阿兹和咱镁合金的腐蚀行为碱性氯化媒体

文摘

阿兹和咱镁合金的腐蚀行为治疗,充气,真空氯媒体调查。杂质的影响,合金元素和氧腐蚀电位,速度,和点蚀研究在碱性介质饱和毫克(哦)₂在pH值9和25°C。8 h浸泡后,稍微不那么积极的腐蚀电位比氧气包含一般在真空解决方案。.材料和ZA104合金在真空中记录更低的腐蚀速率与AZ91E相比,扎克10403 0.3 (ca), ZACS1040305老ca (0.3 + 0.5)。一般,扎克合金腐蚀速率最高,其次是扎克合金,都显示一个常数值的三个媒体有或没有氧气。然后氧气的影响依赖于合金阴极的属性并不是一个简单的加速度反应也可能导致抑制和/或钝化。坑深度和分布受合金成分的影响。坑被发现更深入、更本地化的阿兹和咱合金表面均匀分散。

1。介绍

镁作为一种结构材料,具有许多优势对铝(轻近36%)和塑料(特定的密度几乎相同)1,2]。镁合金,特别是那些铝(Al)和锌(锌)作为合金化元素,经常暴露于退化造成的腐蚀。

许多镁合金的耐蚀性差可能是内部的电化学腐蚀的结果由第二阶段或杂质引起的。能够很好的证明,高贵的金属杂质的存在(铁、镍、铜)代表了最不利的因素影响商业镁合金的腐蚀性能(3]。遭受让当暴露于氯镁在开路电位无氧化媒体解决方案。在解决方案包含10和1000 ppm的氯化钠,Mg腐蚀电位−1060−1310 mV和她分别(4]。王尔德和威廉姆斯(5)测量了腐蚀电位随时间变化的一些耐蚀合金在点蚀和发现时所有的合金的腐蚀电位降低腐蚀电位超过了蚀电位。研究点蚀现象对Mg和Mg合金压铸合金的抗点蚀行为相比,合金快速凝固(thixomolded)毫克(6- - - - - -9]。例如,良好的抗点蚀性压铸AE合金是归因于含有如此丰富铝的存在的区域出现对坑传播作为屏障。

苏格兰诗人和克鲁格10)表明,快速凝固AZ61合金表现出击穿电压200 mV高于铸AZ61合金碳酸缓冲溶液中含有不同程度的Cl (pH值10)⁻。表层也主要由(分别以·H₂O)。镁氧化物薄膜的形态和结构,形成于空气和水,也被证明是由一个三层的系统组成的一个内部细胞结构(0.4 - -0.6毫米),一个密集的中间政权(20 - 40海里),和一个外层platelet-like形态(约2毫米)(11]。Baril和Pebere12]研究了纯镁在充气的腐蚀行为和真空元明粉的解决方案(0.01和0.1米)的稳态电流电压和电化学阻抗测量。结果表明,阳极电流密度低,耐蚀性值高真空媒体。他们得出的结论是,氧气的存在并不影响纯镁的腐蚀和表明,腐蚀速率依赖于H浓度的解决方案。

(Mg-9Al-1Zn) AZ91合金是迄今为止最常用的镁铸造材料。这个特殊的合金的流行是由于其优良的耐腐蚀性能以及良好的铸造性能和机械性能13- - - - - -15]。AZ91合金的两相微观结构通常由一个矩阵α毫克谷物金属间化合物β步(毫克₁₇艾尔₁₂沿晶界()16]。铝作为合金化元素的物理意义在很大程度上是相关的被动增加表面形成的氧化膜(17]。然而,似乎一个阈值4%的Al合金是必需的。降水更耐腐蚀的毫克₁₇艾尔₁₂(β腐蚀规律),作为一个屏障,也一直声称改善腐蚀(13]。此外,据报道,潜在的腐蚀β步在5%氯化钠饱和溶液与Mg(哦)₂大约是490年和420年mV更纯Mg和AZ91合金阴极,分别为(13]。稀土(RE)的溶解度镁矩阵非常有限的铝,但金属间化合物形成Al-RE电化学被动和不明显影响腐蚀速率18]。

