二氧化碳吸收建模在核燃料循环尾气处理gydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

二氧化碳的吸收是一个重要的过程,在许多实际应用,如减少温室气体,分离和纯化过程在化学和石油工业,放射性同位素和捕获的核燃料循环这一研究的目的是开发一个动态模型来模拟有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba使用不同的链烷醇胺吸收溶剂吸收。模型是基于瞬态质量和能量平衡的化学物种通常出现在公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba气液吸收。计算机代码已经编写实现该模型。仿真结果进行了讨论。报道模型模拟应对动态变化的输入条件。该模型可用于优化和控制的分离碳14的形式有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在核工业。gydF4y2Ba

1。理论的考虑gydF4y2Ba

1.1。介绍gydF4y2Ba

产生的废气流从核燃料后处理使用含有大量放射性气体包括氚、碘、碘甲烷、氪、氙、二氧化碳。这些气体对人体健康有害,一些可观的经济价值。目前,有兴趣这些气体的有效捕捉复苏或存储的目的(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

目前,二次燃烧二氧化碳分离烟气脱硫流使用膜分离研究,低温蒸馏、物理吸附活性炭和沸石的化学吸收矿物氧化物产生相应的碳酸盐,和化学吸收合适的溶剂(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba]。化学吸收的溶剂是最常见的形式的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba捕捉过程。胺,包含胺的混合物,是最常用的溶剂,因为这些化合物与公司快速反应gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba,保持高质量transfer-driving部队(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba]。工业上重要的胺单乙醇胺(MEA),二乙醇胺(DEA),二异丙醇氨(DIPA)和叔胺gydF4y2BaNgydF4y2Ba-methyldiethanolamine (MDEA)。大多数工业过程操作与胺水溶液,但溶剂组成的混合水和非水溶剂,例如,环丁砜Shell-Sulfinol过程(gydF4y2Ba3gydF4y2Ba),也经常使用(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba]。混合不同的胺被认为是有吸引力的,因为这样的高吸收能力三级胺可以结合高吸收率的一级或二级胺(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba]。混合也比单一胺更灵活,因为的相对浓度胺可以多种多样gydF4y2Ba6gydF4y2Ba]。被认为是其他组合,如MEA和2-amino-2-methyl-1-propanol (AMP)。后者胺是一个有吸引力的选择,因为它提供了更高的吸收能力和更低的再生能源。混合AMP被认为将所有有利的特色是胺和克服不利的特征(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba]。一些研究已经进行了考虑与链烷醇胺溶剂混合的影响。例如,Usubharatana和TontiwachwuthikulgydF4y2Ba8gydF4y2Ba研究了CO的动力学gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba使用甲醇混合到解决方案意味着捕捉。gydF4y2Ba

这项工作的目标是开发一个理论模型进行动态模拟的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba吸收使用一个通用的混合胺和/或其他溶剂。该模型可用于模拟化学吸收使用广泛的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba输入流浓度。通过计算实现,推导模型可用于设计、优化和控制应用程序。gydF4y2Ba

1.2。模型组织gydF4y2Ba

在这项工作中,我们将遵循所使用的方法类似于一格里尔et al。gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)的动态模拟吸收/解吸二氧化碳从单乙醇胺(MEA)。吸收过程的动态模型将开发使用泛型的混合溶剂提高吸收率。gydF4y2Ba

使用薄膜质量传递率计算模型与化学反应局限于液体薄膜。亨利定律用于建模的气相平衡有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba。亨利的常量值的不同种类的气相逸度比率计算获得的Peng-Robinson状态方程(EOS)。动方案提出了代表公司之间的复杂的化学反应gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba和溶剂。开发液体和蒸汽能量平衡计算液体和蒸汽的温度,分别。列的示意图如图gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。吸收塔的模型是由一小部分塔的高度gydF4y2BadzgydF4y2Ba。包装的高度从gydF4y2BazgydF4y2Ba= 0gydF4y2BazgydF4y2Ba=gydF4y2BaHgydF4y2Ba,在那里gydF4y2BaHgydF4y2Ba是包装的高度。gydF4y2Ba

1.3。动力学的研究gydF4y2Ba

最重要的部分提出的模型是仿真的复杂化学反应包括溶剂和有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba。在初级和二级胺,反应机理是理解为Caplow最初提出的(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba由丹克韦尔兹[]和重新gydF4y2Ba11gydF4y2Ba]。有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba通过一个两步的过程与胺的反应。第一步通过两性离子的形成中间收益:gydF4y2Ba

