一种改进的基于审查经验燃料电池极化曲线模型分析

文摘

基于经验的回顾分析燃料电池极化曲线模型在文献中,一种改进模型,该模型可以预测燃料电池性能只有电流电压测量数据。这个新模型的拟合特性是由装配工作台测试数据验证和道路测试数据。在台架试验数据的情况下,新模型和两个代表性模型的比较,结果表明,新模型提出了最佳拟合效果在一系列的电流密度。此外,安装欧姆电阻来源于新模型与测量值显示良好的协议通过电流中断测试。在使用道路试验数据的情况下,新模型还提供了优秀的拟合特性和方便的应用程序。作者相信,新模型的面向应用的研究是有益的燃料电池由于其突出的特征,如简洁性、灵活性和精度高。

1。介绍

聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)是一种电化学装置,直接将化学能储存在氢电和热与水反应的副产物。零排放的突出特点,操作温度低、启动快、效率高,质子交换膜燃料电池已被广泛认为是最好的电能源汽车、固定式和便携式电动设备(1]。燃料电池质子交换膜燃料电池领域的研究,数学模型,包括机理和实证模型,被广泛应用于设计、控制和优化的质子交换膜燃料电池(2- - - - - -7]。与机制模型,实证质子交换膜燃料电池极化曲线模型通常用于面向应用的调查和工业研究与灵活性等优点,简单性和可接受的精度。

质子交换膜燃料电池的极化曲线,描述了输出电压与电流密度之间的关系,是最重要的性能特征。因此,各种经验燃料电池极化曲线模型已经发展在过去的几十年再现测量极化曲线包含一系列的电流电压数据点。此外,实证模型拟合参数的值来自质子交换膜燃料电池的调查也有价值的参考。

这项工作始于回顾现有经验燃料电池极化曲线模型。在此基础上,一个新的实证模型为整个范围的电流密度呈现。验证新模型的执行通过拟合台测试数据和道路测试数据。关于台测试,极化曲线测试和电流中断测试进行了燃料电池堆栈上57个细胞组成。电流电压测量数据作为参照值,拟合精度的新模型研究并与两个代表性的模型。最后,讨论了新模型的有效性通过比较合身的欧姆电阻与实验值。关于道路测试,90细胞的一些离散的电流电压数据堆栈,而抽样证明燃料电池观光车,被用来分析不同模型的应用效果。

2。审查现有的极化曲线模型的分析

目的是提高燃料电池性能的拟合精度在整个范围的操作,许多研究人员已经开发出许多经验和半经验的燃料电池极化曲线模型自1990年代初。本节十极化曲线模型进行了综述。区分从其他参数或常数拟合参数,拟合参数是用黑体字写在这工作。

第一个经验燃料电池极化曲线模型与五个拟合参数提出了由金et al。8(用模型K):

的参数可以被描述为 在哪里代表活化损失,投入欧姆损失,是一个实证的术语,接近传质损失。值得注意的是只是一个拟合参数而不是开路电压(缴纳)或可逆的燃料电池的电压。配件(1)已被许多研究和出版物,因为其优势;即,它适合的电流电压数据在整个范围的电流密度在不同温度、压力、气体成分、等等。然而,缴纳的测量值,相应的电压为0厘米⁻²在拟合过程中,不能使用的术语。此外,虽然这个方程提供了优秀的拟合特性与介质和高电流密度,有一个小缺陷与小电流密度拟合精度。

基于模型K,几个改进模型针对修改的质量传递损失。李建议的模型等。9)表示为 包含压力比上学期,对数,是一种能斯特方程,介绍了主要描述潜在的阴极的变化。这一项是一个经验常数参数,没有与电流密度的关系。此外,氧气的压力之前必须测量使用这个模型。

模型Squadrito et al。10)是 在哪里占一个“放大“对数项;这两个和拟合参数没有任何物理意义;是一个拟合参数代表的逆极限电流密度。该模型提高了传质损失项的拟合特性通过增加一个拟合参数。

楚的模型等。11可以被描述为 在哪里是最小的电流密度,使电压偏离线性。当电流密度小于,传质损失(5)= 0。也就是说,传质损失只发生在高电流密度区;然而,事实上,它发生在整个范围的电流密度。与上述考虑,提出了一种改进的模型由夏和陈12]:

在这个模型中,第一位在(5)是由参数替换。因此,当电流密度小于传质损失(8)=,这意味着质量传递损失和电流密度之间的关系是线性的低和温和的电流密度范围。的系数表明,传质现象发生在整个范围的电流密度。非线性术语表明这一现象发生在更高的电流密度。