合金元素如锶(Sr)和钙(Ca)可以选择改善镁合金性能为了用于结构应用积极的环境。考虑到电化学势值,增加Ca会导致低microgalvanic效果。在降水量减少anodically活跃的区域报告Mg-Ca-Cu长条木板的降水毫克₂Ca中和产生的电效应毫克₂铜的阶段。添加2%的Ca快速凝固AZ91合金的腐蚀速率下降从0.8到0.2毫米/年(19]。此外,AZ91铸件有0.3% Sr合金显示大大减少微孔率没有重大损失的强度和延性在室温下(20.]。

阿兹合金被广泛使用在许多商业应用和咱合金更便宜,还出现。先前的研究已经检查了这两个不同类别的镁合金的腐蚀行为(阿兹和咱)在不同的解决方案(21- - - - - -24]。得出结论,点状腐蚀是这些合金的一个重要和普遍形式的退化。它也证明了表面坑多ZACS1040305 (mg - 10 -锌- 4 - al - 0.3 - ca - 0.5 - sr)合金比AZ91E合金。此外,均匀腐蚀观察ZAC10403 (Mg - 10 -锌- 4 - al - 0.3 - ca)和ZACS1040305合金,而点状腐蚀在场AZ91E合金在5%氯化钠溶液饱和与大气中的氧气25°C,与Mg(哦)₂在pH值9。

AZ镁合金作为主要合金元素是铝,而在咱合金锌,这主要区别会影响他们在未经处理的腐蚀行为,充气,真空氯介质。据我们所知阿兹和咱合金的腐蚀行为在这样的解决方案包含不同内容在氧气从来没有被调查。本研究的目的是检查和比较,使用传统的技术,腐蚀特点和特别的点蚀行为这两个组的镁合金(阿兹和咱)在未经处理的,充气,真空碱性5%氯化钠溶液。

2。实验的程序

2.1。材料和样品制备

依照ASTM标准B93 / B93M-09 [25),永久模铸件生产从五个不同的合金:.,AZ91E, ZA104 ZAC10403, ZACS1040305。表1介绍了这些合金的化学成分。腐蚀试验的样本1×1×2厘米从铸件和包裹在环氧树脂。每个样本然后抛光与600年和1200年的毅力SiC论文和3微米金刚石研磨膏,用酒精清洗,干,随后暴露测试解决方案。

2.2。电化学技术

自由腐蚀电位()、镁合金. potentiodynamic曲线AZ91E, ZA104, ZAC10403,和ZACS1040305决定在以下水媒体:未经处理的,充气,真空5%氯化钠溶液饱和与Mg(哦)₂在pH值9和25°C,使用273型稳压器/恒流器(EG&G)。ASTM标准g5 - 94 (26)是用于执行potentiodynamic测试。浸泡在溶液中后,一分钟内测试开始。开路电位((OCP或)测量了一段8 h。Potentiodynamic曲线跟踪扫描速度的0.1 mV·s⁻¹对抛光表面的潜在范围1000 mV(阴极极化−10 mV和腐蚀电位)。给出的所有潜力对饱和甘汞参比电极Hg / Hg₂ /氯化钾_坐着。(0.242 V和她)。实验腐蚀性媒体获得如下:未经处理的5%氯化钠溶液与空气和氧饱和度(≈5.8毫升·L⁻¹溶解氧),充气5%氯化钠溶液与空气完全饱和沸腾(≈12.5毫升·L⁻¹溶解氧的27]),真空5%氯化钠溶液通过氮气泡沫消除溶解氧。至少有三个测试每个条件下进行。腐蚀速率的再现性的±5 - 10%。

2.3。表面的观察

8 h浸后,标本检查在一个光学显微镜(OM)配备一个图像分析仪描述腐蚀表面。表面形貌研究用原子力显微镜(AFM)的开发模式。图片拍摄5000×5000的扫描速率数据采集1赫兹在室温下在空气中。立体的表面形貌是面积50×50映射μ使用集成的软件程序。

