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体积2020年| 文章的ID4158086| https://doi.org/10.1155/2020/4158086

功能化谷胱甘肽在Chitosan-Genipin交联珠用于从水中移除微量金属

萨米拉·r·Akaji¹ 和大卫Dewez ¹

学术编辑器: 卡加利

收到了 2020年5月25日

修改后的 2020年8月3日

接受 2020年8月27日

发表 2020年9月14日

文摘

功能化谷胱甘肽在chitosan-genipin交联珠(CS-GG)是合成和测试作为吸附剂去除铁(II)和铜(II)水溶液。珠子被几个技术特征,包括傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)、中枢神经系统基本分析、扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)。pH值等几个参数的影响,温度和接触时间测试吸附反应的优化条件。珠子孵化在水溶液含有不同浓度的铁(II)和铜(II)(在浓度范围从10到400 mg·L⁻¹),吸附容量评估了电感耦合等离子体光学发射光谱法(ICP-OES)。吸附平衡后达到120分钟下孵化的最佳pH值5 Fe (II)和180分钟后铜(II)的最佳pH值6。根据朗缪尔等温线,最大吸附能力(问_马克斯铁(II)和铜(II)是208 mg·g⁻¹和217 mg·g⁻¹,分别。我们的研究结果表明,两种金属的吸附效率CS-GG珠子是与温度的程度。此外,吸附反应是自发的、吸热的Δ积极的价值观所示G⁰和ΔH⁰。因此,目前的研究表明,新的合成CS-GG珠子有强烈的吸附能力铁(II)和铜(II)和有效的从水溶液中移除这些微量金属。

1。介绍

城市化的发展包括工业和农业活动已经在环境中金属污染的主要来源。微量金属元素的连续释放在水库可能代表一个毒性对自然生态系统和人类健康的风险,因为这些金属是不能生物降解的和可以在水生生物具有1- - - - - -3]。因此,水污染的金属仍然是一个全球环境质量和公共卫生问题。特别是,铁(II)和铜(II)都是营养在非常低的浓度参与许多生理功能,如酶的辅助因子活动但成为高浓度有毒4- - - - - -6]。根据世界卫生组织的标准,可接受范围的铁(II)和饮用水中铜(II)是0.3毫克·L⁻¹和2.0 mg·L⁻¹分别为(7]。事实上,水高铁(II)内容可以代表一个衬底的细菌污染的发展管道(8]。据报道,慢性接触铁(II)可能会导致不良的健康影响,如损害造血作用[9]。此外,铜(II)超载可以诱发不良健康效应,如角质化、胃肠道、肝脏或肾脏疾病(10- - - - - -12]。

为了保护水质,不同的补救策略开发了控制微量金属元素的浓度在淡水水库。直到现在,修复方法包括化学沉淀,反渗透,凝聚和絮凝氧化、电化学处理、离子交换、固相萃取、吸附在活性炭,biosorbents [1,2,13]。特别是,吸附剂的使用显示是最经济有效的方法去除的金属溶液,不产生有毒污泥(治疗)的副产品。几种类型的吸附剂如粘土矿物,研究了活性炭、多孔碳,多孔碳含有氧化锌纳米颗粒、纳米材料,壳聚糖和改性壳聚糖,碳纳米管涂以氧化铝、沸石、天然聚合物,介孔治疗鱼浪费(14- - - - - -29日]。在天然高分子吸附剂中,壳聚糖(CS)代表了“绿色”和环保复合吸附溶液中的金属,由于其亲水性、生物相容性、生物降解性和biofunctionality属性(30.]。CS的合成通常是获得的碱性几丁质脱乙酰作用,一种天然多糖等甲壳类动物的外骨骼中虾、螃蟹、虾和龙虾31日,32]。提高稳定性和CS珠子的能力,使用交联剂如戊二醛、环氧氯丙烷、乙二醇二环氧甘油醚,形成三维网络(33- - - - - -36]。然而,这些化学物质对生物体有毒。事实上,细胞毒性、诱变和戊二醛的致癌特性以前证明(37,38]。

