煤在超临界CO的渗透性特征₂吸附在不同的温度下

文摘

有限公司₂存储在煤层已成为一个有效的方法来减少有限公司₂发射,并帮助开发煤层气(CBM)。渗透率是煤层气开采的关键参数。在深煤层(> 800)有限公司₂存在于超临界状态。在目前的工作,渗透率测试之前和之后进行煤球超临界CO₂(SC-CO₂)在不同温度下的吸附研究SC-CO的影响₂吸附在渗透率。实验结果表明,SC-CO₂吸附导致体积膨胀和通透性增加。渗透性增强减少不断在35°C,而它最初增加和减少压力超过9或10 MPa在45岁或55°C,分别。此外,渗透性增强比率显示了线性增加与扩张。研究为进一步的研究提供了一个基础的增强煤层气(ECBM)复苏。

1。介绍

CO的排放₂多年来一直在增加,碳捕获和储存(CCS)一直被视为减轻温室效应(1]。各种存储选项(油藏、盐碱含水层与煤层),存储在煤层是有前途的,因为优点:首先,有很多unmineable煤炭资源,因为有限的复苏,和潜在的中国煤层气的储量在世界上排名第三(2];其次,由于公司更大的亲和力₂煤比CH₄,它有助于ECBM复苏。研究人员从美国、日本和中国进行试点实验ECBM可行性(3- - - - - -5]。具体来说,当温度和孔隙压力高于临界点(31.06°C, 7.38 MPa)有限公司₂在超临界状态存在于煤层深度在800 (6]。SC-CO₂有强烈的扩散的特点,低粘度和表面张力。

研究进行了ECBM通过实验和数值模拟7- - - - - -10]。当有限公司₂加压到煤层、天然气运输主要包括扩散、渗透和竞争吸附11]。吸附的有限公司₂已经调查了从亚临界状态的超临界状态12,13),和各种吸附模型进行评估,如朗缪尔,Dubinin-Astakhov(数字-模拟),和Dubinin-Radushkevich (dr)模型(14]。吸附能引起肿胀(15,16]和改变孔隙分布、面积和功能组的煤(17,18),导致渗流特征和力学性能的变化(19,20.]。毛孔被归类为微孔隙(< 2海里)吸附、中孔(2-50海里),和大孔隙渗流(> 50 nm),和孔隙结构的变化进行了调查,揭示了机制。位于等人相比,短期和长期的影响有限₂相互作用对孔隙结构(21]。考虑水在煤层的存在,倪et al。22和刘et al。23调查与SC-CO互动₂和水,表明化学反应也会影响孔隙结构。

渗透率是天然气开采的关键参数,并受到有效应力和有限公司₂吸附、偶尔提取和解散。尽管先前的研究已经集中在渗透率变异,然而,每个因素的具体影响是不确定的,尤其是在超临界状态。在目前的工作,一系列SC-CO之前和之后进行渗透测试₂吸附在nonconfining条件下在不同的温度。公司的影响₂孔隙率和渗透率研究,吸附样本之间的差异减少使用煤饼”。结果可以进一步提供依据ECBM的现场应用。

2。实验标本和装置

2.1。标本

标本钻从同一块的孔隙度可能不同,这种差异可以影响渗透率特征和吸附能力。因此,选择加工成的标本,因为同质性和可控孔隙度。

我块提取Xinqiu,辽宁省阜新市。块碎,渗到下面的直径是0.25毫米。255克煤粉和5 g松香放在一起变成一个厚壁圆筒,和团块的形状在气缸加载460 kN,如图1。直径和长度50毫米和100毫米,分别。所有的标本都是干在105°C的温度为24小时。平均孔隙度是0.31通过比较样品的表观密度和粉煤的真密度,这可以被认为是没有区别的标本。

2.2。实验系统

实验包括两个部分,渗透率测试和吸附实验。基于达西定律,瞬态和稳态方法经常用于确定渗透率(24- - - - - -26]。在目前的工作,后一种方法使用的渗透率相对较高的煤饼”。渗透测试的实验系统由注入部分(N₂缸)、渗流和参考单元泵与监管机构和流量计,如图2。后用吸尘器吸尘、围压泵首先被应用。N₂是迫于压力参考细胞,一旦压力稳定,N₂注入渗透细胞开始测试。流量计用于测量流量的N₂,渗透率是由(27] 在哪里N的粘性吗₂,是流量。和分别的上游和下游压力,和分别是长度和横截面积。

吸附的实验系统的主要部分是参考细胞和细胞吸附。吸附量是由体积测量的方法,和孔隙体积估计通过注入他根据国家标准。直径和长度的标本在几个位置用游标卡尺测量计算实验前后的体积,可以由和体积膨胀 在哪里体积膨胀,和的初始和最终体积标本,分别。