3所示。结果与讨论

3.1。腐蚀电位分析

图1显示的时间变化.材料和AZ91E合金8 h(沉浸在治疗期间,充气,真空5%氯化钠溶液饱和与Mg(哦)₂。.,价值增加在前30分钟又保持稳定之后,显示治疗轻微上升和真空解决方案(图1(一))。这种行为可以反映一些现象称为常数钝化的故障和维修过程:Cl电影发起攻击⁻离子,可能保护表面腐蚀产物的形成。此外,充气的平均腐蚀电位值的解决方案通常是类似于获得的未经处理的解决方案。的值的.充气方案3 h浸后突然增加,表明可能放缓的腐蚀反应。可能解释这种行为可能存在的氧气可能加速生产的表面腐蚀产物.标本比未经处理的解决方案。

图1 (b)礼物的变化随着时间的AZ91E未经处理的合金,充气,真空5%氯化钠溶液饱和与Mg(哦)₂。在第一个30分钟的浸泡,观察快速下降的潜在向更多的负面价值观在所有三个腐蚀性介质。在其余的浸泡期间,AZ91E的治疗和充气的解决方案保持相对稳定,有显著差异≈20 mV中观察到的真空解决方案,它可以表明一个重要的腐蚀速率。

图2说明了时间的变化咱在未经处理的合金,充气,真空5%氯化钠溶液饱和与Mg(哦)₂。对合金ZA104(图2(一个)),逐渐增加浸期间在所有三个腐蚀性介质。然而,在真空中,腐蚀电位负仍低于其他两种媒体在整个测试的过程。这种行为可以归因于表面保护膜的稳定增长。图2 (b)显示添加0.3% Ca ZA104合金的影响。的值合金ZAC10403略微增加6 h浸和更高的充气和真空解决方案。Sr合金ZACS1040305,包含一个额外的0.5%,自由腐蚀电位()保持相对稳定或固定的三个腐蚀性介质浸泡前30分钟后(图2 (c))。

表2总结了平均值获得阿兹和咱镁合金8 h的沉浸在治疗后,充气,真空5%氯化钠溶液饱和与Mg(哦)₂。从自由腐蚀测量确定,腐蚀电位值被证明是彼此相对较近或在同一区域的潜在值独立的氧含量的解决方案。Baril和Pebere12)已经表示,氧气不扮演重要角色在纯镁的腐蚀电位。目前的结果支持相同的声明阿兹和咱组的合金。然而,在比较AZ91E合金的腐蚀电位与其他合金,和基于几个测量,可以统计证实,合金的纯度显示趋势更积极的潜力(表2)。

更具体地说,它可以表示,活跃AZ91E是≈10 - 30 mV更多的负面比.检查三腐蚀性介质。这可能是解释AZ91E合金的杂质含量较低。腐蚀电位观察ZA104更积极的(≈20 mV)的真空解决方案包含解决方案比氧气,可能部分是由于铝的存在一个活跃的阶段。ZAC10403合金,增加对少6 h后观察到的腐蚀电位负值沉浸在充气的解决方案(图2 (b))是最有可能造成两个事件,即初始化或形成氧化层(包括曹)和表面腐蚀产物的可能的阻塞。合金的腐蚀电位记录ZACS1040305似乎类似于扎克合金无论(图使用的媒体2 (c))。沉浸在8 h后真空解决方案,扎克和扎克合金(表的值2)显示相同的结果,尽管可能不同的腐蚀速率与不同的化学成分和微观结构22]。

3.2。Potentiodynamic研究

图3显示了potentiodynamic阿兹曲线和咱在未经处理的镁合金,充气,真空5%氯化钠溶液饱和与Mg(哦)₂在pH值9。但有一个例外,它可以从potentiodynamic曲线一般陈述,溶解氧的存在在不同数量有轻微影响阴极极化曲线的形式,因此没有显著影响研究合金的腐蚀速率。没有一个标准或传统的阴极极化曲线遵循塔费尔法,可以让我们确定腐蚀速率相当精确。不过清楚的是,这些合金的腐蚀行为是特别复杂的在这三个被动氯碱性媒体;被动一词指的是理论方法提出的Pourbaix E-pH图。