众所周知,CS的吸附剂性质是由于胺(nh的存在₂)(乙酰胺或主要氨基酸)和羟基(-哦)组,为金属的络合提供协调网站。为了提高计算机科学的最大吸附容量,螯合的设计基于CS树脂一直是许多研究的主题(21,30.,39]。以前,不同的硫化合物添加到CS,如二硫代氨基甲酸(40),硫脲或红氨酸(41),和巯基乙酸(42]。最近,配体半胱氨酸是用于计算机科学的功能化更有效地结合金属在水溶液43]。然而,其他硫醇化合物没有调查,应测试,以确定新的复合物的效率。特别是转移(pc)是众所周知的硫醇多肽链组成的2到11单位的谷胱甘肽(γ-L-glutamyl-L-cysteinylglycine,谷胱甘肽)。在植物细胞中,这些化合物是金属螯合剂参与运输到液泡,维持体内平衡细胞内金属的浓度(44]。由于个人电脑的合成是昂贵的,其重复单元谷胱甘肽能代表一个更实用的选择。此外,谷胱甘肽是由三个氨基酸组成的γ-L-glutamyl-L-cysteinylglycine,提供官能团羧基、sh and-NH₂对金属的络合45]。

本研究的主要目的是设计一个新的复杂CS-genipin携带谷胱甘肽的共价交联反应,获得强劲对金属的吸附特性的解决方案。众所周知,genipin是一种天然交联剂来自京尼平甙,一个复合从水果中提取栀子埃利斯(茜草科)。这种植物被亚洲人作为传统草药和食用色素,和它的毒性被证明比戊二醛(5000 - 10000)低一千倍。据报道,genipin可以使共价键与氨基酸组蛋白质和生物高分子如CS (46- - - - - -48]。由于这些原因,我们在这项研究中使用genipin作为交联剂使珠子。新珠子以傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)、中枢神经系统基本分析、扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)。此外,我们研究了其吸附能力水溶液对铁(II)和铜(II)离子和量化是由电感耦合等离子体光学发射光谱法(ICP-OES)。不同参数的影响(变量)也研究了吸附率,如pH值、温度、反应时间和吸附等温线。因此,本研究确定了最佳的吸附条件铁(II)和铜(II)离子在这些新CS-genipin交联珠与功能化谷胱甘肽(CS-GG)。

2。材料和方法

2.1。材料和试剂

CS (Kitomer™, MW 1600 kDa, 85 - 89% D Ac)是获得Marinard生物技术(QC、加拿大)。genipin从挑战Bioproducts购买有限公司,有限公司(台湾)。谷胱甘肽的形式在高纯度生物基本Inc .提供的(上、加拿大)。化学品CuCl₂,FeCl₂.4H₂啊,和无水乙醇从Sigma-Aldrich购买化工有限公司使用的所有化学试剂均为分析纯,到货时没有任何额外的净化。所有后续提供的经验进行Nanopure水Barnstead Nanopure水净化系统(ThermoFisher科学)。

2.2。制备Chitosan-Based珠子

2.2.1。卷边解决方案的准备

CS(5克)和水的混合物乙酸(250毫升,0.1% (v / v))是在150 rpm 24小时在室温下搅拌,确保总CS的溶解度。然后,一个简单的超声设备(费舍尔科学模型505声波Dismembrator)被用来去除气泡在解决方案之前形成了珠子。

2.2.2。在碱性条件下凝胶化的壳聚糖珠

前面的凝胶状的混合物被释放通过注射器针头(直径1毫米)为1 M氢氧化钠溶液和70%的酒精,CS马上被沉淀形成的凝胶状的球形珠子。获得的CS珠子与Nanopure彻底洗水乙醇(70%)紧随其后,直到中立。珠子被保存在0.01钠磷酸盐缓冲剂(pH值7.0)在4°C到进一步使用。在使用它们之前,珠子都慷慨地用乙醇洗涤三次用Nanopure水(70%)和三次。

