生问题,因为在中度或严重的形式,它会导致功能性和审美变化干扰人格形成和集成进入劳动力市场,需要高度复杂的牙科治疗。一般来说,牙氟中毒的临床方面范围从透明斑点的黄色或棕色地方的搪瓷的情况更严重的变化(15]。

氟骨症是一个严重的状况,造成慢性摄入大量的氟化物多年时期骨造型(增长)和/或改造。氟骨症表现为骨质密度的增加导致增厚的骨头和韧带的钙化。症状包括轻度风湿疼痛、关节炎的关节和肌肉,沿着颈椎疼痛。氟骨症造成弯曲的腿从膝盖向外,在更先进的情况下,人是无法移动和卧床不起的9,13]。

的各种流程从水中氟离子的去除包括凝固和化学沉淀、膜过程(透析、纳滤和反渗透),电解治疗(电渗析、电凝法)和离子交换和吸附。吸附过程中使用氟离子的去除提供了更大的可访问性,低成本,简单的设计和操作。缺点是,这个过程需要调整pH值,而其他溶解离子的存在可能干扰氟离子的吸附(7,16]。

虽然绿色椰子壳是椰子汁的残渣利用重用潜力巨大和工业化,几个已经试图利用它,大多数shell存入转储和垃圾填埋场,造成的环境问题。绿色的椰子壳是不易降解(8年),占据了大量的垃圾掩埋场的空间,并导致疾病的扩散17,18]。

椰子果实(椰子l .)由外果皮、中果皮、内果皮、胚胎、干椰子肉,椰子汁。外果皮是外层表面光滑,涂有蜡。中果皮是中间层,开发和大量的水果的一部分。外果皮、中果皮和内果皮占80 - 85%的未成熟的水果的质量(17,19]。

biosorbent,主要研究了绿椰子壳在阳离子,与一些研究致力于使用这种类型的阴离子的清除biosorbent [20.]。本研究的目的是这样来描述biosorbents(结构特性的分析和识别的官能团参与吸附过程通过傅里叶变换红外光谱学)并研究了动力学、热力学平衡,在氟离子的吸附使用绿色的外果皮、中果皮椰子在一个批处理过程。

2。材料和方法

2.1。材料

绿椰样本用于这项研究来自消费后的处置材料提供的椰子汁,公司位于Maringa巴拉那河、巴西。

绿椰子与一种特殊的刀,剥皮手动给片外果皮约3毫米厚,中果皮约5毫米厚,然后分别在70°C对流上升气流干空气干燥器。在平衡测定干燥时间141分钟和140分钟,外果皮、中果皮分别。干燥后,材料被分别按大小排序,使用实验室筛子。研究中使用的吸附剂的分数平均直径0.75毫米。

2.2。描述的Biosorbents

为了描述biosorbents、分析的结构特性(比表面积,具体体积和平均孔隙半径)和识别的官能团参与吸附过程通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)。

分析结构属性进行了使用NOVA 1000系列Quantachrome NovaWin 10.01版本和数据分析。使用的方法是氮吸附和解吸方法在77 K,使用干燥的外果皮、中果皮在70°C,颗粒平均直径为0.75毫米。

参与的官能团吸附过程决定通过与傅里叶变换红外分光光度计(Frontier-PerkinElmer),在红外范围400到4000厘米⁻¹。样品的红外光谱,光谱前后吸附氟离子的测定。

2.3。吸附动力学

实验进行了批处理,使用冷却孵化器用颤抖(Tecnal模型te - 421)。在实验中,0.50克每biosorbent用于一系列的烧瓶包含30毫升的氟化钠的水溶液中,初始浓度的氟化物离子4 mg·L⁻¹。烧瓶在150 rpm动摇机械,在预定的时间(5、10、15、20、30、45、60、120、180、210、240、270、300、330、360、390和420分钟)和维护在25岁,35岁和45°C。溶液的pH值为8.0。

的SPADNS比色法测定氟离子的浓度(21]。

氟离子从溶液中删除的百分比计算由以下方程: 在哪里和表示初始和平衡浓度(毫克·L⁻¹),分别氟离子去除效率(%)。

吸附容量作为时间的函数可以表示如下(22]: 在哪里吸附能力作为时间的函数(mg·g⁻¹),是治疗方案(L)的体积,是吸附剂的质量(g),是最后一次氟浓度的解决方案(mg·L⁻¹)。

吸附动力学实验数据符合一级和pseudo-second-order动力学模型建模,Elovich模型和intraparticle扩散模型,在非线性形式由以下方程(23- - - - - -25]。

