6 0 ∘ C . It was shown that the corrosion inhibition efficiency was found to increase with increase in ATMP concentration but decreased with temperature, which is suggestive of physical adsorption mechanism. The adsorption of the ATMP onto the C38 steel surface was found to follow Langmuir adsorption isotherm model. The corrosion inhibition mechanism was further corroborated by the values of kinetic and thermodynamic parameters obtained from the experimental data."> 温度效应的研究使用Amino-tris C38碳钢的腐蚀抑制(Methylenephosphonic)在盐酸酸解 - raybet雷竞app,雷竞技官网下载,雷电竞下载苹果
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国际期刊的腐蚀
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国际期刊的腐蚀/2011年/文章

研究文章|开放获取

体积 2011年 |文章的ID 548528年 | https://doi.org/10.1155/2011/548528

Fouad Bentiss Najoua Labjar, Mounim Lebrini, Charafeddine Jama, Souad El hajjaji, ”温度效应的研究使用Amino-tris C38碳钢的腐蚀抑制(Methylenephosphonic)在盐酸酸解”,国际期刊的腐蚀, 卷。2011年, 文章的ID548528年, 8 页面, 2011年。 https://doi.org/10.1155/2011/548528

温度效应的研究使用Amino-tris C38碳钢的腐蚀抑制(Methylenephosphonic)在盐酸酸解

Najoua Labjar,1,2 Fouad Bentiss,3 Mounim Lebrini,2 Jama Charafeddine,2 和 Souad El hajjaji1

1将des科学大学Laboratoire de Spectroscopie Infrarouge地中海V Agdal大道伊本Battouta, 1014年英国石油公司,10000年拉巴特摩洛哥

2团结Materiaux等转换(UMET) Ingenierie des系聚合物CNRS UMR 8207年ENSCL, BP 90108, 59652维d 'Ascq Cedex,法国

3et d 'Analytique Laboratoire de Chimie de协调,将des科学大学Chouaib Doukkali, El Jadida 24000年,英国石油公司20日摩洛哥

学术编辑器:卡门·安德雷德
收到了 2011年3月13日
修改后的 2011年7月17日
接受 2011年8月12日
发表 2011年10月17日

文摘

塔菲尔极化法被用来评估amino-tris的腐蚀抑制的和吸附行为(methylenephosphonic)酸(ATMP) C38碳钢在1 M盐酸溶液温度范围从30到 。结果表明,腐蚀抑制效率被发现随温度增加ATMP浓度增加而降低,这是暗示物理吸附机制。ATMP到C38钢铁表面的吸附被发现遵循朗缪尔吸附等温式模型。进一步证实的腐蚀抑制机制动力学和热力学参数的值从实验数据获得。

1。介绍

钢的腐蚀抑制由不同类型的抑制剂在酸的解决方案已经进行了广泛的研究。使用环境可接受的抑制剂是青睐。为已知环境友好型缓蚀剂,形成吸附层氧化或hydroxide-covered金属表面(1- - - - - -4]。在文献中可以找到许多作品为原料之间的交互和铁或钢。特别是,奥乔亚和艾尔。2,4]研究之间的交互phosphonocarboxylic酸盐(monophosphonates)和碳钢。他们的环境影响的浓度通常腐蚀抑制是微不足道的5,6]。此外,在无机磷化合物相比,他们并没有引起富营养化。高水解稳定性和抗退化也是有益的。发现很少有抑制剂与耐酸金属系统特定的反应,在高温下仍然有效(或更多)它们在低温下(7,8]。大量调查研究了温度对酸性腐蚀的影响,钢铁的腐蚀抑制盐酸和H2所以4解决方案(9- - - - - -17]。

在以前的工作1),改善C38碳钢的耐腐蚀性能在1 M盐酸溶液使用ATMP调查在30°C的重量和电化学交流阻抗和塔菲尔极化)的方法。我们发现这种化合物是有效的在1 M盐酸腐蚀抑制剂抑制主要是由一个物理吸附过程。抗菌活性的调查已经表明,ATMP对革兰氏阳性和革兰氏阴性细菌有抗菌作用[1]。抑制剂的限制应用程序效率的下降在高温下。温度的影响抑制酸-金属反应是高度复杂的,因为许多指控等金属表面发生快速腐蚀和解吸的抑制剂,和抑制剂本身,在某些情况下,可能发生分解和/或重排(18]。然而,它提供了许多热力学函数的计算能力的抑制和/或吸附过程的贡献在确定吸附的研究了抑制剂的类型。这项工作的目的是研究温度的影响在C38碳钢腐蚀过程1 M盐酸存在的缺失和amino-tris (methylenephosphonic)酸(ATMP)使用塔菲尔极化方法。激活和吸附过程的热力学参数进行了计算和讨论。

