3003铝合金的腐蚀抑制mol / l盐酸溶液由橄榄油厂液体副产品

文摘

根据文献,适用于铝合金腐蚀使用天然化合物的抑制作用是有限的。为此,榨油机的抑制效应,液体副产品(OMW) 3003铝合金的腐蚀(AA3003) mol / l盐酸的解决方案是使用电化学技术评估。同时,基于DFT / B3LYP和计算方法蒙特卡罗方法被用来理解电子和原子尺度下的抑制过程,分别。实验结果表明,OMW具有良好的抑制影响AA3003合金的腐蚀测试解决方案,作为阴极抑制剂。抑制效率增加增加OMW浓度达到89%,报6.0 ppm。温度的影响表明,OMW的抑制效率随温度上升而减小。然而,一个好的预防能力获得83%的338 K。这样有趣的实现保护财产是归因于OMW成分的吸附在合金表面通过混合physichemisorption过程。这个过程是发现遵守朗缪尔吸附等温式。此外,激活AA3003合金的腐蚀过程的热力学参数也被确定和讨论。计算结果列出OMW组件交互的能力与金属表面良好,因此形成一个保护层,合理的观察到抑制行为。授予本研究,OMW可以用作AA3003合金良好的绿色缓蚀剂在酸性介质。

1。介绍

腐蚀影响工业部门,每年花费数十亿美元1]。此外,它会导致重大损失的能量,导致环境恶化2]。在工业过程中,金属和金属合金受到攻击,酸解,充当积极的代理。一般来说,在行业中大量使用,主要是在工业清洗、炼油和石油化工过程(3,4]。铝及其合金广泛应用于各个领域,因为他们的物理化学性质与其他材料相比5]。盐酸的腐蚀介质是常用的化学或电化学清洗和脱酸铝。在水溶液中,被动氧化膜形成紧凑和坚持铝表面(6]。这部电影(两性)形成充分溶解在酸性或碱性介质和发生腐蚀现象(7,8]。应对这个祸害,几个技术被使用:合金选择、阳极保护,和抑制剂的使用9,10]。缓蚀剂的引入到激进的解决方案是一种有效的方法来阻止或延缓腐蚀使用有机或无机化合物(11,12]。

直到现在,有机化合物含有N, O, P,或者S杂原子被认为是好的缓蚀剂铝在酸性环境中,特别是芳香胺(13[],羰基化合物14),氨基酸(15),苯酚(16),聚合物(17,脂族胺(18,19]。然而,这些化合物中,他们有很高的毒性对人类和环境20.- - - - - -22]。近几十年来,各种研究都集中在所谓的生态或绿色草药抑制剂的使用,即提取和精油的芳香和药用植物23]。这些生态抑制剂的选择实际上驻留在他们的成本,他们的生物降解性,高效通常超过95%在低浓度(23- - - - - -26]。另一方面,他们被称为异径接头的腐蚀金属及其合金在酸性环境中,以取代目前使用的有毒产品(27]。这些绿色抑制剂的抑制作用是由于高可变性的存在和丰富的有机化合物,可以吸附在金属表面,从而导致保护膜的形成,因此导致腐蚀现象的限制(28,29日]。

每年,一些工业过程在地中海地区,比如摩洛哥,释放大量的废液在橄榄油生产季节(29日]。这些废水,所谓的橄榄油厂废水(OMW),可以被认为是一种生态抑制剂。OMW含有多种酚类化合物和杂环结构氮和氧原子组成,负责抑制腐蚀过程(30.]。此外,这些废水不太昂贵的从经济的观点比传统合成抑制剂。一些作者评估了OMW作为缓蚀剂的属性。他们找到了更好的腐蚀抑制作用表现为钢(31日)和铁(32]。在这方面,利用OMW作为缓蚀剂工业规模可以降低对环境的破坏。根据可用的文学,还没有工作的使用OMW作为铝合金防腐化合物。为此,当前的研究将集中在这个问题上。

根据上述观点,这项工作的目的是检查的保护作用,对3003铝合金的腐蚀OMW 1 M盐酸。评估这种抑制剂的防护力量,potentiodynamic极化和电化学阻抗谱技术。在这方面,OMW浓度和温度对观察到的影响抑制行为进行了研究。

