菜花离开,一个农业废弃物生物质吸附剂,其申请的MB染料水溶液:平衡、动力学和热力学研究

文摘

菜花叶粉(CLP) biosorbent准备从季节性农作物废弃物,被雇佣为未来的吸附剂去除的一个基本的染料,亚甲蓝(MB)水溶液的批量吸附法在不同条件下,即初始染料浓度、吸附剂剂量,溶液pH值和温度。表征材料的红外光谱和扫描电镜表明官能团的存在和粗糙粗糙表面适合亚甲蓝的吸附。正在努力适应使用朗缪尔等温线数据,弗伦德里希,Temkin方程。弗伦德里希等温线模型描述的实验数据是最好的,149.22毫克/克的吸附能力在室温下。探讨亚甲蓝吸附的速率在CLP,符合一级,pseudo-second-order, intraparticle扩散模型。实验数据是最好的pseudo-second-order所描述的动力学模型。评价焓等热力学参数的变化,熵,吉布斯自由能显示,可行的,自发的,和放热吸附过程的性质。实验结果的基础上,它可能会得出结论,农业废弃物的CLP准备相当大的潜在的低成本吸附剂在废水处理的基本染料,MB。

1。介绍

商业染料通过各种行业的需求增加导致的巨大生产染料。超过100000个商业染料是可用的和超过7×10⁵每年生产吨,其中很大一部分是被直接排放到水媒体(1,2]。在发展中国家,环境污染特别是水污染,出现由于未经处理的工业废水的排放主要水流是主要关心的。这些废水含有染料和颜料定期排入自然水体等行业食品、纺织、化妆品、橡胶、塑料、纸张、医药等等。这些染料有这么多负面影响不仅对水生动植物,还对人类的健康。大型水体颜色即使少量的染料,这不仅影响视觉质量,而且减少光线渗透和光合作用。许多这样的染料是大自然的有毒和致癌和致突变的作用。所以包含这些着色剂的废水必须被适当早些时候他们排入水生形式(3,4]。在这些染料亚甲蓝(MB)是常用的色素物质死棉、木、和丝绸。虽然亚甲蓝不是有害的,它会导致吸入有害的影响。严重接触亚甲蓝会导致心率增加,呕吐、震颤、亨氏的身体形成由于血红蛋白损伤组件,黄萎病疾病或蓝色,黄疸,四肢瘫痪,在人类和组织坏死(5),而通过口腔摄入创建一个热感觉引起恶心、腹泻、胃的问题。意外大剂量产生腹部和胸部和头部疼痛,大量出汗、精神混乱、痛苦的排尿,和高铁血红蛋白症(6]。这显示的必要性的染料废水的有效去除。在去年,一些技术包括生物、化学和物理方法已报告的有效去除染料从受污染的水7,8]。这些方法中去除染料、吸附技术是最有效的治疗方法之一的废水在成本方面,简单的设计,轻松操作。吸附被认为是一种简单、高效和经济的过程,因为这给了最好的结果,没有有害的方面产品,因此生成高质量的废水处理。因此,近年来,这促使越来越多的研究兴趣等许多研究人员使用各种传统废弃物生物质商业激活碳由不同的活化剂,bioadsorbents,和废物从农业如棕髓、水果皮、稻壳、木屑,甘蔗蔗渣,和麦秸传统上作为吸附剂用于传染性污染物的去除2,9,10]。近年来,几种方法对经济的增长和有效的吸附剂进行了研究。各种正式的低成本吸附剂包括biosorbents、自然的东西,从农业和工业废料已经被许多研究人员建议从水中去除染料。一些低成本的农业废物像大蒜去皮11)、马铃薯植物废物(12野生胡萝卜(),胡萝卜胡萝卜)[13),农业wastes-based激活碳(14),棉尘(15),化学改性茶废弃物(16),榛子壳活性炭(17],稻壳灰和大米[18)、茶废弃物(19)、水果废弃物(黄色激情)20.),植物茎(Haloxylon recurvum)[21],LDH细菌总量[22),松苹果叶粉(23)、生物质(Arthrospira platensis)[24]等等已经有效地用于删除过程但他们遭受某些缺点。