2。实验的细节

在这项研究中使用的材料是C38碳钢的化学成分(wt %) 0.370%的C,如果0.230%,0.680%的锰,0.016%,0.077%铬、钛0.011%,镍0.059%,公司0.009%,0.160%的铜,其余铁(Fe)。C38碳样本进行预处理实验前用砂纸磨SiC(120、600和1200年),用蒸馏水冲洗,在丙酮脱脂超声波浴浸泡5分钟,用再蒸馏的水再洗,然后在室温下干燥前使用。测试化合物,即amino-tris (methylenephosphonic)酸(N (CH2P (O)(哦)2]3),(ATMP),从Sigma-Aldrich (50 wt。在H %2O),测试没有进一步净化。的分子结构TMP如图1盐酸,酸的解决方案(1米)是由稀释的分析试剂级37%盐酸双重蒸馏水。


图1
(ATMP) 酸的分子结构amino-tris (methylenephosphonic)。

使用电化学极化曲线进行测量系统Tacussel-Radiometer模型PGZ 301稳压器由电脑控制和Voltamaster 4.0支持的软件。在传统的三电极进行电化学测量圆柱派热克斯玻璃细胞。温度恒温控制的。工作电极(我们)光盘的形式从钢铁几何面积减少1厘米2并嵌入聚四氟乙烯(PTFE)。饱和甘汞电极(SCE)和铂电极被使用,作为参考和辅助电极,分别。罚款哦毛细管被接近工作电极的IR降降到最低。所有测试解决方案被使用真空细胞中纯氮实验前10分钟。在每个实验,测试解决方案是用电磁搅拌器混合,冒泡气体的维护。低碳钢电极在腐蚀电位保持30分钟和此后prepolarised−800 mV南加州爱迪生公司10分钟。potentiodynamic当前潜在的曲线是通过改变电极电位自动获得从800−−200 mV南加州爱迪生公司扫描速率为0.5 mV−1。

3所示。结果与讨论

3.1。腐蚀动力学研究

为了获得更多的信息类型的吸附和ATMP抑制剂的有效性在更高的温度下,两极分化进行了实验范围内的30 - 60°C没有和选定的抑制剂的浓度。代表塔菲尔极化曲线C38钢电极在1 M盐酸和0.1米的ATMP在不同的温度下如图所示2.Similar极化曲线得到的其他浓度ATMP(没有)。这些数据的分析表明,提高温度增加阳极和阴极电流密度,因此C38钢的腐蚀速率增加。

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(一)
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(b)
图2
温度对钢C38的阴极和阳极反应1 M盐酸和1 M盐酸ATMP 0.1米。

电化学动力学参数(腐蚀电位( ),腐蚀电流密度( )和阴极塔费尔斜率( )),从这些实验确定外推法(19- - - - - -23),报道在表1。的 是由塔菲尔外推法仅只有阴极极化曲线,通常会产生一个长和更好的定义塔费尔地区(24]。抑制效率,E(%),计算 值作为描述其他地方(18]。表面覆盖 从下列方程计算25]: 在哪里 , , 在没有腐蚀电流密度值,ATMP,和在一个完全覆盖表面,分别( 大多数的抑制剂浓度升高)。
温度(C°) 浓缩的。(M) 南加州爱迪生公司和mV ( ) (mV ) E(%) θ
30. 1 M盐酸 −482 569.8 188年 - - - - - - - - - - - -
5×10−5 −482 477.8 186年 16.1 0.16
5×10−3 −473 175.4 146年 69.2 0.69
5×10−2 −471 109.3 128年 80.8 0.81
1×10−1 −464 76.7 122年 86.5 0.87
40 1 M盐酸 −464 800.7 190年 - - - - - - - - - - - -
5×10−5 −470 700.3 189年 12.5 0.13
5×10−3 −452 478.7 154年 40.2 0.40
5×10−2 −471 308.3 132年 61.5 0.61
1×10−1 −462 235.3 129年 70.6 0.71
50 1 M盐酸 −461 999.1 191年 - - - - - - - - - - - -
5×10−5 −455 875.9 188年 12.3 0.12
5×10−3 −463 737.2 166年 26.2 0.26
5×10−2 −464 572.7 145年 42.7 0.43
1×10−1 −454 407.9 134年 59.2 0.59
60 1 M盐酸 −465 1314.7 194年 - - - - - - - - - - - -
5×10−5 −456 1195.5 191年 9.0 0.09
5×10−3 −461 1046.9 187年 20.4 0.20
5×10−2 −453 788.0 167年 40.1 0.40
1×10−1 −445 651.1 152年 50.5 0.50
表1
电化学参数和相应的抑制效率在不同温度下研究C38钢在1 M ATMP含有不同浓度盐酸。