在先前的研究21- - - - - -23),观察被动区,合金ZA104 ZAC10403未经处理的5%氯化钠溶液饱和毫克(哦)₂在pH值9。在这项研究中,一个被动区监测合金ZAC10403曝气和真空解决方案。这个被动区可以关联到的突然发现增加Ecorr后6 h(浸没式(图2 (b))。

在另一个研究[24),使用不同的电化学技术与咱合金成分长期浸泡时间在曝气和真空5%氯化钠的解决方案相同的氢氧化饱和和pH值,得出结论:耐腐蚀或钝化是老的与Ca比单独的Ca。

3.3。腐蚀速率

结果报道在表3记录显示,在未经处理的解决方案合金AZ91E腐蚀电流率最低的早些时候报道(28),但平等值较高的合金. ZA104,其次是ZACS1040305,最后ZAC10403,最高的腐蚀速率。关于AZ91E,这一结果证实了这一事实对.更好的耐蚀性。也有据可查的存在更高贵的金属等杂质铜、镍和铁.材料是最不利的因素影响合金的腐蚀性能在这个解决方案3,4]。ZAC10403的腐蚀速率和ZACS1040305两次或更多的AZ91E比未经处理的解决方案。它因此可以表明合金的性能优越AZ91E的形成是由于氢氧化镁表面,它停止了解散的进展。咱的相对表现不佳,AZ91E最有可能是由于金属间化合物的电效应毫克_x锌_y艾尔_z镁的矩阵。

扎克的精细抛光面合金标本检测的三个检查媒体,腐蚀速率增加了40%的最大5μ·厘米⁻²为ZAC10403由于添加钙和20%值为4μ·厘米⁻²为ZACS1040305由于的存在(Ca + Sr)相对ZA104(表3)。钙似乎有很强的加速效应将更加活跃原电池腐蚀电位,而Sr部分抑制这种效应的存在。众所周知,锶作为有益元素通过减少腐蚀率和改善阿兹镁合金的耐腐蚀性能在5%氯化钠溶液饱和毫克(哦)₂在大气中的氧气(pH值922,24]。

我们可以看到在桌子上3,所有的合金都不受氧浓度的定量差异从大气饱和(未经处理的解决方案)完全饱和空气泡沫(充气的解决方案)。唯一的例外是合金AZ91E,大气中的氧气在解决方案的相对较低的数量似乎有有利的被动影响,pH值,导致较低的腐蚀速率。这个结果可以逻辑地归因于合金的成分和微观结构。

真空介质似乎非常有利于合金.和ZA104腐蚀率最低(表显示3)。这两种合金,含有锌或不洁净的元素,如铁和镍,在很大程度上受到氧气作为阴极腐蚀速率增加。Baril和Pebere12)报道,纯镁的腐蚀电位(在没有合金元素)在真空Na更加活跃₂所以₄解决方案,阳极电流密度低于充气条件下发现的。在这项研究中,杂质含量和合金化元素在AZ91E合金作为活性阴极真空碱性介质中腐蚀增加,并导致腐蚀速率的两倍.(表和ZA104合金在相同的解决方案3)。然后,它可以表示,在没有溶解氧腐蚀速率主要取决于合金成分和微观结构。

3.4。解释氧的影响和。

一些现象应该考虑镁合金在主被动媒体的潜在价值。金属是最初非常活跃和足够的金属离子形成绝缘的腐蚀产物(氧化物或氢氧化物)在碱性介质在金属表面。一些金属网站相对贫穷的潜力在金属离子可以活跃整个表面。电位记录在本研究可以反映平均的主动和被动两种区域但经常活跃的网站占主导地位的潜力。另外,数量的其他金属杂质如铜、铁、镍可能导致非常高效的电化学腐蚀和开路电位极化。例如,在铁和软钢,氧气的加速效果通常伴随着某些转向更为积极的或高贵的潜力,因为放热反应伴随氢减少氧气的存在。同时,主要是不同的腐蚀速率可能存在相同的潜力和一般关系不可能是暗示潜在价值和腐蚀速率之间在本研究29日]。

