加氢处理过的烹调油与柴油混合燃料的废气排放和理化性质

摘要

液体生物质加氢处理是一种很有前途的技术，可以生产用于运输的“第二代”可再生燃料。其产物正构烷烃可进一步加氢异构化，以改善其冷流动性能。最终产品，通常被称为“石蜡柴油”，是一种高十六烷值、清洁燃烧的生物燃料，在研究人员和工业中迅速受到欢迎。然而，如果将正构烷烃直接与低浓度的常规柴油混合，则可以省去昂贵的异构化步骤。在这项工作中，由废弃食用油加氢处理生产的非异构化石蜡柴油(hydrotreated used cooking oil (HUCO))被用于4个混合燃料(高达40% v/v)与传统柴油。混合物的性能已与欧洲en590和en15940标准(分别涉及传统汽车柴油和合成或加氢处理的石蜡柴油)进行了比较评估。此外，HUCO混合燃料已用于标准固定式柴油发动机发电机组。混合燃料被认为是标准柴油的“滴入式替代品”。因此，发动机没有进行任何改装。对发动机稳态运行时的性能和排放进行了测试，并与发动机使用基准常规柴油进行了比较。

1.介绍

几十年来，压缩点火发动机(即柴油发动机)无疑是交通运输部门中重型应用(卡车、公共汽车和船舶推进)的主要动力系统。此外，在过去数年，柴油发动机在乘用车市场的份额一直在增加[1］．然而，近年来，柴油机的尾气排放越来越受到批评，主要是氮氧化物(NO_x)、微粒物质(PM)以及它们所占的二氧化碳(CO .)份额₂)排放到大气中[2，3.］．

为了降低内燃机的CO₂自20世纪80年代以来，为了减少化石燃料的有害排放，人们对燃料相关技术进行了深入研究和实施，以生产可再生来源的替代燃料，将其与传统化石燃料混合。在运输部门，这些第一代生物燃料仍然被用于世界各地过时的和当代的压缩点火发动机。

应用最广泛的可再生柴油替代品是脂肪酸甘油三酯酯交换反应的产物。这项技术可追溯到19世纪中期[4，5，自20世纪90年代以来被广泛用于生产脂肪酸甲酯(FAME)，作为柴油的可再生混合组分。这种所谓的生物柴油已经被广泛研究，并在过去几十年成功地用于压缩点火发动机[5，6］．然而，诸如对粮食和能源作物使用土地的竞争等缺点以及诸如微生物污染和储存稳定性等技术缺点导致了第二代生物燃料的发展[7- - - - - -13］．

这种第二代生物燃料技术的主要目标是扩大生物燃料的生产能力，将剩余的生物质(通常是粮食作物的非食用部分、工业有机废物、屠宰场废物、使用过的食用油等)结合在石脑油、煤油、以及可以直接用于运输部门动力系统的柴油范围。

催化加氢处理在石化工业中已经有一个多世纪的成熟过程，它也从20世纪90年代初开始被研究用于植物油的转化[7，14］．它可以用于各种用途，如杂原子(硫、氮、氧和金属)的去除，烯烃和芳烃的饱和，异构化和裂化。各种催化加氢处理技术的实现与正在开发的催化材料紧密交织在一起[15］．因此，加氢处理催化剂的研究和开发最终使较重和较低质量的生物质原料转化成为可能[7，16- - - - - -19］．

催化加氢处理的产物可以从废弃生物质中提取燃料(从而增加了生物燃料的可持续性，而不与粮食作物种植竞争)，与第一代生物燃料和化石燃料(高热值、高十六烷值、氧化稳定性提高，酸度可忽略，饱和水平提高，芳香含量可忽略，硫含量低)[7，20.- - - - - -22］．

在液体生物质加氢处理过程中，天然甘油三酯通过裂解、饱和、杂原子去除和异构化等基本过程转化为碳氢化合物(见图)1)．(我)裂解可将大分子转化为小分子，在传统石脑油、煤油和柴油的沸点范围内。(2)饱和主要是将液态生物质中的C=C(双键)键转化为C - C(单键)键。通过饱和各种不饱和环化合物和芳香化合物，也可以形成环烷。(3)杂原子如硫(S)和氮(N)通过标准机制以H的形式被去除₂年代和NH_3.．氧(O)去除是通过脱氧、脱羰和脱羧来进行的。氧气的存在导致了第一代生物柴油(即脂肪酸烷基酯)的许多缺点，因为它降低了氧化稳定性，增加了酸度和腐蚀性，降低了热值，并由于水的存在间接促进了微生物的生长。因此，在液体生物质加氢处理过程中，除氧是非常重要的。(iv)通过上述反应得到的直链烷烃，如前所述，一般具有优良的物理化学性能，但其冷流性能也较差。异构化可以使正构烷烃转变为异构烷烃，从而大大提高了冷流动性能。