菜花,冬季蔬菜的世界,在列表中占有重要地位。作物的种植380万公顷近150个不同国家和每年产生约7000万吨的卷心菜。这种作物的主要生产商包括中国、印度、西班牙、意大利和法国。这种植物的叶子是浪费的产品可能被高效利用作为一个潜在的吸附剂对亚甲基蓝染料的消除浪费水。

本研究的主要目的是评估潜在的菜花叶粉作为替代吸附剂对亚甲蓝的去除水媒体关注吸附容量,优化各种理化参数和吸附动力学参数。平衡等温线是所描述的各种吸附模型和等温线常数测定。此外,热力学因素,如焓变、熵,自由能也调查为了有一个清晰的理解的反应机制,并添加一个科学依据传统使用的蔬菜。

2。材料和方法

2.1。吸附剂:菜花叶粉(CLP)

菜花叶被从附近的农业领域,用自来水彻底去除污垢和秉承杂质。然后叶子晒干水分蒸发。之后,这是进一步烘干的24小时在80°C删除额外的水分。最后它被磨成细粉的帮助下国内机磨床和筛选分子筛100网格大小(0.149毫米)。然后,有机杂质从这个粉100目粒径被真空压力下通过与双重蒸馏水洗涤。然后清洗材料干一夜之间在烤箱105°C。最后干材料机械磨成细粉蜡笔和迫击炮和保存在干燥器为进一步使用。没有其他物理或化学治疗前进行批量吸附实验。

2.2。被吸附物:亚甲蓝

基本染料亚甲蓝(MB),也称为基本蓝色9日从Sigma-Aldrich获得和使用没有额外的精炼。染料的物理特性表中列出1。

2.3。吸附研究

适量的MB染料(1 g)溶解在双重蒸馏水准备亚甲蓝染料的原液(1000毫克L⁻¹);进一步的被吸附物浓度制备的原液稀释。通过改变一个参数考虑并保持其他参数不变,吸附剂剂量,接触时间、pH值的影响,初始染料浓度和温度对亚甲蓝的吸附染料在CLP进行调查。在每个实验中,增加了preweighed数量的CLP 20毫升的染料溶液100毫升锥形瓶,在室温下使用搅拌器搅拌在90 rpm对于一个给定的一段时间。上层清液中染料浓度的解决方案是确定最大吸收波长(),也就是说,664海里,通过双光束紫外可见分光光度计(PerkinElmerλ-25)。

染料吸附量(染料吸附(%)和百分比在CLP的计算是通过()1)和(2),感受25]: 在哪里吸附在吸附剂数量平衡(mg g⁻¹),和初始和平衡浓度(毫克升⁻¹分别)染料在溶液中,是溶液体积(L),然后呢吸附剂的质量(g)。所有的实验都做了三次,意味着值被用于数据分析。

2.4。吸附剂的再生

频繁的应用程序使用的吸附剂(CLP),再生。使用CLP的preweighed数量一直在20毫升0.01不同的溶剂如H₂所以₄,HNO₃,CH₃羧基、氢氧化钠和激动了预先确定的时间间隔和滤液spectrophotometrically来衡量。发现吸附剂可以成功地与酸性溶剂再生周期6成功。每次循环后,再生吸附剂的吸附能力降低。吸附容量的减少被发现从164.23毫克g⁻¹111.25毫克g⁻¹。由于吸附剂CLP MB染料除用于本研究是相当便宜,免费获得,因此再生不似乎是肯定的。

2.5。误差分析

为了找到最合适的等温线模型演示实验数据,x平方分布(),平方误差的总和(SSE),绝对误差的总和(SAE)和马夸特医生的标准偏差百分比(MPSD)误差函数被应用,模型显示最小误差计算的使用以下方程和列在下表中3。

x平方分布,如下:

3所示。结果与讨论

3.1。描述的CLP

红外光谱研究使用溴化钾片方法进行了超过4000厘米波长区域⁻¹-400厘米⁻¹确定存在的官能团吸附前后。红外光谱被记录在红外光谱分光光度计(PerkinElmer,版本10.4.00)。图1(一个)显示了CLP的吸附的红外光谱谱MB。在3352厘米宽峰的出现⁻¹是由于自由-哦的伸缩振动或nh (str)吸附剂表面的果胶(26]。峰值为2921厘米⁻¹和2851厘米⁻¹表明脂肪族化合物的碳氢键拉伸模式。峰值检测到1738厘米⁻¹,1628厘米⁻¹,1418厘米⁻¹,1322厘米⁻¹,1244厘米⁻¹对应于C = O拉伸,芳香C = C弯曲,碳碳伸展(环)芳香,N-O对称的硝基化合物,分别和脂族胺氮伸展。峰值为1031厘米⁻¹可能是因为切断拉伸的醇、羧酸、酯类、醚类表面的生物量。周围的山峰1100 - 1000厘米⁻¹是所有糖衍生品(已知特征21]。图1(b)显示了CLP后的光谱亚甲蓝染料的吸附。相当大的变化频率的官能团吸附后观察MB染料在CLP的表面由于其参与吸附过程通过形成复杂化学或物理范德华力(27]。吸附剂的表面形态是通过扫描电子显微镜(SEM)进行了研究。图2显示了扫描电子显微镜照相术的CLP 2000 x放大前后MB染料的吸附在其表面。图2(a)透露,CLP被发现的表面粗糙和不对称,拥有相当数量的毛孔,提供必要的站点MB染料分子的吸附。图2(b)表明,MB分子吸附在吸附剂表面的形态,因此吸附剂表面显著改变了。一个提议MB吸附机理如图3。

3.2。pH值的影响

溶液的pH值控制吸附剂的表面电荷和电离度的污染物。自从pH值对亚甲蓝吸附在CLP的影响研究了不同染料溶液的pH值范围1 - 10,所需的pH值的解决方案是使用0.1 HNO调整₃和0.1 M氢氧化钠的解决方案。看到pH值的影响,做了一系列的实验包含20毫升的染料溶液的烧杯和所需的pH值调整,0.02 g CLP添加到解决方案。滤液吸光度的解决方案是在预定的时间。biosorbent组成的生物聚合物许多官能团,所以上的净电荷biosorbent也是pH值依赖(28]。带负电荷的数量网站biosorbent增加体系的pH值增加,而带正电的网站的数量减少,由于羟基离子浓度增加29日]。图4(一)显示,MB染料吸附到biosorbent。曲线的性质与事实一致的pH值吸附系统中发挥着重要作用biosorptive MB染料的去除。pH值较低,较少数量的负面指控吸附剂引用和多余的H⁺引用在CLP表面。因此,降低吸附MB的pH值降低可能是由于存在多余的H⁺离子竞争吸附的染料阳离子组织网站(30.]。的最大吸附MB(阳离子或带正电的染料)观察染料在pH值9,因为在更高的pH值,中电控股的表面被失去更多的带负电荷的质子(去质子化不同的表面官能团biosorbent),从而支持带正电的吸收(阳离子)染料由于静电引力的增加(31日]。后,减少的CLP MB的吸附能力下降。

3.3。浓度的影响

的浓度对亚甲蓝的吸附的影响在CLP,不同染料浓度范围10 - 200毫克每升测试与初始吸附剂剂量0.02 g。在预定的时间,解决方案是在2000转离心10分钟和滤液的帮助下注射器。溶液的吸光度测定spectrophotometrically。从图可以看出4 (b)随着吸附物溶液的浓度增加,相应的吸附容量也增加,达到最大值,吸附保持不变。没有进一步改善吸附去除后的浓度。可能得出的结论是,MB在CLP的表面的吸附是高度依赖MB的初始浓度染料在溶液中,它的增加,达到最大值,而%去除MB减少作为其初始浓度增加。

3.4。吸附剂剂量的影响

的吸附剂中扮演一个重要的角色在MB染料的吸附水溶液。大量的染料吸附之间的阴谋对剂量的吸附剂如图4 (c)。很明显从情节,染料吸附量随不同吸附剂的重量和它随吸附剂体重增加而降低。MB的染料吸附量的下降从149.2毫克每克17.74毫克每克当吸附剂剂量增加从0.01克到0.1 g(不是策划),而%去除从74.81增加到88.1为同一吸附剂剂量的增加。CLP MB浓度比例更高,有非常快的表面吸附在吸附剂表面产生较低的溶质(MB)浓度的解决方案。CLP MB定量浓度较低时,表面的吸附在吸附剂表面很慢所以更高浓度的溶质(MB)仍在解决方案。这样做的原因可能是由于一个固定数量的CLP吸附剂只能吸附一定量的MB染料。数量的减少在CLP吸附剂表面的吸附()与吸附剂剂量的增加是由于浓度梯度或分裂之间的通量MB染料浓度溶液和MB浓度在CLP的表面。因此,大量的染料吸附到单位质量的吸附剂与吸附剂的体重增加,减少造成的染料吸附量下降()值随着吸附剂的质量(32]。