2.2.3。Chitosan-Genipin形成交联珠

前一步骤中获得的CS珠子没有满意的机械性能。改善,珠子是交联与genipin加强结构的CS和genipin之间的共价键。一笔50 g CS珠子被交联的解决方案包含5.6毫克的genipin (CS体重的0.05%)。暂停期间适度在室温下搅拌48 h。然后,交联珠与乙醇(70%)和Nanopure水冲洗去除多余的交联的解决方案。

2.2.4。谷胱甘肽功能化在Chitosan-Genipin交联珠

50克的量CS-genipin交联珠加入200毫升含2 mg·曼梯·里的一个解决方案⁻¹谷胱甘肽和0.1毫米genipin,然后孵化在25°C温和搅拌下24小时。前倾析,珠子是用Nanopure水冲洗去除多余的副产品和其他杂质。通过这种方法,我们获得珠子功能化的表面薄层的谷胱甘肽(CS-GG)。

2.3。描述的珠子

2.3.1。傅里叶变换红外光谱分析

傅里叶变换红外(FTIR)光谱记录使用光谱分光光度计的那些时光4700 iTR)(热科学Nicolet配备一个普遍的衰减全反射(UATR)设备。分析的光谱区(4000 - 500厘米⁻¹16厘米),32个扫描记录⁻¹决议。

2.3.2。热重量分析

热重分析(TGA)是本地CS和CS-GG珠子用TGA / MS分析器(TGAQ5000发现MS)。实验进行了动态氩气氛下流动的速度15毫升·分钟⁻¹和升温速率为2.5°C·分钟⁻¹。

2.3.3。显微镜测量

扫描电子显微镜(SEM)进行CS和CS-GG珠子来表现其地形的利用场发射扫描电子显微镜JEOL(模型:地产- 7600 f)。此外,原子力显微镜(AFM)被用来分析CS-GG珠子的表面形貌与力量多模8 AFM系统。

2.3.4。中枢神经系统元素分析

基本分析是由使用卡洛Erba仪器NA2500系列元素分析仪。样本干,20毫克放在锡胶囊测量的百分比C, N和S元素。

2.3.5。吸附实验

所有金属吸附的研究进行批量实验通过使用125毫升厄伦美厄烧瓶内含有50毫升的微量金属解决方案和1克CS-GG珠子。股票的解决方案准备在500 mg·L⁻¹铁(II)和铜(II)。下的实验浓度范围从10到400 mg·L⁻¹和不同pH条件(从1到7),由使用盐酸/氢氧化钠调整解决方案。动力学研究的最佳pH值5.0和6.0的铁(II)和铜(II),分别在恒定的温度下20°C。分析以固定时间间隔进行了一式三份(10 - 400分钟)。三是厄伦美厄烧瓶准备为每个时间间隔(如前所述),从整除(2毫升)被确定金属离子吸附在CS-GG珠子的数量。

平衡等温线进行了研究与不同浓度的金属离子(10至400 ppm)在不同的温度下。热力学参数确定通过改变温度20°C, 30°C, 40°C温控摇晃孵化器(家里HT Multitron Pro恒温)。烧瓶激动在瓶在150转2 h。孵化后,溶液过滤和金属离子的浓度是决定使用电感耦合等离子体光学发射光谱法(美国安捷伦科技ICP-OES,安捷伦5100型)。所有的实验进行了一式三份,平均价值估计。金属离子的数量估计每单位质量的吸附剂根据以下方程: 在哪里问_e是金属离子的吸附量每单位质量的吸附剂(mg⋅g⁻¹)在平衡时,米(g) CS-GG珠子的重量,C₀是铁的浓度(II)和铜(II)在吸附之前,C_e(毫克⋅L⁻¹)是铁的浓度(II)和铜(II)与CS-GG珠子平衡后,和(左)溶液的体积。