这一步是缓慢而被认为是速率控制步骤;这是紧随其后的是一个非常快速删除一个质子的基础:gydF4y2Ba

重要的是要注意,所有基地中液相将参与反应(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba);因此,gydF4y2BaBgydF4y2Ba_我gydF4y2Ba代表一个通用基参与两性离子的反应。在该机制中,整体反应速率方程可以推导出使用两性离子的准稳态假设中间(gydF4y2Ba12gydF4y2Ba]:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BakgydF4y2Ba_1gydF4y2Ba,gydF4y2BakgydF4y2Ba_{−1gydF4y2Ba},gydF4y2BakgydF4y2Ba_bigydF4y2Ba各自特定的常量和吗gydF4y2Ba代表反应速率的总和所有在场的基地与两性离子反应的解决方案。在稀释水的解决方案,例如,胺,哦gydF4y2Ba^−gydF4y2Ba和水作为基础,而在非水溶剂中,只有胺可以被认为是一个基础(gydF4y2Ba12gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

在溶剂中胺浓度高的情况下,方程(gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)简化为gydF4y2Ba

水是解决方案,整体反应速率是二阶,一阶的胺。这一发现表明,两性离子的去质子化的基地目前的解决方案是比相反的反应非常快。因此,方程(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)被认为是主要反应的吸收有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在高浓度水链烷醇胺的解决方案。在低浓度的情况下的解决方案,更复杂的速率方程持有(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba13gydF4y2Ba]。Alvarez-Fuster et al。gydF4y2Ba14gydF4y2Ba)和萨达et al。gydF4y2Ba15gydF4y2Ba]表明,溶剂引起的变化也改变的反应。gydF4y2Ba

一个不同的机制适用于公司的反应gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba三元胺。根据美国力特et al。gydF4y2Ba16gydF4y2Ba),公司的反应gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba与叔胺可以令人满意地描述使用base-catalysis唐纳森和阮提出的反应机理gydF4y2Ba17gydF4y2Ba]:gydF4y2Ba

这种机制本质上是一个base-catalyzed水合作用的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba;因此,三级胺不能直接与公司的反应gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba。这一发现证实了Versteeg和Van Swaaij [gydF4y2Ba18gydF4y2Ba),研究公司的吸收gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba没有水进入MDEA溶液和乙醇。gydF4y2Ba

在所有的情况下上面所讨论的,下面的公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba反应也存在:gydF4y2Ba

反应(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)是非常缓慢的,在大多数情况下,可以忽略。反应(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba),然而,是快速和可以提高传质即使氢氧离子的浓度较低(gydF4y2Ba19gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

1.4。反应计划gydF4y2Ba

1.4.1。介绍gydF4y2Ba

气相中的组件是RNHgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba,RgydF4y2Ba_1gydF4y2BaRgydF4y2Ba_2gydF4y2BaRgydF4y2Ba_3gydF4y2BaN,有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO, NgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba阿,gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba,而物种被认为是在液相gydF4y2Ba ,gydF4y2BaRNCOOgydF4y2Ba^−gydF4y2Ba,RNHgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba,RgydF4y2Ba_1gydF4y2BaRgydF4y2Ba_2gydF4y2BaRgydF4y2Ba_3gydF4y2BaN, RgydF4y2Ba_1gydF4y2BaRgydF4y2Ba_2gydF4y2BaRgydF4y2Ba_3gydF4y2BaNHgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba、有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO, NgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba阿,gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba ,gydF4y2Ba哦gydF4y2Ba^−gydF4y2Ba,和HgydF4y2Ba_3gydF4y2BaOgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba。留在液相离子物种,而其他人则从一个阶段到另一个根据方案如图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

只有气相传质阻力考虑液体溶剂(HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO RgydF4y2Ba_1gydF4y2BaRgydF4y2Ba_2gydF4y2BaRgydF4y2Ba_3gydF4y2BaN, RNHgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba),而只喝水的气体传质阻力物种一直被认为:有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2BaNgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba阿,gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba([gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)等)。然而,在一定条件下电阻都为反应物种被认为是有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba。在我们的计算机代码,我们考虑这些情况通过使用一个全局的传质系数gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba总传质系数是基于液相浓度;gydF4y2Ba是液相传质系数;gydF4y2Ba是气相的传质系数;gydF4y2Ba是;亨利常数,gydF4y2Ba和gydF4y2Ba液-气相吗gydF4y2Ba我gydF4y2Ba物种的浓度,分别;和gydF4y2BaEgydF4y2Ba是增强因素定义在以下小节。这些系数给出了表的典型值gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。在表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba在模型中,所有的化学物种被认为是包括在内。gydF4y2Ba