作为 ,从而

分析结果表1表明在ATMP分子的存在, C38钢减少在任何给定的温度随着缓蚀剂浓度的增加与不羁的解决方案相比,由于表面的覆盖程度增加。相比之下,ATMP浓度不变, 随着温度的升高,但这增加更明显的空白的解决方案。因此我们可以注意E(%)取决于温度和随温度的上升从30到60°C。这可以解释为吸附过程的强度的减少在升高温度和建议物理吸附模式。

腐蚀反应的活化参数可以被视为一个Arrhenius-type过程,根据以下方程: 在哪里 是明显的活化腐蚀能量, 是通用气体常数, 是阿伦尼乌斯preexponential因素。明显的激活能量( )在没有和在不同浓度之间的线性回归计算ATMP ln ( )和1 / (图3),表中给出的结果2。所有的线性回归系数接近于1,表明钢在盐酸腐蚀可以阐明使用动力学模型。观察从表2, ATMP随着浓度的增加而增加,但所有的值 在研究的浓度范围高于不羁的解决方案。的增加 在ATMP可能解释为物理吸附。事实上,更高的能量势垒的腐蚀过程抑制的解决方案是与物理吸附或弱化学抑制剂种类和钢之间的焊接表面(14,26]。Szauer和品牌。解释说,活化能的增长可以归因于一个明显的减少抑制剂在碳钢表面的吸附温度的增加。腐蚀速率相应增加是因为更大的区域的金属,因此暴露在酸环境(27]。
浓度(M)
(kJ )
(kJ摩尔−1)
(J摩尔−1k−1)		 (kJ摩尔−1)
空白 22.92 20.28 −125.22 2.64
5×10−5 24.98 22.34 −119.84 2.64
5×10−3 48.90 46.26 −48.05 2.64
5×10−2 55.25 52.62 −31.04 2.63
1×10−1 58.75 56.11 −22.43 2.64
表2
C38钢的腐蚀动力学参数1 M盐酸ATMP不同浓度的缺失和存在。

图3
阿伦尼乌斯阴谋C38钢腐蚀速率和1 /在缺席1 M盐酸ATMP和不同浓度的存在。

活化焓( )和活化熵( ),中间复杂的过渡态C38钢的腐蚀HCl没有1米,在不同浓度的ATMP得到运用阿仑尼乌斯方程的替代配方28]: 在哪里 板材的常数和吗 阿伏伽德罗常数。图4显示了一个块 ( )与 。得到了一个直线的斜率( )和一个拦截( )的值 和 计算(表2)。积极的价值观 在没有和ATMP反映的吸热特性C38钢解散的过程。一个也能注意到 和 值变化以同样的方式如表所示2,这表明腐蚀过程是一个单分子反应(29日]。这个结果许可证验证已知的热力学方程之间的 和 (29日]


图4
过渡态的情节C38钢腐蚀速率和1 /在缺席1 M盐酸ATMP和不同浓度的存在。

活化熵的值( 抑制的解决方案)是高于无拘束的解决方案,并与ATMP浓度(表增加逐渐增加2)。积极的增量 表明,随机性的增加发生在从反应物活化络合物(30.]。这个观察是在协议与其他工人的结果(30.,31日]。

3.2。吸附等温式和热力学参数

表面覆盖的值 对应于不同浓度的AMTP温度范围从30到60°C被用来解释最好的等温线确定吸附过程。众所周知,吸附有机吸附物到metal-solution接口可以作为置换吸附水溶液中的有机分子之间的过程 水分子在金属表面 , 在哪里 和 水溶液中的有机分子和吸附在金属表面,分别 是水分子在金属表面, 是代表数量的水分子大小比例取代了一个分子的有机吸附物。的平衡方程描述的过程,可以获得不同表情的吸附等温式情节,因此表面覆盖程度 可以绘制作为抑制剂的浓度的函数在测试(32]。发现了朗缪尔吸附等温式给ATMP的吸附行为的最好的描述。在这种情况下,表面覆盖 抑制剂的钢铁表面与抑制剂的浓度溶液中根据以下方程: 重新安排这个方程给出 在哪里 表面覆盖程度, 抑制剂浓度电解质, 吸附过程的平衡常数。的 值可能是作为一个衡量的力量之间的吸附力抑制剂分子和金属表面(33]。计算吸附参数,使用最小二乘法直线被吸引。实验(点)和计算等温线(线)绘制在图5。这项研究的结果发表在表3。观察到一个非常适合回归系数( )0.99和获得的山坡非常接近团结,这表明所描述的实验数据都由朗缪尔等温线和展览单层吸附特征(18]。这种等温线涉及的假设没有吸附物种和电极表面之间的相互作用。从直线的截距 设在, 值计算和给定的表3。从表可以看出3, 值降低,增加温度从30到60°C。这样的行为可以解释基础上,温度的增加导致的解吸吸附抑制剂分子从金属表面18]。
温度(K) (M−1)
(kJ摩尔−1)
(kJ摩尔−1)
(J摩尔−1K−1)
30. 0.99 666.7 −26.50 −54.87 −95.00
40 0.99 222.2 −24.52
50 0.99 138.9 −24.04
60 0.98 86.9 −23.49
表3
吸附的热力学参数ATMP在1 M盐酸C38钢在不同温度。