2.3.6。吸附等温线

平衡吸附等温线是用来确定吸附机理和金属的能力。一些著名的朗缪尔,弗伦德里希,Temkin,Redlich-Paterson,Dubinin-Radushkevich,口方程(49- - - - - -51]。的吸附等温线朗缪尔和弗伦德里希模型被用来描述铁(II)的吸附平衡和铜(II)离子CS-GG珠子。实验进行了在不同的温度下(20、30和40°C)。

的朗缪尔等温线认为,金属离子的吸附过程的机理发生的表面单层吸附剂(珠)。的线性形式朗缪尔等温线是由下列方程表示: 在哪里C_e是剩余的金属离子的平衡浓度的解决方案(mg·L⁻¹),问_e是金属离子吸附的数量/质量单位吸附剂的平衡(mg·g⁻¹),问_马克斯(常数)是一个完整的单层金属离子的数量(mg·g⁻¹),K_l是朗缪尔常数与结合位点(L·毫克的亲和力⁻¹),代表的吸附能量。问_马克斯和K_l进行评估的截距和斜率线性情节的实验数据C_e/问_e与C_e,分别。确定吸附亲和力的铁(II)和铜(II)离子CS-GG珠子,分离系数R_l是确定。这个因素计算由以下方程: 在哪里R_l是一个无量纲的分离系数,表明等温线的形状,C₀金属离子的初始浓度,K_l是朗缪尔常数。表明吸附过程的趋势R_l值。当R_l> 1,等温线是不利的;为R_l= 1,等温线线性;当R_l< 1,等温线是有利的;为R_l= 0,反应是不可逆的。

的弗伦德里希吸附等温线假定金属离子的机理过程发生了的多层异构表面吸附剂(珠),由以下方程的线性形式: 在哪里K_F和n(或1/ n)都是一个常数,表明吸附容量(mg·g⁻¹)和强度(表面异质性程度),分别。基于拟合阴谋朗缪尔和弗伦德里希模型的吸附铁(II)和铜(II)给出的数字S2 (a)和S2 (b)和数字S3 (a)和S3 (b)。

2.3.7。吸附动力学

固体表面上的吸附等几个步骤可以控制边界层(电影)或外部扩散,孔隙扩散、表面扩散和吸附在孔隙的表面上。我们研究了铁(II)的吸附过程和铜(II)离子CS-GG珠子的关联结果与不同的动力学模型:符合一级(52),pseudo-second-order (53),intraparticle扩散(54]。

符合一级方程的线性形式如下: 在哪里k₁符合一级速率常数(最小值⁻¹)的吸附和问_e和问_t(mg·克⁻¹)代表的金属离子吸附平衡和时间t(最低),分别。直线的日志(问_e−问_t)与t被用来确定k₁和相关系数R²,如图S4 (a)和S4 (b)。

此外,pseudo-second-order方程的线性形式如下: 在哪里k₂是pseudo-second-order吸附速率常数(g毫克⁻¹·敏⁻¹)。1的值/ q_t从实验结果计算和绘制与1/ t(最低⁻¹)获得生物吸附速率常数(k₂),如图S5 (a)和S5 (b)。

动力学数据也装有intraparticle扩散模型,认为如果病原反应步骤是intraparticle扩散,然后吸附量问_t(mg·克⁻¹)在任何时候t(分钟)应该直接与接触时间的平方根成正比t。这个模型定义了韦伯和莫里斯(54),并给出了方程如下: 在哪里问_t(mg·克⁻¹)的吸附平衡时间t(最小值),k_id(毫克⋅克⁻¹·敏⁻¹)是intraparticle扩散速率常数,C拦截的情节吗问_t对t^0.5边界层的厚度,提供信息。的价值就越大C是,边界层对吸附的影响(51]。

2.3.8。热力学分析

热力学参数包括标准吉布斯能量变化(ΔG°),(Δ焓变化H°),熵变(Δ年代°)的吸附反应的铁(II)和铜(II)是由使用以下方程: 在哪里R(8.314×10⁻³kJ·摩尔⁻¹⋅K⁻¹)代表摩尔气体常数,T温度(K),K_c是分布系数在不同的温度下(20、30°C, 40°C)。平衡常数K_c与吉布斯自由能的变化过程。为了使K_c无量纲,问_e对数(前乘以100055- - - - - -57]。此外,吉布斯自由能的变化与sof自由焓和熵的变化在一个恒定的温度,根据以下方程:

Δ值H°和Δ年代°斜率和截距的计算的线性情节−ΔG°和T(图S1)。斜率和截距的情节给了Δ年代°和−ΔH°值,分别。

3所示。结果与讨论

3.1。表征聚合物样品

获得的光谱CS, CS-genipin CS-GG珠子由红外光谱分析呈现在图1。CS在本研究中选择拥有89%的银两,表明89%的葡萄糖胺和acetyl-glucosamine的11%。出于这个原因,本机CS吸收光谱显示两个特定的吸收光谱(图1(一)),第一个位于1650厘米⁻¹有关acetyl-glucosamine,第二个在1550厘米吗⁻¹是由于主要从氨基葡萄糖胺(规划振动)。这在CS证实残留n -乙酰基的存在,就像之前报道[58]。与genipin CS交联时,吸收乐队在1655和1575厘米⁻¹消失(图1(b)),和一个新的吸收带位于1640厘米⁻¹有关genipin的羰基。此外,CS-GG和CS-genipin谱的比较无显著差异(图1(c))。然而,在1550厘米吸收带的强度⁻¹从genipin似乎与羰基,羧基和吸收带的谷胱甘肽显著增加。

TGA分析表明,热重(TG)曲线显示CS珠子(图的三个重要阶段2(一个)(图)和CS-GG珠子2 (b))。计算机科学的减肥珠子是12.8%的温度范围下30°C - 170°C,这是归因于珠子的水分。TG曲线显示的质量损失38.31%低于175°C - 650°C, 37.42%在675°C到870°C,和5.05%在875°C到999.1°C。然而,CS-GG比CS珠子,珠子热更稳定和水分损失了5.35%的温度范围30°C - 178°C。此外,TG曲线显示20.59%和36.05体重在178°C的范围- 276°C和290°C - 825°C,分别。这些结果归因于糖环的分裂。此外,TG曲线表示最后一个减肥CS珠子的约93.53%,而对于CS-GG珠子,约68.99%为999.1°C。这些结果证实了修改本机CS珠子genipin交联及谷胱甘肽的功能化,给房地产更加耐热。这可以解释为一个刚性聚合物网络的形成,导致更高的耐热复合。

(一)

(b)

碳的元素分析、氮和硫在珠子上执行,和重量比C, N, S CS珠子被发现是40.48,6.76和0%,分别。在先前的研究中,发现类似的价值观在CS的C、N和S内容为40.2、7.41和0%,分别为(59]。我们的研究结果表明了高纯度的CS。比例的C、N和S含量CS-GG珠子是68.57,18.31和0.72%,分别。事实上,年代的百分比是直接与谷胱甘肽功能化到珠子的数量成正比。

获得的SEM照片显示CS珠子的表面形态(数字3(一个)和3 (b)和CS-GG珠子(数据3 (c)和3 (d)。吸附剂的同质性,给出的显微图和空洞的存在与否,聚集到表面上。事实上,CS-GG珠子的表面比CS珠子的表面更均匀,显示一个更好的均化交联壳聚糖膜。此外,AFM用于CS-GG珠子来获取详细观察纳米复合材料薄膜表面的高分辨率(图4)。CS-GG珠子的AFM图像获得了空洞的存在到表面上。

(一)

(b)

(c)

(d)