同样,一些传质损失项修改执行Pisani et al。13]: 在哪里是一个拟合参数描述洪水现象,是一个经验常数。这个模型的推导是基于这样的观察:最强的非线性贡献电池电压下降源于在高电流密度界面现象发生在阴极反应区域。这个模型的局限性之一是有三个合适的参数和一个经验常数被包括在传质损失。

总之,(3)- (5),(8)和(11)通过修改的传质损失模型k .这些模型包括一个恒压拟合参数,对数项近似激活损失,表示电阻的线性项损失,和一个或两个术语描述传质损失。与K模型的参数在这些模型只是拟合参数没有任何理论含义。此外,由于这个词的存在,趋于无穷时,电流密度降低为零,很难准确地预测缴纳在小电流密度和性能。

考虑到上面提到的模型不能准确地符合空载操作和小电流密度,弗雷泽和黑客14)执行一些修改(1),提出了一个模型(F)用模型如下:

可逆的电压,这是一个常数项,可以估计与已知的燃料电池操作温度和氧和氢分压。其他拟合参数和引入对数项。因此,这个方程提供了准确的拟合特性用小电流密度和缴纳。值得注意的是,这里的可逆电压只是一个近似值,因为它是难以衡量的实际值操作温度和反应物的分压。

对于一个氢/空气燃料电池,热力学可逆电压,从修改后的能斯特方程计算,考虑温度和压力变化(9]: 在哪里是标准状态可逆电压(1.229 V)和是反应的熵(假设它是独立于温度),这是−163.28 J摩尔⁻¹K⁻¹在温度。的活动。对于理想气体,,在那里气体的分压吗和是标准状态(atm)的压力。一个氢/空气燃料电池操作低温液体水作为一个产品,水的活动是1。

用上面提到的已知参数(13),可逆电压可以被描述为温度和压力的函数如下:

如图所示(14),燃料电池的运行温度和氧和氢分压计算不可缺少的可逆电压的值。减少的数量不可缺少的测量参数模型中,可逆电压在一个恰当的词(15)Weydahl et al。15)和(16)Poh et al。16]:

(15)或(16)包含拟合参数的最大数量在这些十现有模型。与K模型,介绍了两个额外的拟合参数。把可逆电压作为拟合参数,很难获得一个独特的、合理的解决。因此,有许多解决方案其他拟合参数。

方程(17),由哈吉(17],也作为可逆电压常数项并提出优秀的拟合精度在整个地区的电流密度。考虑

虽然只有四个拟合参数在这个模型中,极限电流密度和电流损失是通过测量获得的。因此,这个模型的应用范围是有限的。

此外,分析技术来评估六个来源的极化损失氢/空气质子交换膜燃料电池是由威廉姆斯et al。18]。整个极化曲线是由两个独立的方程描述:电流密度小于和一个电流密度大于。在

在

他们的工作是非常清晰和有效的方法来评估不同来源在实验室条件下的极化损失。基于决定的一些参数,包括可逆电压,nonelectrode欧姆电阻,阴极电极欧姆电阻,电流密度有限,塔费尔斜率,并交换电流密度,计算燃料电池的输出电压。这个模型的发展旨在区分不同燃料电池极化损失而不是复制整个极化曲线基于电压/电流数据。然而,它提供有用的见解分析未来工作发展的极化曲线模型没有任何缺乏物理意义的参数。

总之,如上所示的模型都有其优点和缺点,和他们的拟合参数的数量从4到7。这些模型的短缺和不便是列在表中1。

在回顾现有模型的极化曲线,可以得出结论,模型K (8F)和模型(14)是两个最具代表性的模型。因此,选择这两个模型作为比较的参考给出的新模型在以下这个工作的一部分。

3所示。改善经验极化曲线模型

在这工作,执行一系列的修改在燃料电池极化曲线理论模型的简化版本,然后一种改进的经验模型。修改了如下的过程。

燃料电池输出电压可以表示由以下方程:

激活的损失,Butler-Volmer方程所描述的,与电极动力学缓慢有关。Butler-Volmer方程可以减少塔费尔方程: 在哪里

术语被称为塔费尔斜率。因此,激活损失可以给出一个简化的形式:

欧姆损失,遵循欧姆定律,是因为电解质的离子的流动阻力和阻力通过导电电子的流动燃料电池组件。考虑

传质损失,,发生在反应物快速消耗电极的电化学反应,以便建立了浓度梯度。造成的电压损失质量传输限制是由以下方程表示:

除了激活,电阻和传质损失,目前的损失由于氢渗透,在燃料电池和电子交叉也存在。忽视当前的欧姆损失和损失的影响传质损失,简化版本的理论燃料电池极化曲线模型,该模型由许多参数可以被描述为(19]

当外部电流密度等于零,燃料电池是一个开放的电路,(26)可以表示为

下面的方程可以由(27):

在燃料电池中,电池电流变高,这表明电极表面的电化学反应速率快,反应物的传质速率不够快向电极表面提供足够的反应物。反应物的消耗电极表面会导致电池电压下降。计算细胞的电压降在这部分是困难的在某些情况下没有所有的操作参数,所以金等建议的经验方程。8)通常是用来估计传质下降:

的传质损失,,提出了基于实验数据有两个零物理意义的参数。然而,对于实际的目的,采用这些参数是有意义的。

燃料电池在空载运行时,的值(29日)是,这对理论不符合零质量传递损失。因此,设置经验的传质损失等于零开路条件下,(29日)被修改成下面的形式:

结合(26),(28)和(30.),一个新的经验燃料电池极化曲线模型可以写成 在哪里被称为一个测量值;五个合适的参数,,,,,采用。

忽视了质量传递损失,新模型可以表示为(32)。忽视大众运输限制的结果在一个简单的模型,通常是用来表示低和温和的电流密度区域的燃料电池极化曲线只出现轻微的传质损失。考虑

在这个简化的地层,有三个拟合参数:,,。

新模型(N)表示模型可以应用于代表测量极化曲线,只有电流电压数据。同时,该模型的应用不需要可逆电压和复杂的操作参数,如燃料电池温度和反应物的分压。结果修改的对数项和传质损失项,新模型可以准确地符合很小的电流密度,以及极化曲线经过安装测试绝对缴纳。

近似的假设,提出了模型的局限性的说明如下:(我)认为燃料电池的阳极损失与阴极相比可以忽略不计的损失。(2)忽视当前的欧姆损失和损失的影响传质损失。(3)活化极化塔费尔方程所描述的。(iv)欧姆损失由欧姆定律表示,欧姆电阻和电流密度的整个范围内保持恒定。(v)假设传质损失接近。(vi)模型可以使用在所有条件下(包括不同的操作条件和组件材料)只要电压极化曲线测量的数据。

4所示。结果与讨论

4.1。使用台架试验数据验证

测量和安装燃料电池性能的比较与极化曲线进行了来自新的商业8千瓦的燃料电池堆栈。栈由57个细胞,在系列组装。每单个细胞的活动区域是312厘米²。燃料电池堆栈试验站G500在这项研究中,由Greenlight创新设计,加拿大(20.]。G500是一个完整的燃料电池测试解决方案,包括精确的气体流量控制使用质量流量控制器,精确的气体加湿,堆栈冷却剂,专有的压力控制,扩展电池电压监测能力,和一个水冷加载银行30千瓦的最大功率。燃料电池堆栈的操作条件如表所示2。

燃料电池的极化曲线测试堆栈是一个常数气体化学计量条件下进行的。电流电压特性是通过改变电流密度从0到最大值在每个电流密度和维护适当的时间间隔,直到一个细胞的平均电压稳定在±5 mV 3分钟(21]。燃料电池堆栈的极化曲线测量,规范化的平均单个细胞是黑线,如图所示1。燃料电池堆栈的测量缴纳0.9560 V,在N模型中起着重要作用。

此外,燃料电池堆栈的欧姆电阻通过电流中断测试。单个细胞的平均欧姆电阻,对应于不同的电流密度,通过燃料电池堆栈的欧姆电阻除以57的细胞数量和范围从0.1062Ω厘米²0.1086Ω厘米²平均0.1071Ω厘米的价值²,如图1。

以下4.4.1。验证新模型

验证新模型,拟合特征研究和比较与模型K和模型F . N和K可以直接测试数据,而F的值需要可逆电压模型。如表所示2,氢气和氧气分压1.51 atm和0.21自动取款机(atm) 1×21%。燃料电池堆栈的操作温度大约是333.15 K。因此,可逆电压为1.1940 V是通过替换上述值为(14)。

三个安装极化曲线和电流电压测量数据是描绘在图2。很明显,这三个模型发挥出色的拟合特性与介质和高电流密度。然而,而电流密度下降为零,电压由模型K大幅增加,趋向于无穷。该地区的小电流密度图2呈现在图3。它可以观察到曲线拟合模型K偏离了另外两个拟合曲线在一个很小的电流密度显著地区(约0 - 0.01 /厘米²)。