异构化通常在第二个反应器中进行，因为需要不同的催化剂来促进异构化反应[7］．然而，这一步骤增加了生物燃料总体生产的额外成本，更不用说在某些情况下可能并不需要它(例如，石蜡柴油与传统柴油以相对较小的比例混合，导致最终混合物的冷流特性的恶化，可以忽略不计)。非异构化石蜡柴油的另一个用途可能是通过策略性的混合来升级低质量的汽油燃料[14，23］．其他一些研究人员提出了在炼油厂操作基础设施中液体生物质与油气流混合的协同处理路线[16，22- - - - - -26为了保持异构化石蜡柴油的低生产成本，尽管这需要持续的生物质原料流来应对炼油厂的大加工能力。

在本工作中，由城市废液生物质加氢处理得到的非异构化石蜡柴油，即废弃食用油(加氢处理过的废弃食用油(HUCO))，与常规的、无添加剂的超低硫柴油(ULSD)按体积分别混合10、20、30和40%。首先，对共混物的物理化学性能进行了测量和评价，并与标准汽车柴油的en590和合成或加氢处理石蜡柴油的en15940进行了比较。此外，研究人员还在一台标准固定柴油发动机上评估了4种混合燃料对发动机运行和尾气排放的影响，并与基准超超临界燃油进行了比较。

2.燃料

基线柴油由希腊石油公司提供。这是一种来自炼油厂加氢裂化装置的高质量柴油，不含任何添加剂。测量的基准超高温辐射强度的特性见表1．

海拉斯研究和技术中心(CERTH)提供了HUCO。用于生产这种燃料的催化加氢处理技术是在CERTH的化学过程和能源研究所的加氢处理试验工厂开发和演示的，是通过生物燃料- 2g LIFE+项目的财政贡献[27］．从当地餐馆收集的废弃食用油共生产了2吨燃料。表格2显示该非异构化石蜡柴油的组成[28］．HUCO中正构烷烃浓度高，说明燃料具有优良的点火特性，但冷流性能较差。

两种燃料的混合是在温暖的环境条件下进行的(夏季)，以使HUCO处于完全液态。HUCO与基准超低温燃油混合比例分别为10、20、30和40%。两种燃料表现出良好的混合相容性;因此，创建的4个样品(以下简称H10、H20、H30、H40)在储存和利用过程中完全均匀。4种共混物的测量性能见表1．

3.废气排放实验设置和程序

3．1.设备使用

实验工作是由Lister Petter在一个典型的固定式柴油发电机上进行的。发电机组技术参数见表3.．没有对废气排放进行后处理。发动机负载由Avtron的K490交流电阻负载组手动控制。

废气排放(CO, NO, NO .₂和HC)用凯恩9206五通气体分析仪测定。采样探头被放置在排气歧管之后，废气通过加热管道进入分析仪，以避免水凝结。表格4介绍有关气体分析仪的分辨率，测量范围和准确度的细节。

颗粒物的测量单位为每废气体积的质量。废气通过Whatman玻璃超细纤维过滤器，该过滤器在取样前已经彻底干燥和称重。用里特波纹管式气体流量计测量通过过滤器的废气量。为了测量过滤质量，使用分辨率为0.1 mg的高精度分析天平。

燃料消耗是用分辨率为0.1 g的数字天平测量质量的。

实验装置图如图所示2．

３．２．实验的程序

废气测量是在稳态条件下进行的。在进行任何取样之前，发动机在特定负载下一直运行，直到达到稳定运行条件。排气歧管中安装了k型热电偶，以提供废气温度读数。这样，发动机系统的能量平衡(指示稳态运行)被识别。