3.2。吸附容量的优化CS-GG珠子

pH值的影响,温度、接触时间、初始浓度的溶液中的金属离子,吸附热力学和动力学参数进行了吸附容量的铁(II)和铜(II) CS-GG珠子。

3.2.1之上。pH值的影响

众所周知,pH值是最重要的因素之一,在吸附过程中,因为它可以影响物种形成和金属离子的溶解度,其浓度、吸附剂的官能团,电离度的反应(60- - - - - -63年]。在这项研究中,进行了吸附实验的pH值范围为铁(II) 2 - 6和2 - 7日铜(II)。然而,铁(II)和铜(II)沉淀为不溶性的氢氧化物pH值在pH > > 6和7,分别。图5(一个)表明,增加溶液的pH值从2到5诱导吸附容量的增加铁(II)和铜(II)。根据先前的研究,当介质的pH值很低,高浓度的质子(H⁺)占据了大部分的adsorption-binding网站在吸附剂的表面(例如,氨基的质子化作用)。H⁺与金属离子,导致吸附效率(减少60- - - - - -63年]。在我们的研究中,CS-GG珠子被质子化了的,得到静电属性(首席运营官⁻,nh₃⁺sh)。然而,最有可能的是绑定的二价金属离子铁(II)和铜(II)强于H⁺,因为两人之间的静电相互作用电子在氮原子和金属离子比H⁺。此外,有一种机制之间的离子交换或竞争吸附金属离子和H⁺在氨基62年,63年]。此外,pH值的增加引起的质子化作用减少胺组,促进两个羧基和sh组的去质子化,并释放更多的结合位点。这个反应可能增加协调网站对CS-GG珠子和金属离子形成内在领域复杂的表面螯合离子交换(43,62年,63年]。这个解释同意我们的结果对金属离子的吸附容量的增加,如图5(一个)。因此,我们发现,吸附的最佳pH值的铁(II)和铜(II)到CS-GG珠子是5和6,分别。

(一)

(b)

(c)

(d)

3.2.2。温度的影响

温度对吸附容量的影响CS-GG珠铁(II)和铜(II)调查的范围下20°C到40°C(图5 (b))。在这些实验中,所有其他参数保持不变的最佳值,包括pH值5 Fe (II)和6的铜(II)、吸附剂数量的0.03 g和接触时间为120分钟。结果表明,吸附容量从47.26增加到76.87毫克·g⁻¹在温度范围内检测铁(II)。关于铜(II)、吸附容量从82.26增加到107.11毫克·g⁻¹在相同的温度范围(图5 (b))。吸附能力的增强与温度的增加有关。这可以归因于更高的活跃站点可用在吸附和表面的孔隙度和孔隙体积的增加吸附剂(64年]。因此,吸附容量和温度之间的相关性表明,铁(II)的吸附反应和铜(II)离子CS-GG珠子是吸热的。

3.2.3。热力学分析

热力学参数描述的吸附反应铁(II)和铜(II)到CS-GG珠进行了分析,如标准焓的变化(ΔG°),在焓(ΔH°),在熵(ΔS°),表中给出的结果1。基于热力学,因为反应发生在一个孤立的系统,系统中的能量不能得到或者失去,和熵的变化将是唯一的动力65年]。我们的研究结果表明,吉布斯自由能的负值(ΔG°< 0)增加与温度的增加,表明铁(II)的概率和自发性和铜(II)吸附反应到CS-GG珠子。焓的变化(Δ的积极价值H°> 0)的铁(II)和铜(II)吸附反应表明这些反应的吸热的财产。此外,熵变的积极价值(ΔS°> 0)表示,在固液界面增加物种的数量以及随机性的接口。这可能是由于水分子的释放,当铁(II)或铜(II)在吸附剂表面的吸附。

3.2.4。铁(II)和铜(II)浓度

吸附实验进行了在不同初始浓度的铁(II)和铜(II)从10到400 mg·L⁻¹在120分钟和5和6的最佳pH值条件下铁(II)和铜(II),分别。初始浓度的影响的测试金属的吸附容量CS-GG珠子呈现在图5 (d)。结果表明,吸附金属离子的数量逐渐增加,增加金属离子初始浓度的溶液中,直到达到一个饱和高原。吸附容量为126.35 mg·g⁻¹和156.69 mg·g⁻¹铁(II)和铜(II)、分别。关于铜(II)、高吸附容量是壳聚糖由于其强大的亲和力。事实上,金属离子初始浓度的增加将引起的增长动力。CS-GG珠子,硫、氮和氧原子与自由电子与金属离子有更强的交互。