评估这三个模型的预测精度的数量在整个区域的电流密度,每个模型的拟合电压比测量值在不同电流密度(总共25个测试点)。模型K,因为安装电压对应0 /厘米²不能获得,马安装电压在1厘米⁻²这里使用的替换缴纳。

安装电压之间的绝对偏差和测量电压的定义是 在哪里测试点的电流密度是吗和和是安装电压并测量电压,分别。所有的绝对偏差这三个模型少于5 mV,电压稳定满足要求的极化曲线测试,如图4。很明显,只有缴纳安装模式N没有测量值的偏差。即,与F模型K和模型相比,极化曲线拟合模型N完全通过测量缴纳。为该地区的0 - 0.5厘米⁻²,模型的拟合精度K略低于其他两种模型。为该地区的0.5 - -1.4厘米⁻²,这三个模型拟合精度几乎相同。

安装之间的绝对偏差的平均值电压并测量电压被定义为(34),表中给出的结果3。考虑

如表中所示3,平均绝对偏差来自模型的N是最低的三个值。因此,模型N展品整个地区最好的拟合精度的电流密度。与F模型相比,数据很难衡量和估计是不必要的应用程序模型的N .此外,交换电流密度模型的拟合参数F是消除,N是更加紧凑的结构模型。

拟合参数的值从表中列出的三个模型获得4。如表所示,拟合值,,,来自三种模型表现出轻微的差异。的价值来自模型K是不合理的,比其他两个值小得多。的应用术语模型K是造成这一结果的主要原因。F模型预测缴纳约,而N预测模型完全缴纳。关于欧姆电阻和塔菲尔斜率从模型获得的结果N近似的模型F和明显偏离模型k .检测到轻微的区别之间的内部电流密度派生模型F和N,和他们都是合理的19]。

4.1.2。安装欧姆电阻的分析

在极化曲线测试,电流电压数据栈的每一个细胞也被收购了。57单个细胞的极化曲线拟合模型N这样拟合参数的值可以进一步调查。

57单个细胞来自模型的欧姆电阻N是描绘在图5。酒吧代表欧姆电阻安装来自57个单细胞的极化曲线,和虚线显示平均0.1109Ω厘米的价值²。欧姆电阻的57细胞保持在一个合理的范围内(19)最大值为0.1282Ω厘米²(手机号57)和0.0996Ω厘米的最小值²(手机号24)。

因为燃料电池堆栈的欧姆电阻已经通过当前中断测试,测量结果的平均值,即0.1071Ω厘米²,作为参考价值在接下来的拟合值。见图6,和代表参考和拟合值的单个细胞的平均欧姆电阻,分别。代表的平均细胞数的欧姆电阻安装1 57,这对应于图中的虚线5。单个细胞的平均欧姆电阻安装0.1073Ω厘米²,超过0.19%的参考价值。57安装欧姆电阻的平均值是0.1109Ω厘米²大于3.55%的参考价值。

从上述分析,除了优秀的拟合特性的电流电压数据,派生与欧姆电阻模型的拟合结果N与测量值吻合较好,可以参考研究极化曲线。

模型在这个工作是开发基于其他现有的评估模型。类似的经验模型的拟合精度在不同的操作条件和组成材料证实了许多其他的作品,比如[8,10- - - - - -13,16,17]。不同于以前的作品,通过电流中断测试电阻测量,和残差电压在不同电流密度的计算。因为宽容模型的性质,很难获得一组测试数据的唯一解。采用最小二乘法拟合过程中可以确保实证模型中参数的最优解。不可避免的是,拟合值不能完全等于理论值,但他们可以用作参考了解燃料电池的电压损失。尽管提出了模型中的一些参数无法测量,比较我们的结果之间的拟合结果与其他作品。如表所示4参数的拟合值与来自两个代表性的模型。这种确证方法也是采用(12,14]。

4.2。使用道路试验数据的验证

对燃料电池的性能和耐用性汽车应用程序栈,道路测试或演示的燃料电池汽车是重要的和不可或缺的。真实道路环境下车载燃料电池堆栈的经历更加复杂和苛刻的操作条件下比台式测试,如动态循环和环境温度的变化、压力和相对湿度。由于负载变化频繁,燃料电池的性能数据堆栈路考是巨大和离散采样,总与那些从台架试验获得。因此,实证燃料电池极化曲线模型是一种有效的工具来从复杂的数据中提取整个极化曲线。

在这工作,一些实验数据,从示范获得燃料电池观光车的采样频率1赫兹,用于比较三个模型的应用效果,也就是说,模型K、F模型,模型采用n .燃料电池堆栈在这观光车的设计输出功率为5.8千瓦,由90个细胞聚集在系列。每个电池的电化学活性面积是250厘米²。在真实道路环境下,已知的堆栈中列出表的操作条件5。