达到稳态条件后，气体分析仪开始取样。每个应用负载的最终值是10分钟内10个后续读数的平均值。

为了测量PM，将新鲜、干燥和加重的玻璃超细纤维过滤器放入特制的取样探针中。在排气歧管和取样探头之间放置了一个定制的缓冲液，以帮助降低气体温度，促进颗粒核形成，并确保过大的烟灰块不会被拉到过滤器上，因为它们会意外地从样管内壁上被撕开。温度下降是保护过滤器免受高温的必要条件，而核分裂是消除小直径颗粒自由通过的必要条件。根据发动机负载的不同，PM取样进行了不同的持续时间。这被认为是必要的,因为在高负载下,过滤器PM排放过多积累,形成一个厚皮,改变了过滤特性,在低负荷时,PM排放小,过滤净重太接近天平的精度限制。采样时间结束后，取下装载pm的过滤器，干燥，再次称重。最终的PM值由PM净重除以里特气体计测量的采样废气体积得出。

在气体测量后，进行PM和重量燃料消耗测量，通过负载组施加下一个负载，并监测排气温度，直到再次达到稳态条件。

用于测量排气排放和油耗的发动机负荷分别为怠速、1.5、3.0、4.5和5.5 kW。

4.结果与讨论

4．1.物理化学性质

首次评估了HUCO作为超超临界混合燃料的混合组分，评估了两种燃料和四种混合燃料的物理化学特性。与en15940标准对合成或加氢精制的“A类”(高十六烷值)石蜡柴油的HUCO测量性能进行了比较评价。对超低温、H10、H20、H30和H40样品的性能进行了评估，并与目前有效的汽车柴油标准en590进行了比较。

总的来说，ULSD和HUCO燃料都符合各自的标准，en590和en15940。例外情况是，ULSD的95% v/v回收温度略高于en590的最大限值，而HUCO的冷过滤器堵塞点(CFPP)则远远超出了作者所在地区(希腊)冬季柴油的−5摄氏度限值。

以下4.4.1。密度和粘度

在现代柴油发动机中使用加氢处理油时，密度不符合是一个常见问题，因为这些石蜡燃料的密度往往比传统石油柴油低得多。这是由于用于生产此类石蜡燃料的化合物具有脂肪族性质[23，29，30.］．密度和粘度是燃料的重要特性，因为它们与燃料注入量、着火质量、燃料雾化、燃烧特性和体积油耗有关[23，31- - - - - -34］．

如图所示3.， HUCO符合EN 15940密度要求。然而，样品H30和H40(分别具有30%和40%的HUCO浓度)不符合en590较低的密度限值要求。

低密度的HUCO自然限制了它可以与典型超超临界燃料混合的体积浓度。然而，如果使用较重(通常密度更大)的石油馏分作为基准燃料，低密度的HUCO将使生物燃料的混合浓度更高，并将允许充分受益于其优秀的点火质量特性[23，30.］．

所有燃料样品的粘度都在限制范围内，因为ultra - sd和HUCO都符合这两个标准的要求。超超临界水粘度和HUCO粘度非常接近;因此，4种HUCO共混物的粘度仅略有不同(图)4)．这种微小的差异预计不会对发动机性能和排放产生显著影响。

4.1.2。点火质量

点火质量已经根据ASTM D7170方法进行了测量，该方法是基于固定射程的喷射周期系统。装置由一个定容燃烧室和所有必要的仪器来测量和燃油喷射的开始之间的时间开始燃烧,通常称为点火延迟(ID),然后使用它作为一个独特的变量在一个方程所提供的计算方法推导出十六烷数量(宽带)。

如表所示1，本研究使用的基准超超临界燃料是DCN为60.3的高质量石油产品。因此，即使HUCO浓度较高，DCN也不会发生剧烈变化，如图所示5．选择高dcn基准燃料的原因是为了确保这项工作不会成为“低质量馏分升级”的情况。另一个原因是试图减轻DCN对发动机性能和排放的影响，因为评估的所有样品的DCN值都足够高，而且与使用较低DCN基准燃料相比，其范围也略窄。

这种混合策略创造了一种环境，在这种环境中，HUCO组成的影响被更清楚地显示出来，而不是被点火质量特性的显著影响所掩盖。

4.1.3。闪点

闪点(由eniso 2719测量)被发现安全高于en590和en15940提出的最小值(表1)．更具体地说，HUCO表现出非常高的闪点(超过100°C)，这使得它自己和它的混合物特别安全的运输和储存。