1.4.2。反应gydF4y2Ba

Mandal et al。gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba]和Benamor Aroua [gydF4y2Ba21gydF4y2Ba)提出以下的反应发生在水伯胺的解决方案。气液平衡方程和6介绍了化学平衡方程来描述所涉及的化学有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba吸收:gydF4y2Ba

在博世et al。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)研究了烷醇胺的混合,加入反应(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)由三元胺催化反应(gydF4y2Ba16gydF4y2Ba),占三元离子铵的分解:gydF4y2Ba

反应(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba),(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)和(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba)的主要反应是有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba由胺吸收。另一个反应都必须完成的总反应机理(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba]。的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba加载率,定义为公司的比率gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba链烷醇胺,确定所有反应的相对权重。为有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba加载率低于0.5,方程(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)是主要的反应。在加载率高于0.5,反应(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba)主导,而反应(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)将重要的只有大量的三元胺饲料。在这项工作中,我们感兴趣的小加载率和大量的三元胺存在;因此,与胺的反应将是最重要的。一个列表的所有反应中使用的模型是包含在附录中。方程(gydF4y2Ba15gydF4y2Ba)被认为是通过使用对应的亨利定律常数为有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

3。动力学参数gydF4y2Ba

动态数据收集使用一般伯仲胺,Caplow两性离子机制由(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba和丹克韦尔兹gydF4y2Ba11gydF4y2Ba]。远期反应(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba通过两步)被认为发生机制。最初,一个公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba分子链烷醇胺分子形成两性离子中间,在第二个步骤中,与另一个分子链烷醇胺反应。第二步,第一步要快得多;因此,第一步是速度限制和二阶。反应速率是由gydF4y2Ba

特定的速率常数gydF4y2BakgydF4y2Ba_{1 fgydF4y2Ba}计算中使用的方法(gydF4y2Ba22gydF4y2Ba]:gydF4y2Ba

碳酸氢盐离子形成,反应(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba有限公司),是最重要的反应gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba/链烷醇胺载荷高于0.5。这是二阶的,给出的gydF4y2Ba

远期汇率的形成碳酸氢盐明显快,但总体率通常很小,由于低浓度的哦gydF4y2Ba^−gydF4y2Ba离子使用。在载荷有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba/链烷醇胺高于0.5,这成为公司的主要反应gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba去除。远期汇率计算从[gydF4y2Ba23gydF4y2Ba]:gydF4y2Ba

为了完成速度计算,我们收集的文献数据对应平衡反应的速率常数(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)- (gydF4y2Ba14gydF4y2Ba)从Bedelbayiev et al。gydF4y2Ba24gydF4y2Ba和格里尔gydF4y2Ba2gydF4y2Ba]。为了应对反应(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)和(gydF4y2Ba16gydF4y2Ba三元烷醇胺),我们跟着许多调查人员包括Haimour et al。gydF4y2Ba25gydF4y2Ba],Critchfield [gydF4y2Ba26gydF4y2Ba),美国力特et al。gydF4y2Ba16gydF4y2Ba],Rangwala et al。gydF4y2Ba27gydF4y2Ba)符合反应的速率常数作为温度的函数gydF4y2Ba

所有的值在表列出使用的动力学参数gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。的完整描述所有的速率方程和计算代条款也包括在附录中。gydF4y2Ba

1.4.4。增强因子gydF4y2Ba

二氧化碳吸收伴随着强烈的化学反应。因此,计算有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba通量项要求使用的增强因子(gydF4y2BaEgydF4y2Ba强化传质)账户。增强因子定义为传质速率下活性吸收除以质量传输速率不反应的吸收条件下(gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba]。的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba摩尔流项(gydF4y2Ba)给出如下gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba9gydF4y2Ba,gydF4y2Ba24gydF4y2Ba]:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_wgydF4y2Ba是单位体积间期领域。增强因子(gydF4y2BaEgydF4y2Ba)是一个净化的功能(Ha)定义为数量gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba扩散系数和吗gydF4y2BakgydF4y2Ba_{我gydF4y2BafgydF4y2Ba}提出具体的反应速率常数。的影响不同的反应的总速度有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba吸收被增强的因素gydF4y2BaEgydF4y2Ba。净化的数字是均匀反应速率的比值相对于气体溶解的速率。哈也是一个衡量的溶解气体量的反应在气液界面附近的扩散膜量相比,没有反应,达到大量的解决方案。哈= 0时,我们有纯粹的物理吸收。净化数的值越高,化学反应的传质效果越强。对于Ha > 2,增强因子gydF4y2BaEgydF4y2Ba直接等于公顷(gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