符合一级模型:

Pseudo-second-order模型:

Elovich模型:

Intraparticle扩散模型: 在哪里氟离子吸附量的平衡质量的biosorbents (mg·g⁻¹);是时间(分钟);和分别是,符合一级速率常数(最小值⁻¹)和pseudo-second-order速率常数(g·毫克⁻¹·敏⁻¹);的初始吸附速度Elovich模型(mg·g⁻¹·敏⁻¹);是一个参数的Elovich模型(g·毫克⁻¹);是intraparticle扩散速率常数(mg·g⁻¹·敏^−0.5);和是intraparticle扩散模型中的常数(mg·g⁻¹)。

2.4。吸附等温线

以批处理的实验,0.50 g的每个biosorbent用于一系列的烧瓶包含30毫升的氟化钠的水溶液,氟离子初始浓度的4、5、8、10、12、14毫克·L⁻¹。烧瓶动摇机械在150 rpm和24小时保持在25日,35岁和45°C。解决方案的pH值为8.0。

朗缪尔和弗伦德里希等温线模型适合实验数据。非线性回归分析使用OringinPro8执行软件。

朗缪尔和弗伦德里希等温线模型的非线性形式可以表示如下(26,27]。

朗缪尔等温线模型:

弗伦德里希等温线模型: 在哪里氟离子的浓度达到平衡后(mg·L⁻¹);量的氟离子保留在吸附剂质量平衡的吸附剂(mg·g⁻¹);是最大吸附容量(mg·g⁻¹);和分别是朗缪尔常数(L·毫克⁻¹)和弗伦德里希常数( );和弗伦德里希的指数(无量纲)。

2.5。选择的模型

所有实验都是在重复进行,报告值是平均水平。

在模型的选择,Akaike标准小样本( )是应用。的最佳模型实验数据的最小值对应的模型Akaike标准小样本(28]。这一标准是由以下方程: 在哪里误差的平方和,吗和的实验观察和模型参数,分别。

3所示。结果与讨论

3.1。描述的Biosorbents

表1列出了比表面积,中孔的比容,微孔隙的比容,中孔的平均半径、平均半径的微孔隙的绿椰干外果皮、中果皮70°C。


	外果皮	中果皮

比表面积(m²·g⁻¹)	3.360	5.766
中孔的比容(厘米³·g⁻¹)	4.08×10⁻³	3.04×10⁻³
特定的微孔隙的体积(厘米³·g⁻¹)	8.42×10⁻⁴	1.47×10⁻³
中孔的平均半径(nm)	1.520	1.521
平均半径的作用(nm)	0.226	0.152

干燥造成损害的细胞结构材料,从而改变形状和大小(减少29日]。破碎导致降低粒径和比表面积的增加30.]。因此,在吸附、干燥过程的biosorbents受损,增加比表面积将破碎。在表1可以看出,中果皮更大的比表面积与外果皮。

红外振动光谱的外果皮绿椰子(氟离子的吸附前后)如图1,显示吸收带的1059、1520、1615和2921厘米⁻¹。

1059厘米的吸收带⁻¹是由于高强度的拉伸切断组,可以发现在醇、醚、酯类、羧酸酐。1520厘米的吸收带⁻¹归因于碳氢键组,可以发现在烯烃和折叠期房的特征。1615厘米的吸收带⁻¹是由于C = C组的拉伸,而吸收带在2921厘米吗⁻¹是由于高强度的拉伸碳氢键,发现在烷烃31日]。

红外振动光谱的中果皮绿椰子(氟离子的吸附前后)如图2。

在1520厘米的吸收带⁻¹和1615厘米⁻¹被归因于off-plane碳氢键组的折叠和拉伸的C = C组,分别。2930厘米的吸收带⁻¹是由于高强度的拉伸碳氢键,而吸收带在3353厘米吗⁻¹是由于芳环的C = C组(31日]。

C = C组在木质素和叶绿素。切断组中纤维素、半纤维素、果胶、木质素、单宁和叶绿素。碳氢键组中纤维素、木质素、单宁和叶绿素。芳环的C = C组中木质素和单宁32,33]。

基本上,外果皮、中果皮绿椰子由纤维素、木质素和半纤维素,而单宁也发现(34,35]。

单宁被认为是化学高活性,能够形成内部和分子间氢键36]。

3.2。吸附动力学

吸附动力学的影响揭示物种之间的接触时间被吸附,吸附剂和吸附物种的数量37]。

的外果皮绿椰子,氟离子的吸附达到平衡在300分钟,最终浓度相当于1.35 mg·L⁻¹(在25°C), 1.10毫克·L⁻¹(35°C)和0.90 mg·L⁻¹(45°C)。氟离子的浓度作为时间的函数采用外果皮,可以看到biosorbent图3。