根据测量在吴et al。13),可以由吸附量 在哪里过度的单位吸附量是一个标本。是一个样品的重量。理想气体常数R, 8.314 J / (g·摩尔·K)。是平衡温度。和的空白卷参考和吸附细胞,然后呢和是两个细胞的各自的压力。下标1和2是指初始和最终状态,分别。 , , ,和压缩因子对应吗 , , ,和 ,分别在温度 。

2.3。实验程序

实验过程包括三个阶段,确定渗透率,有限公司₂后吸附、渗透和测量有限公司₂解吸。

阶段一:一系列的渗透测试是进行压块放置在渗流单元使用N₂2 MPa的注射压力和围压的12 MPa 35°C

阶段二:标本被从渗透细胞,放置在吸附细胞。实验有限公司₂吸附进行没有限制在8 MPa的压力和温度35°C。实验持续24小时根据国家标准,减少压力和变形记录

阶段三:解吸12小时后,渗透率测试是重复三次调查变异和确定吸附对渗透率的影响。

新样品吸附细胞取代,和第二和第三阶段是重复的公司₂压力9、10、11、12、13 MPa。随后,温度增加到45岁或55°C;这一系列的实验是重复的。

3所示。实验结果和讨论

3.1。SC-CO前后渗透率特征₂吸附

图3表明SC-CO后的渗透率提高显著₂在不同温度下的吸附。吸附后,渗透率下降了0.4 mD MPa压力从8至9 MPa,和它减少了大约0.7 mD从9 MPa压力增加到13 MPa在35°C。然而,公司后的渗透率₂最初吸附略有增加,随后减少适度增长的公司₂压力在45 - 55°C,山峰在9 MPa的压力明显观察到45°C。与初始渗透率相比,渗透性增强比例, ,可以由 在哪里和前后的渗透率值有限公司吗₂分别吸附。

披露的变化η温度,比改建如图4。比例减少大约13%在8 MPa的压力,虽然减少MPa 9点前增加了10%。10 MPa的压力时,比例略有增加,温度从35到45°C,它继续适度的增加温度上升到55°C。

3.2。吸附和变形

图5表明,有限公司₂吸附在不同压力和温度诱发各种肿胀。体积膨胀降低4% 35°C,而扩张增加略前9 MPa,随后减少3.5%和1.2%在45 - 55°C,分别。当压力超过10 MPa, 55°C的扩张是比在其他温度。

虽然朗缪尔模型通常用于估计吸附量和变形,但是,它不应用于吸附压力超过6 MPa主要是由于单层吸附的假设。替代品,如修改dr模型被发现更适合适合吸附量和肿胀(28,29日]。在这个模型中,气体密度取代压力和吸附密度取代的饱和蒸汽压力,避免了饱和蒸汽压的限制在超临界状态,如图所示 在哪里是最大的肿胀。的吸附量,有关气体的吸附热及亲和吸附剂,而肿胀,可能是被视为一个经验参数。 ,有限公司₂密度随温度和压力,从网站获得美国国家标准与技术研究院(NIST),如图6。 ,的密度吸附阶段,被认为是1000公斤/米³(28,29日]。

标本在三个温度下的变形是配备了修改后的dr模型与一个伟大的决心,如图7和表1。减少13%,温度从35到55°C,而它不发生显著的变化与温度在前面研究[29日]。这种差异主要是因为团块结构松散,而原煤标本结构致密。的吸附密度有限公司₂大约是接近液体有限公司₂密度,揭示吸附CO₂需要更少的体积比气体有限公司₂。的公司有关₂溶解度,这个词可以用来描述压缩以巨大的压力。

3.3。吸附和肿胀

图8表明,肿胀的标本减少线性1.5%随着吸附量的增加1更易/ g,前面所示的研究(13]。研究报告的增加变形的增加绝对吸附,在一个稳定的趋势有限公司₂压力接近10 MPa (15,29日]。公司的过程₂吸附和试样变形的不均衡状态的动态平衡状态。与公司₂注入,公司₂扩散由于压力差和它是吸收的矩阵。有限公司₂作为塑化剂,使煤结构重排,降低软化温度(30.]。有限公司₂的表面能吸附可以减少煤和弱的机械性能。这些主要原因矩阵吸附后大幅膨胀。高压有限公司₂可以约束矩阵肿胀和扩大公司时显示一个下降的趋势₂压力超过10 MPa。

3.4。分析公司引起的渗透率的变化₂

渗透比率显示了线性增加的体积膨胀,如图9。有人指出55°C的比例略低于其他温度下。adsorption-induced肿胀表明更大的孔隙度和更广泛的渗流通道,因此,提高渗透率。这表明,渗透性增强nonconfinement下主要由吸附的影响。