Versteeg et al。gydF4y2Ba32gydF4y2Ba净化)推荐的不同定义包括数量gydF4y2Ba而不是gydF4y2BaCgydF4y2Ba_{氢氧化钠gydF4y2Ba}在方程(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba当所有RNH)计算增强因素gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba是消耗,反应(gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)是占主导地位的公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba消除反应。其他作者使用gydF4y2Ba这两个gydF4y2Ba配方与相似的结果(gydF4y2Ba24gydF4y2Ba,gydF4y2Ba33gydF4y2Ba,gydF4y2Ba34gydF4y2Ba]。在这工作,然而,我们更倾向于使用净化的一般定义,方程(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

1.5。传质模型gydF4y2Ba

1.5.1。质量平衡gydF4y2Ba

组件的质量平衡gydF4y2Ba我gydF4y2Ba在液相中使用以下方程计算(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba35gydF4y2Ba]gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba是表面液相速度,gydF4y2Ba代表物种的物质的量gydF4y2Ba我gydF4y2Ba生成/被相间反应单位体积,和gydF4y2Ba是组件的质量流量吗gydF4y2Ba我gydF4y2Ba从液相向气相。在模型中提出了工作,公司反应的影响gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba吸收是通过使用增强的因素。在离子物种的情况下,没有相间传质;因此,对于这些反应,方程(gydF4y2Ba24gydF4y2Ba)成为gydF4y2Ba

通用胺(RNHgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba和RgydF4y2Ba_1gydF4y2BaRgydF4y2Ba_2gydF4y2BaRgydF4y2Ba_3gydF4y2BaN)是唯一的化学物种的我们必须计算项加上一个界面传质项(一代gydF4y2Ba和gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

1.6。能量平衡gydF4y2Ba

的反应方程(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba)和(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba)高度放热;因此,能量平衡必须解决为了考虑温度变化。反应的热方程(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)和(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba)使用65 kJ / molCOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba和20 kJ / molCOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba,分别。第一个值被从格里尔gydF4y2Ba2gydF4y2Ba),第二从律师事务所等。gydF4y2Ba28gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

two-equation模型的瞬态能量平衡控制体积描绘在图gydF4y2Ba1gydF4y2Ba导致下列方程的所有组件图中所示(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba,gydF4y2Ba36gydF4y2Ba]:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba和gydF4y2Ba是组件的热容gydF4y2Ba我gydF4y2Ba的混合物,gydF4y2Ba是全球传热系数,gydF4y2BaugydF4y2Ba_ggydF4y2Ba是气相内的表面速度,gydF4y2Ba是化学反应所释放的热量。的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba摩尔流项(gydF4y2Ba)是由方程(gydF4y2Ba22gydF4y2Ba),而增强因子(gydF4y2BaEgydF4y2Ba净化)的数量由方程(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

1.7。热力学gydF4y2Ba

的摩尔流组件gydF4y2Ba我gydF4y2Ba从气相到液相(gydF4y2Ba)计算使用gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba是界面液体平衡浓度。为了评估gydF4y2Ba ,gydF4y2Ba我们使用一个基于气体和液体的计算公式不安定值(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba]。这个配方避免使用一个迭代过程的不安定值可以直接计算gydF4y2Ba

这个表达式的扩散RNH摩尔流是有效的gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba,RgydF4y2Ba_1gydF4y2BaRgydF4y2Ba_2gydF4y2BaRgydF4y2Ba_3gydF4y2BaN、HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO组件时,电阻被认为是在气液膜(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba]。类似的表达有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba阿,gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba和NgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba也可以导出了吗gydF4y2Ba