4.1.4。蒸馏特性

超超临界水、HUCO及其共混物的蒸馏曲线如图所示6．可以看出，HUCO是由非常少的组分组成的燃料(另见表)2)，其结果是沸点范围窄得多，蒸馏曲线的主要部分几乎是平的。

如预期，加入HUCO后，原曲线逐渐变平，但初始沸点(IBP)和最终沸点(FBP)几乎没有变化。添加尾端挥发性较低的HUCO，最终有助于ULSD混合物在en590规定的最大360°C下达到95%的体积回收率(见表)1)．

4.1.5。冷流性能

冷流特性通过冷过滤器堵塞点(CFPP)评估，由en116测量。如图7从图中可以看出，生物燃料浓度越高，即样品H30和H40, HUCO的负面影响就越突出。较低浓度的HUCO (H10和H20)样品符合en590标准对冬季C级燃料的限制(CFPP最大值为−5°C)。ULSD中可以混合比例更高的HUCO，以生成夏季A级燃料(CFPP的最大值为+5°C)。对于本研究中使用的ULSD基线(CFPP为−8°C)，在20-30% v/v值范围内，HUCO浓度对CFPP的影响似乎越来越大，如图中更陡的斜率所示7．先前的研究表明，HUCO浓度对混合燃料CFPP的影响存在显著差异(负面和有益影响)，这取决于基准燃料的组成[23］．这就是为什么在规划长链非异构化生物燃料的混合策略时，应始终考虑到基线燃料的特性和组成[35- - - - - -37］．

4．2．引擎结果

实验研究的结论是，在典型的固定柴油发动机上测试了基准超超临界燃油经济性和创建的HUCO混合燃料。所有燃料均在怠速至满载(怠速、1.5 kW、3.0 kW、4.5 kW和5.5 kW)的5台发动机负载下进行测试。排放(CO ppm, HC ppm, NO_xppm,点μg/L)和燃油消耗量的测量方法如前所述。

发动机在1500转/分钟的稳定转速下运行平稳，在使用超超临界和HUCO混合发动机时，噪声辐射没有明显变化。这是意料之中的，因为迄今为止，即使是使用纯石蜡燃料的发动机也没有出现故障的报道[20.，33，38- - - - - -42］．

4.2.1。准备燃料消耗

燃料消耗(FC)是以每单位时间的质量来衡量的。数字8随着HUCO浓度的增加，仅略有下降。这自然归因于HUCO较高的热值(见表)1)，这在以前对加氢处理所得的类似石蜡燃料的研究中也得到证实[7，30.，32，33，39］．

4.2.2。一氧化碳

一氧化碳(CO)是不完全燃烧的指示剂。它的形成发生在缸内温度较低和/或无氧的区域(例如，燃料/空气比增加的高负荷)，当它进一步氧化成CO₂不赞成形成队形[43，44］．

如图所示9， CO浓度在低至中负荷(高达3kw)有轻微下降的趋势，随着燃料中HUCO浓度的增加。在4.5 kW负载下，只有H10混合燃料的CO含量有显著降低，而H20、H30和H40混合燃料的CO含量与基准超超临界燃油相同。此外，在满载(5.5 kW)时，当发动机使用H30和H40混合发动机时，CO浓度出现了适度增加。

这种行为可能表明，随着HUCO浓度的增加，缸内温度较低，因此“冻结”CO进一步氧化为CO的机制₂．在较低负荷下，较低的粘度和较高的DCN有利于喷雾破碎和完全燃烧。这种有益的影响(在低至中负荷下观察到的)可以通过过度冷却现象(阻碍CO氧化成CO)来克服₂)和燃料/空气比增加(导致不完全燃烧)，在较高的负荷下运行时，当更多的燃料被注入气缸内。

由于芳烃(H/C比较低)比石蜡表现出更高的绝热火焰温度，因此缸内温度较低可能是HUCO混合物中芳烃含量较低和氢碳(H/C)比较高的结果[45］．

4.2.3。碳氢化合物

碳氢化合物(HC)排放在所有情况下都处于非常低的水平，接近分析仪的检测极限。

4.2.4。氮氧化合物

氮氧化物是柴油机产生的关键污染物。NO生成最重要的机制_x是热NO的形成，由所谓的Zeldovich机制描述[44，46］．氮氧化物强烈地依赖于温度(较高的温度促进NO_x形成)，特别是峰值温度而不是平均燃烧温度[44，47］．