3.5。离子强度的影响

吸附剂的吸附容量通常是高离子强度的影响存在于废水,由于盐的存在在更高的浓度。为了看到盐的影响吸附剂的吸附行为,不同浓度的氯化钠范围0.0 - -0.1 M进行了研究。图5显示了相反的离子强度对MB染料的吸附的影响在CLP的表面。随着盐浓度的增加,MB的数量染料吸附表面的CLP减少,达到恒定值之后没有CLP的吸附能力降低。这种行为表面的染料吸附量下降的CLP随着氯化钠浓度是由于盐屏幕相反电荷间的静电相互作用的吸附剂表面和染料分子33]。

3.6。吸附动力学研究

为了有效地利用农业副产品作为潜在的吸附剂,接触时间是基本重要的(34]。平衡时间指定冰糕的有前途的扩散控制机制对吸附表面移动时(35]。亚甲蓝的接触时间对吸附的影响在CLP预先确定的实验条件下研究了100毫克L⁻¹在303、313和323 K。从数据可以看出4 (d)和6吸附的速度是非常快速的初期接触时间,随着接触时间的增加,吸附能力也增加。它达到一个最大值后没有增加吸附剂的吸附容量。的快速上升曲线的斜率指出快速绑定MB染料的CLP表面,也就是说,快速吸附区域。这可能是由于更多的空站点上可用CLP吸附剂和强大的引力染料分子与吸附剂之间(21,36]。这种快速增加吸附能力在初始阶段显示绑定是一个物理的本质37]。随着接触时间的增加,空网站的数量也减少导致染料绑定的下降率(38]。MB染料的吸附平衡时间CLP的表面被发现100分钟之后,没有相当大的CLP吸附剂的吸附能力的变化。

亚甲蓝溶液的吸附动力学研究了表面的CLP浓度的40岁,60岁,80年,100毫克L⁻¹和数据应用于Lagergren符合一级(3),何鸿燊的pseudo-second-order (4)和intraparticle扩散模型(5)[39,40]。Lagergren符合一级动力学模型,特别适合低浓度,表明吸附过程的发生速度成正比的染料浓度(39]。的二阶动力学速率控制步骤是一个交换反应被认为来源于吸附过程(39]。

在上述方程,(毫克升⁻¹),(毫克升⁻¹)数量的MB染料吸附平衡和吸附的任何接触时间(最低),分别;(最小值。⁻¹),(g毫克⁻¹最小值⁻¹),(毫克g⁻¹分钟。^−1/2)是符合一级、pseudo-second-order分别和intraparticle扩散速率常数。

因此,实验数据拟合这些动力学模型。山坡上和拦截计算直线的方程。获得的数据值表中给出2。吸附系统将遵循一个特定的动力学模型值超过0.98,值是接近实验值(37]。的基础上值,何鸿燊pseudo-second-order动力学模型是精通解释过程的动力学(图7)。的值和相对接近的Ho pseudo-second-order模型而不是Lagergren符合一级模型。这是根据先前的研究,何鸿燊pseudo-second-order吸附动力学模型后的农业材料(21]。从表2,对于pseudo-second-order动力学模型非常清楚的是,随着MB的初始浓度的增加,的价值还会增加,因为在高浓度、大空网站竞争导致了更高的吸附率(41]。有四个连续步骤用于描述吸附过程的机理。这些都是遵循:(1)被吸附物离子被运送到了液膜或从散装液体边界层,周围的吸附剂(2)从边界膜外部表面吸附物离子运输期间吸附剂表面的扩散现象(3)被吸附物离子从表面转移到intraparticle吸附剂的活性区域在孔扩散现象(4)有吸附和解吸,在粒子和外部表面