在方程(gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba)和(gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba),gydF4y2BaRgydF4y2Ba理想气体常数;gydF4y2BaPgydF4y2Ba是压力;gydF4y2BaTgydF4y2Ba是温度;gydF4y2Ba是总在液相摩尔浓度;gydF4y2BaZgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba是气相压缩因子;gydF4y2Ba ,gydF4y2Ba是组件的不安定gydF4y2Ba我gydF4y2Ba分别在液态和气态阶段;和gydF4y2Ba ,gydF4y2Ba是组件的逸度系数gydF4y2Ba我gydF4y2Ba分别在液态和气态阶段。gydF4y2Ba

2。结果与讨论gydF4y2Ba

2.1。模型验证gydF4y2Ba

FORTRAN计算机代码是基于前一个准备模拟开发有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba吸收使用主/二元胺溶剂(gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba]。一个显式有限差分方案用于解决相关的双曲型偏微分方程。为了方便起见,在我们的方程中,所有的变量是无量纲的,但是维的物种浓度计算值(毫米和摩尔/ mgydF4y2Ba^3gydF4y2Ba)。液相的停留时间(gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba=gydF4y2BaHgydF4y2Ba/gydF4y2BaugydF4y2Ba_lgydF4y2Ba)被用来定义一个无量纲时间(gydF4y2BatgydF4y2Ba=时间/gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba)。在我们所有的模拟运行时,我们使用几何参数和操作条件取自文献。我们的输入数据的列表如表所示gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。这个列表包括关于包装的信息,所有的值的范围,我们大部分的计算中使用的标准集。gydF4y2Ba

计算机代码的验证是通过计算参数与文献数据比较,尤其是在格里尔的工作(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba]。验证过程包括检查与文献值(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba5gydF4y2Ba,gydF4y2Ba6gydF4y2Ba,gydF4y2Ba23gydF4y2Ba,gydF4y2Ba26gydF4y2Ba,gydF4y2Ba39gydF4y2Ba我们的计算几何参数的值(gydF4y2Ba),传输系数(gydF4y2Ba)、动力学参数(gydF4y2Ba),平衡参数(gydF4y2Ba)。它还包括一个比较大规模物种浓度资料与文献计算值(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba5gydF4y2Ba,gydF4y2Ba23gydF4y2Ba,gydF4y2Ba26gydF4y2Ba,gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

在图gydF4y2Ba3gydF4y2Ba,我们显示的比较计算有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba轴向集中报道了这些值配置文件格里尔(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba为无量纲时间(gydF4y2BatgydF4y2Ba)= 0.328(2000年代)和稳态条件。基本设置的参数和操作条件的格里尔([gydF4y2Ba2gydF4y2Ba表4.2在90页)是用于这些计算。图中可以看出,我们之间有很好的协议计算数据和来自格里尔(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)的公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba轴向集中配置文件;我们的计算值,然而,总是略低于那些报道格里尔(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba]。类似的协议,实现这项工作中没有显示,但在计算其他化合物的轴向配置文件。gydF4y2Ba

反应模型的准确性进行验证,进行胺化学质量平衡的物种。全球质量平衡胺和他们的反应产品的平衡gydF4y2Ba

双方之间的区别在方程(gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba)和(gydF4y2Ba32gydF4y2Ba)作为一种估算的准确性反应计划。在我们所有的计算,计算浓度之间的误差的精度(10的代码gydF4y2Ba^{−6gydF4y2Ba})。公司的全球质量平衡gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba作为另一种估算全球该模型的准确性。我们所有的计算的最大相对误差为0.01%。gydF4y2Ba

2.2。仿真结果gydF4y2Ba

时间改变的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度是描绘在图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba,典型的轴向集中配置文件。在无量纲时间等于0,包含公司的气体混合物gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba注入。的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度最高的底部列,gydF4y2BaZgydF4y2Ba= 0,当我们接近顶部下降,gydF4y2BaZgydF4y2Ba= 1。结果在图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba表明,随着时间的增加,CO的浓度gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba增加我们的方法。我们也可以看到,在长时间,达到稳定状态。gydF4y2Ba