为有限公司₂在深煤层地质存储,地层压力限制肿胀、公司后的渗透率变异₂互动是一个耦合有限的结果₂吸附和有效应力,以及提取或解散。为有限公司₂吸附在密闭压力,由于注气,减少有效应力和有限公司₂吸附诱导矩阵扩张(方程(6)和(7))。伟大的约束下,煤炭矩阵扩大进口和楔子狭窄,导致渗透率降低。Ranathunga等人观察到在大孔隙收缩借助扫描电子显微镜(SEM) (31日]。所有microcleats,气体渗流的主要通道,可以密切观察SC-CO后ct机扫描₂注射,渗透率急剧降低2数量级(32]。在公司₂吸附在约束的压力下,渗透率降低比率增加线性增加的肿胀(33]。 在哪里是总变形引起有效应力和吸附。有效应力造成的体积变形,即, ,和体积弹性模量。在方程(7),-表示压缩。

作为溶剂,SC-CO₂可以提取有机矿物质和改变孔隙表面,表面沾污。李等人观察后渗透率增加有限公司₂循环吸附和解吸压力约束,以及在宏观的扩张和中孔但很少微孔隙的变化(34]。由于表面明显的骨折,提取是由于卓越的渗透率的改善。溶解度随有限公司₂密度,因此很难量化提取的影响。

另一个影响因素是化学反应。水存在于煤层和公司之间的交互₂和水可以溶解碳酸盐矿物。有限公司₂可以溶于水形成一个酸溶液,方解石的溶解。水和SC-CO之间的交互₂原因毛孔的增量,提高渗透率(23]。然而,一些硅酸盐矿物形成沉淀和块孔连接,降低渗透率(22]。

3.5。讨论了有限公司₂-ECBM

有限公司₂-ECBM注入股份有限公司₂通过井深煤层在一定的注射压力。在天然气生产的磁导率是关键因素。虽然渗透率高压力变得更大而不考虑克林肯伯格效应(7),然而,增加有限₂压力不能有效的提高开发效率根据前面的分析。在四个因素中,提取和解决方案对渗透率的影响是有限的,估计困难。肿胀的增加逐渐减少有限公司₂压力。此外,注入高压有限公司₂容易诱发灾害和削弱机械性能。因此,渗透率显著增强,不仅可以增加有限₂压力。

根据国家标准,大量吸附实验持续24小时,之后,表面积减少,而表面积增加后7天、14天(21]。Kutchko等人总结无显著变化大孔隙104天后考虑偏移量(35]。由于有限的观察,SEM照片不能反映总表面变化,而这些变化可以估计在其他方法如CT和核磁共振(NMR) (36,37]。互动时间应该考虑,还需要进一步的研究来探讨煤炭的长期变化和力学行为不同的排名。

4所示。结论

渗透率特征加工前后SC-CO受到调查₂吸附nonconfinement之下。主要结果如下:(1)公司后渗透率显著增强₂吸附在煤饼”。渗透性增强减少不断增加的公司₂压力在35°C,它巩固了之前略有减少适度45 - 55°C(2)有限公司₂吸附可能导致体积膨胀,扩张是安装和修改后的dr模型考虑的温度(3)渗透性增强比率是一个线性函数与肿胀。下的渗透性增强nonconfinement主要由SC-CO影响₂吸附(4)为有限公司₂存储在煤层渗透率受到四个因素的影响,有效应力,dsorption,提取、和解决方案,提取的有限影响和解决方案是很难量化的。进一步的研究需要研究长期渗透和力学性能的变化

符号

:	渗透率、医学博士
:	粘度,μPa∙年代
:	流量,厘米3/秒
:	上游压力,MPa
:	下游压力,MPa
:	长度,厘米
:	横截面积,厘米2
:	体积膨胀
:	试样的初始体积,厘米3
:	最终样品的体积,厘米3
:	单位吸附量的标本,摩尔/ g
:	体重、克
:	平衡温度、K
:	参比电池的体积,厘米3
:	参比电池的初始压力,MPa
:	参考的细胞,MPa
:	压缩系数对应于
:	压缩系数对应于
:	的初始空隙体积吸附细胞,厘米3
:	最后的空隙体积吸附细胞,厘米3
:	初始压力的吸附细胞,MPa
:	最终压力吸附细胞,MPa
:	压缩系数对应于
:	压缩系数对应于
:	渗透性增强比例
:	渗透率之前公司2吸附、医学博士
:	最大的肿胀
:	经验参数
:	吸附CO的密度2公斤/米3
:	有限公司2密度,公斤/米3
:	经验参数
:	总变形的标本
:	体积变形引起的有效压力
:	体积应力、MPa
:	孔隙压力,MPa
:	体积弹性模量,MPa。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

这项研究得到了国家自然科学基金(51874144号和51679093号)和科学技术计划项目在厦门(3502号z20193040)。

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