然而,有趣的是比较镁合金的腐蚀速率的变化在碱性介质与温和的中性水介质因为这两种钢合金表现出类似的主被动行为在这样的媒体。温和的氧含量对腐蚀速率的影响钢在中性水被动的解决方案已经被Uhlig广泛研究,里维30.]。在他们的研究中,氧浓度的影响轻微的钢的腐蚀速率略激动蒸馏水在48小时测试25°C被认为是。三个机械腐蚀模型基于溶液中溶解氧的量。低溶解氧的浓度(0到4毫升/ L),加速阴极反应占主导地位,增加氧浓度和腐蚀速率增加毕竟加速度(我)。这主要是由于阴极反应的去极化或替代氢缓慢进化的放热阴极反应氧的存在25°C和大气压力: 完整的和最大氧去极化的取决于足够的氧气浓度和足够的阴极Fe-H网站的界面₂o .溶解氧浓度之间≈5到17毫升/ L,减缓腐蚀速率的准线性加速度和进步inhibition-passivation现象的出现在界面观察(模型(1 + 2))。这种抑制作用可以控制氧气引起的接口数量,减少阴极或阳极网站标本由于腐蚀产品(氧化物)或吸附氧,和被动层界面的存在。高溶解氧浓度(≈18到25毫升/ L),腐蚀速率由inhibition-passivation现象,逐步降低(模型II)。显然表明,腐蚀速率可能会返回到低值接近,以无氧的环境。

在目前的研究中,镁合金的腐蚀速率表3揭示三个中间的存在情况下基于机械腐蚀模型前面描述的(31日]。.材料和ZA104合金,增加溶解氧浓度的碱性氯化媒体从大气饱和(5.8毫升/ L)完全饱和(12.5毫升/ L)没有对腐蚀速率的影响(3)模型。它也可以认为,额外的溶解氧的抑制效应消除了预期加速。

AZ91E合金显示快速腐蚀速率,可能与丰富的阳极和阴极网站缺乏溶解氧(IV)模型。在这种情况下,大气饱和氧气能够抑制钝化意味着50%,而更高的大量的溶解氧暗示只有25%抑制腐蚀速率,很可能是因为某种加速效果额外的氧气。最后一个模型(模型V)是观察到的其他两个合金(ZAC10403 ZACS1040305)中等或高的溶氧溶液中没有显示一个明确的加速或抑制腐蚀速率的证据。这两种合金表现出积极和强烈的腐蚀率,氧浓度对溶解率没有显著影响,或者可能抑制消除或中和溶解氧浓度的加速效果。

3.5。点蚀分析

的形态形成的腐蚀产物表面的阿兹和咱镁合金标本8 h后浸泡在未经处理的5%氯化钠溶液饱和与Mg(哦)₂在pH值9了。腐蚀试验后,样品提交给轻微的机械抛光,使我们能够观察腐蚀坑下面产品没有改变。点蚀现象的曝气和真空解决方案产生了类似的结果,都遵循着相同的趋势,记录在未经处理的解决方案。图4显示了腐蚀表面的点蚀形成.和ZA10403标本8 h后氯化浸在未经处理的解决方案。

.,似乎明显的点状腐蚀导致局部表面攻击。这种高度集中腐蚀从而创建蛀牙或坑表面(图4(一))。广泛影响区域的大小不同,从非常深,局部小和空心大地区。坑形状也不同:窄而深,浅而宽,椭圆,以及垂直或水平攻击网站,或地下蛀牙。例如,在合金ZA10403、腐蚀斑是宽,更均匀的类型(图4 (b))。