3.2.5。吸附等温式

这里,我们应用吸附等温线更好地理解铁(II)的机理和铜(II)吸附反应到CS-GG珠子,如吸附剂分子的分布之间的液体和固体阶段一旦达到平衡状态。两种模型的朗缪尔和弗伦德里希等温线是用来确定吸附等温线实验的数据。的朗缪尔等温线的吸附过程发生在吸附剂内的单层均匀,直到达到一个饱和水平。这个模型认为,所有参与吸附网站大力相同(均匀)和分子间作用力将减少吸附表面的距离增加(66年,67年]。的等温线弗伦德里希也应用,考虑到吸附反应可能发生在一个多层异构表面和积极。然而,这个模型的经验方程适用于高收入和middle-concentration范围。因此,这个等温线是不适合我们的研究在低浓度范围内,自亨利定律并不满足。这只等温线允许描述不理想的,可逆的吸附。

计算朗缪尔和弗伦德里希参数表中给出2。铁(II)的最大吸附值分别为208.33,212.77和243.90 mg·g⁻¹在293、3033和313°K。铜(II)的值分别为217.39,263.15和277.77 mg·g⁻¹在293、3033和313°K。的值最大吸附容量(问_马克斯)获得朗缪尔等温线远高于测量问_马克斯铁(II)和铜(II)。然而,铜(II)的吸附容量仍高于铁(II)。此外,K_l在朗缪尔等温线是高铜(II)相比K_l铁(II)。我们的研究结果与之前的研究相一致,CS显示很好的亲和力和选择性铜(II) (68年,69年]。此外,与氨铜配合物稳定,表明CS是选择性的金属离子。这表明我们的珠子显示更好的吸附率铜(II)相比,铁(II)。此外,更高的亲和力铜(II)可以用姜泰勒效应来解释,这是主要的铜配合物(65年,70年]。所有的R_l价值发现的是在0和1之间(0 <R_l< 1)浓度和温度范围(图进行了研究S2和表2),表明铁(II)的吸附亲和力和铜(II)到CS-GG珠子。基于弗伦德里希等温线,K_F价值获得铜(II)高于铁(II)的价值。一项研究表明,测试了吸附剂的更多的结合位点,如果参数的均匀分布n(或1/ n)值接近1或者1 (23]。我们的研究结果表明,1的值/ n获得铁(II)和铜(II)分别为0.91和0.70,分别,这表明绑定网站更均匀的吸附铁(II)和铜(II)在固液界面。此外,更好的与我们的数据朗缪尔等温线(R²> 0.98)比弗伦德里希等温线。因此,我们的研究结果表明,铁(II)的吸附反应和铜(II)确实发生作为单层机制到CS-GG珠子。

3.2.6。接触时间的影响

自从达到吸附平衡是一个重要的参数,我们分析了接触时间对吸附能力的影响CS-GG珠铁(II)和铜(II)。除去铁(II)和铜(II)解决方案与接触时间是呈现在图5 (c)。结果表明,订单后的最大吸附是铜(II) >铁(II)的时间间隔。它还表明,搅拌时间的增加改善这些金属离子的去除,直到达到平衡在120分钟和180分钟之后,分别对铁(II)和铜(II)。两种金属之间的吸附平衡是不同的,因为铜(II)有一个更大的亲和力硫醇(羟基和氨基71年,72年]。

3.2.7。吸附动力学分析

动能率进行了分析提供信息等吸附机制病原反应步骤包括扩散控制,化学反应和粒子扩散。评估控制吸附过程的动力学机制,分析了实验数据通过使用符合一级,pseudo-second-order, intraparticle扩散动力学模型。的参数k₁,k₂,k_id和R²值表中给出的动力学模型3。符合一级的数据分析模型是线性的R²< 0.99,表明吸附铁(II)和铜(II)并没有遵循这一模式。线性回归系数的值R²高于0.99,接近1 (0.99 <R²< 1),这表明,离子的吸附后pseudo-second-order模型描述化学吸收作用。这样吸附机制涉及到价部队通过共享或交换电子在金属和吸附剂之间没有任何质量传递解决方案(23,73年]。