近年来,计算手段已被广泛用来研究金属腐蚀的抑制过程在电子和原子尺度上利用DFT和蒙特卡罗方法,分别为(31日,32]。除此之外,它是认识到OMW是几个phenolic-based化合物的混合物(33]。在目前的研究中,我们有限的电子和原子检查酪醇(酪氨酸)和hydrotyrosol L (HydroTyr)分子,这是其主要成分(34]。在这种背景下,我们限制了利用DFT / B3LYP方法研究酪氨酸的反应性和HydroTyr分子及其隐含的界面交互与铝表面(31日,35),而显式交互使用蒙特卡罗/模拟退火方法讨论了广泛的文献报道(36]。

2。材料和方法

2.1。材料和解决方案

所有试剂用于这项工作analar年级,和蒸馏水被用来准备解决方案。使用激进的解决方案(1 M盐酸)被稀释商业准备盐酸溶液(37%),由Fuka,蒸馏水。3003铝合金(AA3003符号将使用后续)板被用来进行当前的研究。AA3003合金的成分是总结表1。

OMW样本用于本研究从第三阶段橄榄油厂位于Essaouira,摩洛哥(Mejji橄榄油厂)。OMW的样品已经从橄榄well-ripened获得和储存在4°C。废水受到几个连续过滤去除最大的悬浮物。OMW的理化特征进行了根据考试的标准分析方法的水和废水37,38]。表列出OMW的物理化学特性2。

为了研究的抑制能力OMW AA3003的腐蚀,10毫升OMW添加到1升1 M盐酸溶液中,搅拌30分钟。由此产生的水溶液在黑暗中被存储为股票的解决方案在4°C (39]。OMW浓度从0.5到6.0 ppm是由使用1 M盐酸溶液稀释股票的解决方案。

2.2。电化学方法

AA3003板被用来准备工作电极在电化学研究中,将获得一个杆,然后安装在玻璃管的双组分环氧树脂留下接触面积0.16厘米²。电化学测试中,我们使用一个恒温triple-walled玻璃电池铂反电极,饱和甘汞参比电极。每个实验之前,工作电极的表面使用1200级机械抛光砂纸,用蒸馏水洗净,迅速转移到电化电池包含测试的解决方案。

进行电化学测量使用VersaStat3稳压器/恒流器和VersaStudio控制软件。在每个实验之前,开路电位((OCP) AA3003工作电极测定30分钟作为时间的函数,这是适当的时候达到quasistationary状态。电化学阻抗谱已经被记录在稳定(OCP价值10 mV的振幅叠加交变信号,和应用从100 kHz频率变化到0.01赫兹。阳极和阴极极化实验进行了扫描速度为1 mV¹在-1200年和-500年之间mV /带宽。为了实现再现性,每个实验至少重复三次。EIS数据分析软件基于单纯形的回归参数(ZSimpWin 3.1软件)。所有实验在停滞不前的自然曝气解决方案进行选择使用水恒温器温度。

2.3。DFT计算

的电子结构的两个主要成分OMW(即。,酪氨酸和HydroTyr)was studied using the DFT/B3LYP/6-311G(d,p) level of theory as implemented in Gaussian (version 09) software [40]。水相被使用IEFPCM溶解模型和设置水作为溶剂41]。几何优化后阶段,一些相关的电子描述符,即。、gap能源( ),化学硬度( ),分数的电子转移( ),和总负电荷(TNC)的分子。最近的描述符被完全定义在其他地方,例如,看到42]。调查这些分子内良好的吸附中心,前线分子轨道重新分区和分子静电势(ESP)地图绘制使用GaussView(05版)软件,然后讨论(43]。

2.4。蒙特卡罗模拟

探讨酪氨酸的吸附过程和HydroTyr铝表面,蒙特卡罗模拟进行了水相(100 H₂O)。金属基质是由五层建模Al(111)表面的尺寸(17.2×17.244]。为了避免可能的intersupercell交互,可以引起的周期性边界条件,使用足够的真空地区50 [45]。范德瓦耳斯和静电相互作用是治疗使用atom和埃瓦尔德求和方法,分别。作为一个力场,指南针采用(46]。模拟退火过程,十个周期使用的热量与100年000步每周期。得到准确的结果,采用智能算法,收敛公差是固定的 千卡摩尔¹,10³千卡摩尔¹一个¹,10⁵能源、力和位移。模拟进行了使用材料工作室(06版)软件。