为了研究通用的胺的浓度的时间演化,我们选择使用单乙醇胺(MEA)由于高可用的数据量为这个特殊的化合物。意味着与公司反应gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba后反应(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)。两个胺离子,ammonium-like离子gydF4y2Ba氨基甲酸和离子gydF4y2Ba ,gydF4y2Ba是由这个反应和被反应(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba)和(gydF4y2Ba14gydF4y2Ba),分别。这些离子之间的相互作用是非常复杂和随时间。在数据gydF4y2Ba5gydF4y2Ba和gydF4y2Ba6gydF4y2Ba等高线图,我们将展示它描述离子物种的变化随着时间轴配置文件。在数据gydF4y2Ba5gydF4y2Ba和gydF4y2Ba6gydF4y2Ba的深度描述了轴向变异浓度从底部到顶部,即。,这是一个从底部视图。横轴表示时间浓度剖面的变化。值是由蓝色低,而高值表示为红色。“返回”墙代表离子输入值,而左侧墙代表初始条件。gydF4y2Ba

阳离子概要图所示gydF4y2Ba5gydF4y2Ba。图表明,阳离子浓度最初的值非常高在整个列和降低随着时间的增加。阳离子浓度等于零的列顶部(gydF4y2BaZgydF4y2Ba= 1),通过最大,减少底部移动时(gydF4y2BaZgydF4y2Ba= 0)。随着时间的增加,阳离子的浓度减少底部的列。我们的研究结果表明,阳离子浓度的减少会导致增加负离子浓度和中性溶剂。这种行为是由不同的化学反应之间的复杂的相互作用。gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba6gydF4y2Ba描述了氨基甲酸酯的时间演化gydF4y2Ba离子浓度。输入的阴离子不存在解决方案在顶部(gydF4y2BaZgydF4y2Ba= 1);其浓度增加有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba气相中的向上移动,直到达到最大在底部,与最高的公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度的底部列(gydF4y2BaZgydF4y2Ba= 0)。ammonium-like离子的浓度值也高于氨基甲酸浓度在所有模拟值。gydF4y2Ba

意味着溶剂浓度的时间变化如图gydF4y2Ba7gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

这是显示在图gydF4y2Ba7gydF4y2Ba反应产物的数量增加,我们可以预期,自由胺的数量将减少。等高线图三的分析表明,在短的时间,有一个高代的阳离子的消费是溶剂。随着时间的增加,阳离子的浓度减少,而阴离子的浓度增加,和一些观察到的溶剂浓度增加直到达到平衡。gydF4y2Ba

这个项目的主要目标是开发一个动态模拟器对核能的应用程序。动态模拟器评估如何描述输入参数的突然变化。为了测试我们的模型,我们模拟了反应两个突然改变输入有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度:永久增加了公司的步骤gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba输入浓度和(2)一个离散脉冲从而增加输入浓度在一个固定的时间;然后,输入浓度设置为其原始值(数字gydF4y2Ba8gydF4y2Ba和gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)。在输入阶跃变化的浓度,我们假设列到达稳态操作条件如图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba;这是模拟的起始时间(gydF4y2BatgydF4y2Ba= 0)。在gydF4y2BatgydF4y2Ba= 0,我们公司的价值的两倍gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba输入浓度。结果如图所示gydF4y2Ba8gydF4y2Ba的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba气相浓度开始增加的价值从列(输入)的底部向顶部(输出),直到达到一个新的平衡浓度更高值(gydF4y2BatgydF4y2Ba> 0.1)。有一个公司持续增加gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度,直到达到新的稳态值。两个曲线之间的区域添加额外的质量成正比。gydF4y2Ba

仿真结果的离散脉冲如图gydF4y2Ba9gydF4y2Ba。我们从最终的平衡浓度剖面如图gydF4y2Ba8gydF4y2Ba(gydF4y2BatgydF4y2Ba= 0)。在gydF4y2BatgydF4y2Ba= 0,有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba输入浓度设置为其原始值(1.7摩尔/ mgydF4y2Ba^3gydF4y2Ba),有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在整个列浓度开始降低。这种行为比较明显的底部列,作为额外数量的有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba注射在脉冲穿过列。图中的实线gydF4y2Ba9gydF4y2Ba代表了最终要达到稳定值,等于一个图中描述gydF4y2Ba4gydF4y2Ba同样的公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba输入浓度。在这个时间点上,所有的额外的大规模注入脉冲被吸收,从气相。稳态曲线之间的地区和有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度剖面在特定时间代表其余额外的股份有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba质量在脉冲注入。gydF4y2Ba

中给出的结果数据gydF4y2Ba8gydF4y2Ba和gydF4y2Ba9gydF4y2Ba表明,该模型可以成功地用于分析的反应突然变化的吸收塔有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba输入浓度。gydF4y2Ba