同样,模型N和K可以直接适合离散数据,而F的值需要可逆电压模型。根据表中的信息5氢气和氧气分压,大约1.6 atm和0.3108 atm自动取款机(1.48×21%),分别为。协议栈的操作温度大约是328.15 K。因此,估计可逆电压1.2020 V是通过用已知的数据(14)。与台架试验相比,更很难准确地保持稳定的燃料电池堆栈的操作条件的道路测试期间由于车辆的复杂操作。因此,很难获得一个可逆电压的精确值。

原始数据图中描述7表明,所有燃料电池堆的输出电流密度小于0.5 cm⁻²。此外,散点图的形状也不存在一个明显的大众运输限制的特征。因此,简单的三个模型的形成类似于(32),它忽略了传质损失包含条款和,采用符合分散的数据(8,14]。另一个需要考虑的点的值在模型N是采样的平均缴纳在原始数据,也就是说,0.9576 V。

绘制图7,这三个模型拟合的结果几乎相同在整个范围的电流密度,而电压拟合模型K大幅增加,趋向于无穷时电流密度接近零。如图8,它可以放大的小电流密度地区,在该地区约0 - 0.01 /厘米²的曲线拟合模型K偏离其他两个拟合曲线的图。

见表6的价值,派生模型K是不合理和远小于其他两个值,而N模型F和模型预测几乎相同的值的缴纳。的拟合值和模型N目前极其轻微的差异来自那些模型F但相对明显的偏离模型k .安装内部电流密度从模型获得F和模型N展览只有细微的区别。

通过上述分析,可以得出结论,模型F和N比模型K显示更好的拟合特性,因为最小预测误差的缴纳和小电流密度区域。尽管N模型显示了几乎相同的拟合特性F模型,模型N的最具竞争力的优势是反应物压力和操作温度的燃料电池堆栈不不可缺少的配件。此外,只有三个拟合参数,少了一个比F模型,所需模型N N .每个拟合参数模型具有物理意义,而K模型只是一个电压合适的术语。这些特性的模型N是有利于研究人员提取道路下燃料电池的极化曲线测试准确和有效。

4.3。新模型的优势

本文中提出的模型,该模型提供了良好的拟合精度和最好的利用便利的集体。如表所示1现有车型的缺点,可以概括如下:(1)无法适应开路电压。(2)小电流密度拟合精度较低。(3)需要估计的可逆电压或拟合精度较低。(4)需要测量的参数,如温度、气体分压。(5)需要估计的最小电流密度导致偏离线性的电压。(6)假设发生传质损失只有在高电流密度区域。(7)需要其他经验常数。(8)需要测量电流密度有限和内部电流密度。

模型提出了工作避免了上面提到的所有的缺点和不便,而且它是作者的认为这是最有意义的一个方面的工作。

5。结论

这项工作的目的是获得一个简单,易用、高效和面向应用的极化曲线模型与一个可接受的基于回顾分析的拟合精度。在总结许多现有实证燃料电池极化曲线模型,已研制出的一种新模式。

可以得到以下结论:(1)新模型包含五个拟合参数。与大多数现有的模型相比,它不需要更合适的参数。(2)新模型有一个紧凑的形成,其应用程序只需要很容易测量的电流电压数据。因此,它是面向应用的调查和工业研究有益。(3)在使用台架试验数据的情况下,新模型提供了几乎理想的拟合特征与整个范围的电流密度。与其他模型相比,它的优点可以说明如下:(a)的拟合曲线肯定穿过点测量缴纳;(b)拟合曲线呈现良好的精度在整个地区的电流密度。此外,所有的值拟合参数来源于新模式出现在合理的范围内。燃料电池的欧姆电阻安装在理想的情况下同意实验数据通过当前中断测试。因此,参数的拟合结果可以参考研究燃料电池极化曲线。此外,目前,在实验室条件下,很难精确测量一些参数,如电流密度和内部损耗电流密度有限。模型的发展没有任何参数,缺乏物理意义是我们未来工作的最重要的研究方向。(4)在路的情况下使用测试数据,很难精确测量反应物的稳定压力,操作温度,电流密度有限,内部损耗电流密度,等等。因此,新模型的最突出的优点是,优秀的拟合特性在整个电流密度区域没有任何压力或温度测量。因此,适用于提取的燃料电池堆性能准确和有效地离散数据抽样在实际道路测试。

相互竞争的利益

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

这项工作是财政支持的国家自然科学基金的资助下,中国项目没有。51275357。

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