在图5,两个区域(插入A和B) .标本从图4(一)通过AFM装置的进一步调查。图5(一个)显示了一个3 d的表面分析腐蚀区(插入),而图5 (b)举例说明了一个unattacked区(插入B)。腐蚀地区完全不同于nonattacked区域,无划痕。虽然没有具体的机制(1)坑成核或(2)坑增长已经承认,点蚀过程通常可以映射通过检查细胞浓度的现象。这些重要的被动和主动地区示范为主的存在加速了溶解氧浓度对腐蚀速率的影响以及强大的被动网站很可能由于氢氧化镁和/或钝化膜。该模型将坑成核或起始与合金局部亏损的被动。根据拟议的机制,钝化膜的破裂是由于强大的存在复杂的代理的解决方案(即。,Cl⁻离子)相互作用的化学与这部电影和催化地溶解,直到金属表面表现为被动层。面向划痕在图的形成5 (b)是由于之前简单的机械抛光光学观察。

图6说明了阿兹的腐蚀表面的点蚀和咱合金标本8 h后沉浸在未经处理的解决方案。图6(一)礼物AZ91E表面截面试样的光学显微照片显示两个坑(1号和2号)测量≈105年和162年μ分别米深度。扫描电镜的高放大倍数的显微镜图6 (b)AZ91E表面上显示了一个典型的坑形状像深锥形火山口。.材料表面标本提出类似的点状腐蚀(图的结果6 (c))。咱合金,坑深度测量是困难的,因为坑均匀分布和坑的狭窄和集成在表面(图6 (d))。它可以表示在这一点上,坑深度是更重要的比咱AZ合金合金。

4所示。结论

这个工作的主要结论是,镁合金的性能在碱性氯化被动的媒介是不像在酸介质和可预测取决于合金研究的几个特点。在这种情况下,两组镁合金的腐蚀行为(阿兹和咱)研究了在真空中,未经处理的,充气5%氯化钠溶液饱和与Mg(哦)₂在pH值9和25°C。以下结论强调。(我)开路电位在未经处理和加气的真空解决方案并没有显示出重要的潜在变化。这可以解释的复杂影响溶解氧浓度溶液中(加速度的阴极反应,抑制,腐蚀产物的形成,和/或钝化)。主要是,没有观察到的关系之间的潜在的转移和腐蚀速率的函数中溶解氧的解决方案。(2)五机械腐蚀模型显示了氧对腐蚀速率的影响镁合金的建议:(我)占主导地位的加速度,加速度(模型(1 + 2)),抑制和/或钝化,(模型2)占主导地位的抑制和/或钝化,(模型3)不影响腐蚀速率的氧饱和度冒泡比大气氧饱和度(IV)模型更高的腐蚀速率没有氧气,和(模型V)几乎没有影响识别是由于氧的存在。(3).材料的腐蚀速率和ZA104合金敏感在碱性介质中氧的存在。然而,未经处理和加气解决方案显示相同的腐蚀速率加速50%。(iv)尽管AZ91E合金更少的杂质的存在,它记录了一个更高的腐蚀速率比.合金在真空中,很可能造成没有钝化所需的条件。(v)ZAC10403合金腐蚀速率最高,其次是ZACS1040305和ZA104合金。轻微增加Ca或(Ca + Sr) ZAC10403 ZACS1040305合金,分别产生一个恒定的腐蚀速率的三腐蚀性的解决方案。(vi)观察腐蚀表面的未经处理的解决方案确认坑更本地化和深层AZ合金而更均匀分布在咱合金。(七)点蚀现象在阿兹和咱合金表面曝气和真空解决方案显示出类似的结果和遵循相同的趋势,记录在未经处理的解决方案。

确认

作者要感谢加拿大自然科学和工程研究理事会(NSERC)为他们的财政支持。他们也表达他们的感谢a m博士。Lafront拉瓦尔大学(),在她的监督和参与这项工作的认识。特别感谢人事部门的采矿、冶金和材料工程拉瓦尔大学()为他们的专业和技术支持。

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