3所示。结论gydF4y2Ba

无功的动态行为模型有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba吸收利用链烷醇胺溶剂混合物已成功发展。模型是基于瞬态质量和能量平衡的几种不同的化学物种通常出现在公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba气液吸收。相平衡被认为是使用一个基于热力学模型,并通过实验亨利定律的价值观。吸收器的几何参数的典型值和包装特点已被收集起来。反应计划,考虑有限公司之间的不同的反应gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba和混合胺在碱性环境中被提出。计算机代码已经编写实现该模型。计算机代码已经验证通过检查参数的值计算和比较结果与文献中报道。公司的质量平衡gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba一直保持着密切的相对误差在0.01%,而内链烷醇胺溶剂的质量平衡已经关闭计算机代码精度(10gydF4y2Ba^{−6gydF4y2Ba})。结果收集,逻辑和同意等效文献的结果。计算机开发的代码在这个工作可以充分描述动态过程发生由于操作条件的突然变化。因此,它是一个有价值的工具设计、优化和控制核行业吸收的过程。gydF4y2Ba

附录gydF4y2Ba

答:整体有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba传质系数gydF4y2Ba

计算机开发的代码来实现我们的模型计算总传质系数基于液相浓度(gydF4y2Ba),比较其值与液体层传质系数(gydF4y2Ba)值来决定应该使用哪一个在每一步的计算。典型的结果展示在表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。方程(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba)是用于计算gydF4y2Ba 。gydF4y2Ba我们可以看到,在大多数的计算提出了工作,使用之间的相对误差gydF4y2BaEgydF4y2Ba和gydF4y2Ba是10%左右;因此,总传质系数。gydF4y2Ba

b反应列表gydF4y2Ba

8反应动力学模型中使用下面列出:gydF4y2Ba

c反应速率gydF4y2Ba

用来计算正向和反向反应方程gydF4y2Ba 在这里,gydF4y2Ba是水饲料溶剂相中的摩尔分数。gydF4y2Ba

d .动力学数据gydF4y2Ba

表gydF4y2Ba3gydF4y2Ba总结所有的速率方程中使用的模型。第一列中的第一个数字是附件中使用的方程式。第二个数字是指在文章中使用的原始方程。gydF4y2Ba

e .仿真参数gydF4y2Ba

在我们的模拟运行时,我们使用一个梦思公司B 200金属规整填料gydF4y2Ba2gydF4y2Ba作为典型的包装。表gydF4y2Ba4gydF4y2Ba显示了典型的几何参数和操作变量用于模拟运行。gydF4y2Ba