3所示。结果与讨论

3.1。Potentiodynamic极化的结果

OMW的浓度的影响在AA3003合金的腐蚀行为1 M盐酸溶液,研究了利用阳极和阴极极化测量后30分钟的浸泡时间。图1说明了potentiodynamic极化曲线的合金替补OMW的缺失和存在与不同浓度在298 K。

我们可以看到在阳极分支(图1),我们可以指出的难度认识到塔费尔法的线性区域。因此,当前的密度取决于推断只有塔费尔阴极腐蚀电位线性区。这种方法使用的调整是盐酸介质中的几个作者对铝合金材料制成(25,47]。有关确定电化学参数,即电流密度( ),腐蚀电位( ),和阴极斜率(β_c),以及抑制效率( ,方程(1)作为OMW浓度的函数,是列在下表中3: 在哪里和分别是放任自流和抑制AA3003合金的腐蚀电流密度。

很明显从表3塔费尔阴极斜率( )OMW略有变化的存在,轮廓无显著影响的OMW氢还原机制。这样的结论可以被显示在图1的阴极极化曲线几乎是平行的。另一方面,它是发现的价值随OMW的增加,导致增加的抑制效率作为OMW浓度的函数。这是由于增加了分数的合金表面的吸附活性成分存在于OMW,以及他们的协同效应48]。预防效果达到88%的低浓度OMW (6.0 ppm),表明OMW AA3003合金的是一个很好的抑制剂1 M盐酸介质。赋予图1,可以归类为阴极OMW抑制剂由于减少阴极电流的增加对不受约束的解决方案(49]。

3.2。电化学阻抗谱的结果

研究了铝合金的奈奎斯特图1 M盐酸介质在298 K,在缺乏,存在不同的OMW浓度,绘制的潜在的浸30分钟后如图2。从这个图很明显,阻抗图包含一个大电容在高频循环归纳循环在低频紧随其后。第一个循环是由于铝表面的氧化膜的形成,而第二个是由于带电的放松中间体表面吸附测试(50,51]。此外,归纳半圆直径明显小于观察高频率。另一方面,阻抗谱显示了近似椭圆形,归因于频率色散是由于金属表面的粗糙度和不均匀性(48]。在酸性介质,都经历了类似的阻抗谱在铝及其合金的腐蚀文献[23,25,26,28- - - - - -30.,49- - - - - -64年]。OMW的加入不影响循环的形状,说明没有AA3003合金的腐蚀机理发生变化(65年]。阻抗模拟数据通过使用等效电路如图3(66年]。这个电路的组件是电解液电阻( ),电荷转移电阻( ),和固定相元素(CPE)使用电极,和和代表电感和感应电阻与电感回路,分别。因此,计算阻抗参数表4。抑制效率来源于由以下关系得到的电荷转移电阻(49,58,65年]: 在哪里和的电荷转移电阻AA3003合金没有和OMW抑制剂,分别。

可以注意到在图2和的值在表5,适合使用所选的等效电路。这意味着调整数据与实验数据有很好的协议。根据表5,值OMW浓度增高而增强,导致增加归因于有机抑制分子的增加(即。多酚)吸附表面的铝合金(26,58]。达到最大值89%,证实OMW AA3003合金有良好的保护能力在1 M盐酸介质。的从EIS测量值计算是在良好的协议与发现的potentiodynamic技术(67年]。此外,赋予了值在测试抑制剂的存在,它可以假定OMW有效成分被吸附在合金表面形成保护层(68年]。

3.3。吸附等温式

吸附过程取决于几个抑制剂的电子性质测试,金属表面的性质,温度等。69年]。使用吸附等温线的目的是描述金属表面间的相互作用的机理和抑制剂(即。OMW)。理解OMW的类型的吸附表面的铝合金在1米HCl溶液,研究抑制之间的关系是很重要的权力和表面覆盖率( ,方程(3为不同浓度的OMW))。不同的吸附等温线计算找到最适合的实验数据驱动的potentiodynamic极化技术。表4总结了线性测定系数( )与为每个检查等温线方程表达式,即朗缪尔,弗伦德里希,Temkin, Frumkin,弗劳里粗砂,el - awady [55,70年- - - - - -72年]。根据获得的值,很显然,OMW缓蚀剂的吸附表面的合金良好遵循朗缪尔吸附等温式(图4)[60]。在这个等温线的方程,OMW浓度和吗代表了吸附平衡常数:

解释之间的交互的本质AA3003表面和吸附OMW分子热力学吸附能量,(吉布斯自由能),确定使用下面的关系(49,73年]:

在哪里表示通用气体常数(8.314 J摩尔¹K¹),是绝对温度(K), 值是水的浓度毫克计算L¹。

计算的价值在298 K给34.32 kJ摩尔¹。这个负值表明缓蚀剂的吸附是自发的74年],AA3003表面吸附OMW分子之间的相互作用强(49]。这取决于的价值 ,一个可以区分类型的缓蚀剂在金属表面的吸附。根据朱和Sukava Sangeetha et al。75年,76年能源值(), )-20 kJ摩尔¹表明静电相互作用的存在(物理吸附)和金属表面之间的抑制剂。而如果的值低于-40 kJ摩尔¹,抑制分子形成更稳定的化学键与物质(化学吸附)。在我们的研究中,计算值(-34.32 kJ摩尔¹)轮廓OMW分子在AA3003表面的吸附机理是混合型,即。,包括物理和化学吸附过程76年]。

3.4。温度的影响

温度是影响金属材料的腐蚀现象的参数。目的研究温度的影响是检查抑制剂的稳定性测试。温度对腐蚀的影响在1 M盐酸溶液AA3003 6.0 ppm的缺失和存在OMW执行在298 - 328 K的温度范围内。在这种情况下,人物5说明了获得极化曲线,及其相应的提取参数总结在表6。

从获得的结果,它可以显示温度的增加没有明显影响极化曲线的形状(图5),因此AA3003合金腐蚀的机理。此外,电流密度的值( )的存在和缺乏OMW显然随着温度升高(表6)。在这种情况下,抑制效率随电解介质的温度上升。据几位作者,后者的解吸行为本质上是由于抑制剂分子,也就是说,抑制剂的还原能力被吸附在金属表面的温度升高(55,77年- - - - - -79年]。

为了解释抑制剂的吸附机理,有必要确定一些激活研究系统的热力学参数,即 , ,和 )。图6显示了腐蚀电流密度的对数的变化( )的AA3003的函数( )在1 M盐酸溶液没有OMW 6.0 ppm的存在。所得直线的发现相关系数是0.9。山坡上的这些线是用来确定激活能量( )根据阿伦尼乌斯方程: 在哪里表示绝对温度(K),是通用气体常数(J摩尔¹K¹),阿伦尼乌斯常数。

激活能量(例如,和 )确定使用以下阿伦尼乌斯过渡状态方程: 在哪里代表的是阿佛加德罗数( ), 普朗克常数( ),和(熵)和(焓)激活参数。图7演示的形状 的函数 的系统研究。直线得到同等的斜率( )和外推的行( )(68年]。的值 , ,和表中列出7AA3003在1 M盐酸介质不与OMW抑制剂为6.0 ppm。

根据获得的数据,计算活化能( )值而没有和OMW不羁的解决方案是36.24和46.82 kJ摩尔¹,分别。有人指出存在OMW活化能增加,这表明AA3003合金腐蚀过程已被修改;这可能是由于分子中存在的影响OMW这个界面过程(6]。此外,列表的值是阳性反映的吸热特性AA3003解散的过程。很明显,活化能在抑制剂的存在急剧增加。这是由于抑制物种的吸附表面的合金(71年,72年,80年]。此外,熵增加更多的积极OMW抑制剂的存在,获得的值是-111.04和-93.11 J摩尔¹K¹为1 M盐酸介质没有和添加抑制剂,分别。这些结果暗示的形成一个稳定和有序层的抑制剂AA3003表面(81年),而消极的迹象表明,活化络合物离解的代表一个协会,而不是一步,这意味着减少疾病发生通过试剂活化络合物(6,82年]。

3.5。DFT结果

相关的酪氨酸和HydroTyr分子电子结构参数表总结了水相8。同意福井的理论,分子反应取决于其前沿分子轨道(83年]。在这个概念下,能源缺口( )主要是用来期待众多抑制剂分子的活性。根据许多报道的价值已经与观察到的抑制效率,减少的导致良好的防腐蚀。的计算值建议HydroTyr分子活性比酪氨酸。随后,HydroTyr之间的相互作用与铝表面化学比酪氨酸。另一方面,HydroTyr分子可以提供一个增强预防能力比酪氨酸。