不属于第一和第四步骤的速率控制步骤,因为在第一步没有参与的吸附剂,第四步是一个快速的过程。因此,表面或孔扩散速率控制步骤(42]。韦伯和莫里斯的模型被广泛用于预测的速率控制步骤40]。计算intraparticle扩散模型参数亚甲蓝吸附在CLP中列出表3。结果的基础上,得出结论:intraparticle扩散不是MB染料的吸附的速率控制机制从水溶液中电控股(表面41]。

3.7。吸附等温线

吸附等温线执行任何吸附系统设计中的重要作用。在这项研究中朗缪尔、弗伦德里希和Temkin吸附等温线模型被用来描述吸附分子的分布和固相之间的液相吸附平衡的实现。吸附等温线的实验是由添加0.1克吸附剂吸附物的剂量为20毫升溶液在室温下预定的时间。吸附剂的吸附容量计算通过使用(1)。自获得实验数据应用于这些等温线模型,它不遵循朗缪尔和Temkin模型,这些都被省略了。根据弗伦德里希等温线模型,吸附发生在不同的表面和吸附分子被吸附物之间存在相互作用,让无限的表面覆盖。用来描述弗伦德里希等温线方程可以写成 在哪里亚甲蓝吸附的数量每克吸附剂(mg g⁻¹),是亚甲蓝溶液中的平衡浓度(毫克L⁻¹)。弗伦德里希常数最大的多层吸附容量和吗吸附强度(43]。两边的对数(7)表达了弗伦德里希等温线线性形式,和图8是一个阴谋的日志与日志用于获得的值和。

非均质性的因素可以用于指示是否吸附是线性的(),一个化学过程(),或者一个物理过程()。在目前的研究中,表3表明,异质性因素的价值大于1 ()表明MB染料的吸附CLP的表面物理性质。高价值给聚合分子的吸附在303 K是有利的。计算吸附容量被发现是149.22毫克g⁻¹这是非常接近实验吸附容量有值接近1和最小x平方分布误差()。

3.8。热力学研究:温度的影响

看到的影响温度对亚甲蓝的吸附染料CLP的表面,进行一系列的实验在303 K, 313 K, 323 K。发现164.23毫克g的吸附能力下降⁻¹149.58毫克g⁻¹随着系统的温度增加从303 K到323 K。这一趋势可能是由于染料分子的亲和力流出的体相固相的增加温度的解决方案33]。热力学参数的计算是通过使用以下方程: 在哪里分布系数,是通用气体常数(J摩尔⁻¹K⁻¹),解决方案的绝对温度,,,吉布的自由能(kJ摩尔⁻¹)、熵变(kJ摩尔⁻¹K)、焓变(kJ摩尔⁻¹),分别37]。

山坡上()和拦截()的图9给出的值和。的值计算使用(10)。图10显示的情节与的一条直线。热力学参数的值获得表进行了总结4。吉布的负面价值的自由能变化表明,MB染料的吸附表面的CLP本质上是可行的和自发的。的负面价值和显示了减少随机性在CLP-MB界面吸附和放热特性的整体过程,分别。此外,焦每摩尔的性质表明,吸附过程是物理吸附33,44]。

4所示。结论

目前的研究显示,菜花叶粉、作物收获后,产生一个农业废弃物可以作为吸附剂对亚甲基蓝染料的去除合成水的解决方案。发现染料吸附量随初始溶液浓度、pH值、吸附剂剂量,和接触时间。染料吸收被发现的数量增加,增加染料溶液的初始浓度和接触时间,发现降低吸附剂用量的增加,但去除百分比增加。吸附数据被发现以来遵循pseudo-second-order动力学试验得到的大量的亚甲蓝染料,即164.23毫克g⁻¹,计算,166.66毫克g⁻¹,从情节互相接近回归值0.991。在弗伦德里希等温线方程平衡数据拟合很好批准亚甲蓝的吸附能力到菜花叶粉的吸附能力149.22毫克g⁻¹有回归值0.989和1.5最小x平方分布误差显示这个模型的适用性描述MB染料的吸附到中电。的负和表明吸附过程是自发的,可行的,在本质上和放热。

相互竞争的利益

作者宣称没有利益冲突有关研究论文的发表。

确认

作者感谢化学系主席阿姆河,阿里格尔,UGC, SAP (DRS-II和DST-FIST PURSE-II)提供研究设施。

补充材料

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