图5
朗缪尔等温线的吸附模型,ATMP C38钢表面在不同温度下1 M盐酸。

著名的吸附自由能(吸附热力学参数 )、标准的吸附焓( )和吸附的熵( )。这些数量可以根据估计的值计算 从吸附等温线,在不同的温度下。吸附的常数, ,相关的标准自由能吸附、 ,下列方程(34]: 在哪里 是通用气体常数, 是热力学温度,55.5的值是水的浓度在mol / L的解决方案。计算 值,研究了温度,给出了表3。的负 表明吸附过程和稳定的自发性C38钢铁表面上的吸附层(16]。一般来说,吸附类型被认为是物理吸附的绝对值 在20 kJ摩尔的范围−1或更低。抑制行为归因于有机分子之间的静电相互作用和钢铁表面。当的绝对值 在40 kJ摩尔的顺序−1或更高版本,吸附可以被看作是化学吸收作用。在这个过程中,形成的共价键是抑制剂分子的电荷共享或转移到金属表面(35,36]。获得的 在研究温度域值范围内的−23.5−26.5 kJ摩尔−1因此,表明,ATMP C38钢上的吸附机制1 M盐酸溶液中主要是由于物理吸附(表3)。这种行为是在良好的协议与获得30°C利用交流阻抗技术(1]。另一方面,所得的值 定期对温度的依赖,表明良好的热力学参数之间的相关性。然而,有限的绝对值下降 与温度的增加是观察到的值。这种行为是由于吸附是有些不利的随着实验温度,表明物理吸附有重大贡献,而化学吸收作用有一个小的贡献在腐蚀抑制机制37]。其他热力学函数( 和 )可以计算出从以下方程: 图6显示的情节 与 这使直线与斜坡的 和拦截 。所得的值 和 给出了在表3。获得的价值 是负的,这反映出放热C38钢表面上吸附过程的本质。的价值 还可以提供有价值的信息关于缓蚀剂吸附的类型。而一个吸热吸附过程( )是由明确化学吸收作用[38),一个放热吸附过程( )可能包括物理吸附或化学吸收作用或两者的混合过程。在放热过程中,化学吸收作用是通过考虑的绝对值区别于物理吸附 。化学吸收作用的过程, 方法100 kJ摩尔−1,而对于物理吸附过程,它小于40 kJ摩尔−1(37]。对于ATMP,计算值 (−56.56 kJ摩尔−1)大于常见的物理吸附焓,但小于普通化学吸附焓,确认ATMP在碳钢表面的吸附机理可能涉及到两种类型的交互,主要物理吸附(离子)和弱化学吸收作用(分子)。的价值 是负的(表3),也就是说,大部分的抑制剂分子自由移动解决方案(混乱)吸附,而随着吸附的发展,缓蚀剂分子吸附在低碳钢表面变得更加有序,导致熵减少(39]。


图6
的变化与包含ATMP C38钢在盐酸1米。

和 从集成版本的也可以推导出范托夫方程表达的(40] 图7显示了ln的情节 和1 / 这使直线与斜坡( )和拦截的( )。计算 使用范托夫方程−55.55 kJ摩尔−1ATMP,确认的物理吸附过程和放热行为ATMP分子的吸附在钢表面。的值 通过这两种方法都有很好的一致性。此外,推导出 −97.16 J摩尔的价值−1K−1ATMP非常接近,在表获得3。


图7
Vant范霍夫情节C38钢/ ATMP / 1 M盐酸。

4所示。结论

我们研究了抑制剂作用ATMP C38钢的腐蚀1 M盐酸取决于温度的影响。我们得到以下结论。(1)根据塔菲尔极化的结果, (%)的ATMP发现随着温度增加,减少,除了1 M盐酸导致增加表观活化能( )的腐蚀过程。(2)腐蚀过程被ATMP C38钢表面上的吸附。这种吸附是符合朗缪尔等温线模型。吸附热力学参数表明,ATMP吸附在钢表面放热和自发过程。(3)的计算值 和 证实,ATMP在钢铁表面的吸附机制1 M盐酸溶液中主要是由于物理吸附。(4)在温度高于30°C,这种抑制剂不有效控制钢的腐蚀在1 M盐酸浓度范围进行了研究。

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