化学反应可以进一步预期通过化学硬度( ),它描述了偏振或分子的变形能力84年]。换句话说,硬度较低的分子很容易倾向于反应和吸附到金属表面,导致其较高的抑制效率(85年]。在我们的例子中,最低的值是获得HydroTyr相比酪氨酸。因此,我们可以得出结论,与铝表面HydroTyr更有效地进行交互;因此,它可以提供预防效率最高。

众所周知,几乎所有金属表面酸性正电的媒体如铝在我们的案例中。因此,静电抑制剂分子和金属表面之间的相互作用会大的总负电荷(TNC)这些就是分子增加(86年]。在目前的研究中,酪氨酸分子显示更多的过渡委员会负值说明它补充关于HydroTyr倾向与铝表面静电相互作用。

阐明了隐式界面被认为是分子之间的相互作用和铝表面,电子转移的分数( )计算使用Al的功函数(111)面(87年]。根据表中的数据(表8),这两个分子表现出的倾向表示电子铝表面,这是高HydroTyr分子比酪氨酸(0.251)(0.146)。这一发现轮廓的亲和力HydroTyr比酪氨酸与金属表面形成化学键。

探索承诺网站内的吸附酪氨酸和HydroTyr分子骨架,前沿分子轨道和分子ESP的分布地图绘制。图8显示了分子的阴谋。从这个图我们可以看到,这两个前沿分子轨道密度远位于在苯环碳原子,而原子密度被放置在一些extrabenzene小环。这些观察结果突显出苯一半的角色在化学过程抑制剂/铝界面交互,特别是对于HydroTyr分子(88年]。另一方面,如图8负电子的区域,其特点是负电位(即。,red regions) are mainly located on the alcohol functions for both considered molecules. The intense negative potential can be noted in the Tyr molecule as compared to the HydroTyr one. This indicates the ability of these major OMW-containing molecules to interact electrostatically with electropositive sites upon aluminum through these extrabenzene functions [89年]。

3.6。蒙特卡罗模拟

为了研究吸附过程的细节,这两个选择OMW成分(即。,酪氨酸和HydroTyr)on the aluminum surface, Monte Carlo simulations associated with the simulated annealing algorithm were carried out. Figure9说明了考虑OMW分子(即精力充沛的状况。HydroTyr)在水相的模拟。

图10代表最稳定吸附的配置选择Al OMW组件(111)表面。根据获得的配置,很明显,酪氨酸和HydroTyr几乎是放置在金属表面。这概括了这些化合物的亲和吸附在铝表面,随后形成保护层覆盖金属表面(90年]。精神方面的吸附过程表明,结合能66.847和68.004千卡摩尔¹分别为HydroTyr和酪氨酸。这些值反映的能力考虑OMW组件交互自发地和有效地与Al(111)表面91年]。此外,观察到的能量等级,即。,HydroTyr < Tyr, indicates the enhanced ability of Tyr to adsorb on the metal surface through nonbonding interactions (i.e., electrostatic and Van de Waals interactions) [92年]。另一方面,发现水分子的结合能是大约15千卡摩尔¹,低于相应的酪氨酸和HydroTyr分子。这样的发现说明了亲和力OMW组件取代preadsorbed水分子在铝表面,导致在金属表面形成保护层(93年,94年]。

鉴于上述语句,HydroTyr显示更倾向与铝表面通过化学过程而不是一个物理(非键相互作用),而相反的行为可以概括为酪氨酸分子。这样的发现解释了实验获得的价值(-34.32 kJ摩尔¹),这表明混合吸附过程的物理化学特征OMW组件到金属表面上。

4所示。结论

的影响OMW盐酸在摩尔AA3003合金的腐蚀行为的解决方案是通过电化学测量补充调查热力学研究和理论计算。根据结果,OMW充当好的缓蚀剂AA3003合金与有趣的保护效率即使在低浓度升高温度。根据热力学参数,OMW成分在合金表面的吸附过程是一个混合physichemisorption类型。另一方面,计算模拟了主要OMW组件的亲和力与铝表面,导致形成的保护层。OMW可以用来代替传统的有毒化合物防止AA3003酸性腐蚀的合金。

数据可用性

没有数据被用来支持本研究。

附加分

突出了。(1)OMW有很好的抑制效果(89%)在1 M盐酸AA3003合金的腐蚀。(2)良好的预防能力甚至在升高的温度下获得的。(3)DFT / B3LYP和蒙特卡罗方法被用来理解抑制过程。(4)主要OMW组件交互的金属表面。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

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