f .代条款gydF4y2Ba

假设pseudo-steady状态对于每个化学物种,我们可以计算生成项进入化学物种质量平衡。为了简化计算,我们确定一个总体率根据每个反应gydF4y2Ba

每一代的术语(gydF4y2BaRgydF4y2Ba_{创gydF4y2Ba我gydF4y2Ba})由摩尔计算平衡使用gydF4y2Ba

命名法gydF4y2Ba

一个gydF4y2BaTgydF4y2Ba:gydF4y2Ba	质量传递特定区域(mgydF4y2Ba2gydF4y2Ba·米gydF4y2Ba−3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
一个gydF4y2BawgydF4y2Ba:gydF4y2Ba	包装特定区域(mgydF4y2Ba2gydF4y2Ba·米gydF4y2Ba−3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
BgydF4y2Ba我gydF4y2Ba:gydF4y2Ba	集中的基础gydF4y2Ba我gydF4y2Ba参与反应(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)(摩尔·mgydF4y2Ba−3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	界面液体平衡浓度(摩尔·mgydF4y2Ba−3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	物种的浓度gydF4y2Ba我gydF4y2Ba在阶段gydF4y2BajgydF4y2Ba(摩尔·米gydF4y2Ba−3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	热容的组件gydF4y2Ba我gydF4y2Ba在阶段gydF4y2BajgydF4y2Ba(J·摩尔gydF4y2Ba−1gydF4y2BaKgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
DgydF4y2Ba我gydF4y2Ba:gydF4y2Ba	扩散系数的组件gydF4y2Ba我gydF4y2Ba(mgydF4y2Ba2gydF4y2Ba·年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
EgydF4y2Ba:gydF4y2Ba	增强因子(暗)。gydF4y2Ba
EgydF4y2Ba一个gydF4y2Ba:gydF4y2Ba	活化能(J·摩尔gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	不安定的组件gydF4y2Ba我gydF4y2Ba在阶段gydF4y2BajgydF4y2Ba(dim.或Pa)gydF4y2Ba
HgydF4y2BaccgydF4y2Ba:gydF4y2Ba	;亨利常数(暗)。gydF4y2Ba
哈:gydF4y2Ba	净化数量(暗)。gydF4y2Ba
kgydF4y2BabigydF4y2Ba:gydF4y2Ba	特定的反应速率常数的基础gydF4y2Ba我gydF4y2Ba(mgydF4y2Ba3gydF4y2Ba·摩尔gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba·年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
kgydF4y2Ba我gydF4y2Ba:gydF4y2Ba	特定的反应速率常数(mgydF4y2Ba3gydF4y2Ba·摩尔·年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba或年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	Preexponential因素的反应gydF4y2Ba我gydF4y2Ba(mgydF4y2Ba3gydF4y2Ba·摩尔·年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba或年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
kgydF4y2Ba我gydF4y2BafgydF4y2Ba:gydF4y2Ba	正向反应特定的速率常数(mgydF4y2Ba3gydF4y2Ba·摩尔·年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba或年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
kgydF4y2Ba我gydF4y2BargydF4y2Ba:gydF4y2Ba	具体逆反应速率常数(mgydF4y2Ba3gydF4y2Ba·摩尔·年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba或年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	阶段gydF4y2BajgydF4y2Ba传质系数的物种gydF4y2Ba我gydF4y2Ba(米/秒)gydF4y2Ba
KgydF4y2Ba我gydF4y2Ba:gydF4y2Ba	反应平衡常数gydF4y2Ba我gydF4y2Ba(dim.或摩尔mgydF4y2Ba−3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	物种的整体液相传质系数gydF4y2Ba我gydF4y2Ba(米/秒)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	流的组件gydF4y2Ba我gydF4y2Ba从液相向气相(摩尔mgydF4y2Ba−3gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	流的组件gydF4y2Ba我gydF4y2Ba从气相到液相(摩尔·mgydF4y2Ba−3gydF4y2Ba·年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	物种gydF4y2Ba我gydF4y2Ba生成/被化学反应(摩尔·mgydF4y2Ba−3gydF4y2Ba·年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
rgydF4y2Ba我gydF4y2Ba:gydF4y2Ba	反应速率的物种gydF4y2Ba我gydF4y2Ba(摩尔·米gydF4y2Ba−3gydF4y2Ba·年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
RgydF4y2Ba:gydF4y2Ba	气体常数(J·摩尔gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba·KgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
tgydF4y2Ba:gydF4y2Ba	时间(年代)gydF4y2Ba
TgydF4y2Ba我gydF4y2Ba:gydF4y2Ba	的温度gydF4y2Ba我gydF4y2Ba阶段(K)gydF4y2Ba
ugydF4y2Ba我gydF4y2Ba:gydF4y2Ba	表面的速度gydF4y2Ba我gydF4y2Ba阶段(m·sgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
UgydF4y2BaTgydF4y2Ba:gydF4y2Ba	全球传热系数(J·mgydF4y2Ba−2gydF4y2Ba·KgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba·年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
zgydF4y2Ba:gydF4y2Ba	列高度(暗)。gydF4y2Ba
ZgydF4y2BaggydF4y2Ba:gydF4y2Ba	压缩系数(暗)。gydF4y2Ba
ΔgydF4y2BaHgydF4y2BaRgydF4y2Ba:gydF4y2Ba	通过化学反应释放热量(J·摩尔gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
:gydF4y2Ba	逸度系数为组件gydF4y2Ba我gydF4y2Ba在阶段gydF4y2BajgydF4y2Ba(暗)。gydF4y2Ba
昏暗的。gydF4y2Ba	无量纲。gydF4y2Ba

数据可用性gydF4y2Ba

在提交的研究项目收集的数据都存储在作者的服务器。收集到的数据和元数据都存储在Excel电子表格和不足1 GB。他们可以公开的要求。gydF4y2Ba

的利益冲突gydF4y2Ba

作者宣称没有利益冲突。gydF4y2Ba

确认gydF4y2Ba

办公室提供的资助这项研究的美国能源部的核能,核能大学计划(格兰特# nfe - 12 - 03822),是由作者欣然承认的。这项研究是由草原视图农工大学与橡树岭国家实验室合作(ORNL)。ORNL由UT-Battelle管理,公司与美国能源部DE-AC05-00OR22725合同下。gydF4y2Ba

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