结果在图6提出了铁(II)的情节和铜(II)吸附CS-GG与t的每单位质量^0.5(最低^0.5)。的变化问_t表明,金属离子的吸附反应有两个步骤。每个曲线的线性部分问_tt的函数^0.5对应于一个步骤。它建议第一步描述吸附过程在CS-GG珠子的表面。在第二步中,进步的吸附发生在intraparticle扩散所控制的速度反应(74年]。然而,intraparticular扩散将成为限制步骤只有在曲线经过原点。事实上,两条曲线(图6)不经过原点,这可能是由于不同的传质速度的初始和最终阶段吸附反应。此外,它表明,内部扩散控制反应速度并不是唯一的一步在我们的研究中。类似的结果是由Debnath et al。57]。因此,吸附反应铁(II)和铜(II)在CS-GG珠子的表面与最初的金属浓度。

3.2.8。比较研究

CS-GG珠子的吸附能力是依赖于它的化学结构和官能团的数量在聚合物的表面。因此,我们将不同CS-modified珠子的最大吸附容量与我们的新CS-GG珠子(表4)。铁(II)的最大吸附容量CS-GG珠子最高相比其他CS珠子。事实上,这种吸附容量与谷胱甘肽的浓度添加到配方。如图7之间,一个显著差异是注意到金属的吸附CS珠子没有谷胱甘肽和CS-GG珠子,这是与功能化谷胱甘肽在CS-GG珠子的数量。事实上,众所周知,谷胱甘肽能使金属配合物,由于氨基酸半胱氨酸出现在γ-Glu-Cys-Gly结构(44,45]。关于铜(II),只有CS纺锤有较高的吸附能力比我们CS-GG珠子。因此,比较我们的研究和之前的报告清楚地表明,CS-GG珠是一种有效的吸附剂去除的铜(II)和铁(II)水溶液。

4所示。结论

在这项研究中,我们使用了自然交联genipin成功交联与谷胱甘肽功能化之前CS珠子。新成立的CS-GG珠子是特征和测试作为吸附剂去除铁(II)和铜(II)水的解决方案。我们演示了不同的参数影响珠子上的吸附反应如pH值、接触时间、温度,和金属的初始浓度。根据结果,最佳pH值的吸附铁(II)和铜(II) 5和6,分别。此外,pseudo-second-order方程给最好的相关系数,表明化学吸附过程是病原反应步骤没有质量传递解决方案。铁(II)的吸附反应和铜(II)是依赖于温度的程度。此外,我们的研究结果表明朗缪尔吸附等温线是最好的拟合模型获得的数据为测试金属比弗伦德里希等温线。根据朗缪尔等温线,铁(II)的最大吸附容量和铜(II)评估CS-GG珠子是208.33和217 mg·g⁻¹,分别。根据热力学分析,我们表明,吸附过程是自发和吸热。因此,这项研究表明,新的合成CS-GG珠子可以作为一种有效的吸附剂对水溶液中微量金属。在这个角度看,这种新材料应该进一步检测联合切除的混合溶液中的微量金属应用于水净化。

数据可用性

这个手稿上可用的数据集分析请求相应的作者。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

本研究在经济上支持的个人发现授予教授大卫Dewez加拿大自然科学和工程研究委员会(NSERC RGPIN 415572 - 2013)。

补充材料

图S1:热力学块−ΔG°与温度(°K)。图S2:朗缪尔块的实验数据C_e/问_e与C_e铁(II)和铜(II)吸附CS-GG珠子。图S3:弗伦德里希实验数据显示Ln的阴谋问_e与LnC_e铁(II)的吸附和铜(II) CS-GG珠子。图S4:符合一级吸附的铁(II) (a)和铜(II) (b) CS-GG珠子。图S5: pseudo-second-order铁(II)的吸附(a)和铜(II) (b) CS-GG珠子。(补充材料)

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