中果皮的绿椰子,氟离子的吸附达到平衡在300分钟,最终浓度相当于0.40 mg·L⁻¹(在25°C), 0.20毫克·L⁻¹(35°C)和0.10 mg·L⁻¹(45°C)。图4表明氟离子的浓度作为时间的函数使用中果皮biosorbents。

至于氟离子的去除效率,外果皮显示,66.25% (25°C), 72.50% (35°C), 77.50% (45°C)。中果皮,去除效率是90% (25°C), 95% (35°C), 97.50% (45°C)。

氟离子的去除效率较高的中果皮可能与更大的比表面积比外果皮。

氟离子的吸附动力学参数的外果皮、中果皮绿椰子列于表2。


模型	外果皮			中果皮

符合一级	25°C	35°C	45°C	25°C	35°C	45°C
(mg·克⁻¹)	0.1629	0.1742	0.1857	0.2358	0.2273	0.2323
(最低⁻¹)	0.0107	0.0145	0.0194	0.0072	0.0111	0.0125
	0.9920	0.9850	0.9515	0.9952	0.9840	0.9821
	−174.2137	−164.7537	−145.9986	−171.3698	−153.7335	−151.5198
Pseudo-second-order
(mg·克⁻¹)	0.2070	0.2082	0.2120	0.3212	0.2309	0.2801
(g·毫克⁻¹·敏⁻¹)	0.0490	0.0758	0.1120	0.0187	0.0408	0.0512
	0.9876	0.9891	0.9761	0.9927	0.9927	0.9920
	−166.7448	−170.2651	−158.0703	−164.2642	−167.0878	−165.1528
Elovich模型
(mg·克⁻¹·敏⁻¹)	0.0054	0.0091	0.0149	0.0061	0.0092	0.0109
(g·毫克⁻¹)	23.8895	24.8819	25.6593	17.1782	18.4377	18.2533
	0.9733	0.9650	0.9725	0.9591	0.9767	0.9800
	−153.7335	−150.3733	−155.6375	−135.0571	−147.3355	−149.5615
Intraparticle扩散模型
(mg·克⁻¹·敏^−0.5)	0.0092	0.0089	0.0086	0.0131	0.0121	0.0121
(mg·克⁻¹)	−0.0043	0.0177	0.0379	−0.0222	0.0073	0.0172
	0.9396	0.9394	0.9419	0.9750	0.9697	0.9550
	−139.8852	−140.0723	−142.9349	−143.4189	−142.8754	−135.8247

对应于确定系数(无量纲)。

表2表明,使用Akaike的准则对小样品,符合一级模型最适合25°C的实验数据,而pseudo-second-order模型是最适合实验数据在35和45°C。

3.3。吸附等温线

朗缪尔等温线模型表明吸附剂吸附发生在同类网站,所有的网站都是相同的和能量等效,没有吸附物种间的相互作用在邻近的地点(38]。

弗伦德里希等温线模型描述平衡在不同的表面,并不因此承担单层吸附能力。这个模型表明,物种保留在吸附剂的量增加物种浓度的解决方案增加(27]。

朗缪尔和弗伦德里希对氟离子的吸附常数外果皮、中果皮绿椰子如表所示3。可以看出,氟离子吸附等温线数据与朗缪尔等温线模型适合Akaike最小值的标准小样本。


模型	外果皮			中果皮

朗缪尔模型	25°C	35°C	45°C	25°C	35°C	45°C
(mg·克⁻¹)	1.6909	2.2265	1.8176	1.8021	1.7802	3.2253
(L·毫克⁻¹)	1.1338	1.0448	1.8537	2.0968	1.1465	1.1874
	0.9689	0.9904	0.9648	0.9652	0.9594	0.9863
	−43.0679	−49.5204	−37.8549	−37.5464	−35.8396	−42.9539
弗伦德里希模型
( )	0.1439	0.1978	0.6290	0.5687	0.8536	1.7757
	1.2490	1.2053	1.4515	1.3822	1.4230	1.1868
	0.9595	0.9856	0.9521	0.9544	0.9468	0.9816
	−41.2255	−46.6851	−35.7090	−35.6467	−33.9463	−40.8807