如图10显示，NO略有下降_x在高负荷和满载情况下观察到较高的HUCO浓度。这一效应支持了先前的假设，即HUCO可能降低峰值温度，同时阻止NO_xCO进一步氧化的形成和“冻结”机制。

较低的芳香含量也可以起到降低缸内温度的作用，从而降低NO_x形成，根据上面描述的机制(节4.2.2)．

无论如何，燃料中HUCO的存在(即使浓度高达40% v/v)只会对总NO产生轻微影响_x所有测试发动机负载的排放。

4.2.5。可吸入颗粒物

柴油发动机虽然因其热效率、坚固性和动力而受到称赞，但它们也因其颗粒物(PM)排放而臭名昭著。在过去的几十年里，研究表明氮氧化物和颗粒物排放之间存在权衡[5，44，47- - - - - -49］．石蜡燃料的研究与发动机设置的微调相结合，以找到减少这两种污染物的解决方案[20.，32，33，40］．

目前的研究表明，在低到高的负载中，PM总体上略有下降(图)11)．然而，在发动机满载运行(5.5 kW)时，只有H10和H20表现出显著的PM下降，而H30似乎没有明显的影响，而H40甚至对PM排放产生了负面影响。由于柴油发动机中的烟雾可以表明燃烧不完全，结果如图所示11是否与Figure中的一致9一氧化碳。此外，满负荷时较高的PM排放和较高的HUCO浓度(H30和H40)与同时排放NO是一致的_x下降的趋势(图10)．之前的研究也提出了类似的假设[45]， PM的增加可归因于HUCO的DCN较高，可促进扩散燃烧的增长，导致这种无芳烃共混组分的有益效果减弱。

5.结论

本研究的重点是在标准柴油发动机中利用液态生物质加氢处理产生的石蜡燃料作为典型超超临界燃料的混合组分的可能性。省略异构化步骤可以进一步促进这类第二代生物燃料的使用，降低其生产成本。

非异构化HUCO的物理化学性质符合en15940标准的“高十六烷”石蜡加氢处理燃料，但其CFPP值与预期相当高。

然而，策略性的混合HUCO与超超临界标准可以生产可用的混合燃料符合en590标准。更具体地说，ULSD中高达20% v/v的HUCO可以根据en590(适用于温带气候)创造完全符合“冬季级”的燃料。较高的HUCO(高达40% v/v)浓度可用于制造“夏季级”燃料，然而，为了满足en590的密度要求，必须考虑较重的馏分基础燃料。当ultra - sd中的HUCO浓度保持在保守/实际范围内(高达10-15% v/v)时，混合物的物理化学性质几乎与纯石油柴油相同。

此外，非异构化HUCO可以大大提高点火质量，降低共混物的硫和芳香含量，并稍微增加热值，这都取决于使用的基础柴油燃料。

发动机试验在没有任何操作参数的情况下进行，例如喷射正时。这样做的原因是评估HUCO混合燃料作为标准、非高度复杂的柴油发动机的替代。

在发动机试验中，在所有载荷下，NO有轻微的下降趋势_x随着HUCO浓度的增加，排放增加。这可以归因于由于较低的芳香含量和较高的H/C比的HUCO共混物的缸内温度较低。

一氧化碳(CO)和颗粒物(PM)在低至中负荷时略有下降，但在高负荷和满载时略有增加，混合HUCO浓度较高(30%和40% v/v)。这可能与HUCO组成促进缸内温度降低和过高的衍生十六烷值(DCN)(30%和40% v/v HUCO)共混物有关。

由于HUCO热值较高，重量燃料消耗随HUCO浓度增加而降低。

总而言之，即使在高体积浓度的情况下，非异构化HUCO燃料也可以通过与典型超超临界燃料的策略性混合而加入，而不会显著影响发动机运行、油耗和尾气排放。然而，为了最大限度地提高这种高质量生物燃料的使用效益，发动机微调可能被考虑和进一步研究。

数据可用性

用于支持本研究发现的数据可由通讯作者要求提供。

的利益冲突

作者声明他们没有利益冲突。

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