表4显示的最大吸附容量一些吸附剂对氟离子的去除。它可以观察到,吸附剂研究工作提供一个更高的最大吸附容量。


吸附剂	(mg·克⁻¹)	参考

混合稀土氧化物的活性氧化铝	0.7400	(39]
改性安伯来特树脂	0.0610	(40]
细粒度的酸洗膨润土	0.2780	(41]
天然壳聚糖	1.3900	(42]
外果皮绿色椰子	2.2265 (35°C)	这项工作
中果皮绿色椰子	3.2253 (45°C)	这项工作

3.4。热力学分析

吸附的热力学参数计算的平衡常数 ,由图Neperian对数的比值的函数 ,推断为零(43]。

热力学参数计算使用以下方程(43]: 在哪里熵的变化(kJ·摩尔⁻¹·K⁻¹),是焓变化(kJ·摩尔⁻¹),吉布斯自由能变化(kJ·摩尔⁻¹),气体常数(kJ·摩尔⁻¹·K⁻¹),是温度(K)。

策划对给出了一个直线的斜率和截距等于和 ,分别如图5。

吉布斯自由能变化值,熵变和焓变化如表所示5。


T(°C)	外果皮			中果皮
T(°C)	(kJ·摩尔⁻¹)	(kJ·摩尔⁻¹)	(kJ·摩尔⁻¹·K⁻¹)	(kJ·摩尔⁻¹)	(kJ·摩尔⁻¹)	(kJ·摩尔⁻¹·K⁻¹)

		8.4046	0.0327		13.8486	0.0489
25	−1.4123			−0.7802
35	−1.4820			−1.0979
45	−2.0766			−1.7654

消极的吉布斯自由能变化值表明,吸附过程是自发的;也就是说,它是热力学有利。积极的焓值变化表明,吸附过程是吸热的。在吸附、吸热过程可以与所需的能量势垒的形成激活adsorbent-adsorbate复杂;它是必要的,以提供能量来克服能量势垒。积极的熵值变化表明,增加系统障碍在固液界面吸附(22]。

温度对氟离子的吸附的影响,研究了通过使直线化的阿仑尼乌斯方程的形式(44]: 在哪里的常数是最佳动力学模型(单位根据模型),是频率因子(单元与最佳关联动力学模型),然后呢活化能(kJ·摩尔⁻¹)。

阿仑尼乌斯方程的参数如表所示6。


T(°C)		(g·毫克⁻¹·敏⁻¹)	(kJ·摩尔⁻¹)

外果皮
		3.1106×10¹⁴	93.3827	0.8828
25	−4.5413
35	−2.5797
45	−2.1893

中果皮
		4.1560×10¹¹	77.9670	0.8492
25	−4.9337
35	−3.1991
45	−2.9720

相关的活化能是一个参数的性质和强度吸附剂和被吸附物之间的相互作用。这种能量取决于所涉及的物种的化学性质和通常是用来区分类型的吸附。对于吸附能值5到40 kJ·摩尔⁻¹,分为物理吸附,而对于值40到800 kJ·摩尔⁻¹,它是属于化学(44]。它因此可以观察表6的吸附氟离子的外果皮、中果皮绿椰子和化学分类。

没有氟离子吸附研究使用绿色的外果皮、中果皮椰子可以在文献中找到。

许多水源都放弃了,因为过量的氟离子和治疗费用(16]。结果显示相关的氟离子吸附量的外果皮、中果皮绿椰子与其他吸附剂已经进行了研究。这些材料作为吸附剂的使用从而为重用和处理提供了一个不错的选择,减少工业垃圾填埋场和垃圾填埋场的环境影响。

4所示。结论

除氟离子的外果皮、中果皮绿椰子了。外果皮显示去除效率从66.25% (25°C)到77.50% (45°C),而中果皮显示去除效率从90% (25°C)到97.50% (45°C)。

的最大吸附容量范围从1.6909到2.2265 mg·g⁻¹外果皮和从1.7802到3.2253 mg·g⁻¹中果皮。与其他文献中发现的氟离子吸附剂,这些材料有高值的最大吸附容量。两个biosorbents,符合一级动力学模型似乎相关描述氟离子吸附在25°C,而pseudo-second-order动力学模型是最适合35和45°C的实验数据。

热力学参数表明,氟离子的吸附是一个自发,吸热过程对biosorbents和归类为化学吸附。

氟离子的吸附数据很适合朗缪尔等温线模型,表明吸附发生在发达biosorbents同类网站。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者证明他们没有从属关系或参与任何经济利益组织或实体。

确认

作者感谢联邦大学的Technology-Parana和Maringa州立大学的设施、设备和试剂。

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