云南东部毓旺区块煤层气采出水的地球化学特征和产能响应

摘要

煤层气井产出水含有丰富的地球化学信息，可以指导煤层气井产能预测。摘要利用常规离子、氢、氧同位素和溶解无机碳(DIC)数据，分析了滇东玉王区块6口煤层气井的水的地球化学特征和产能响应。结果表明，L-3井的采出水类型主要为Na-HCO_3.而其他五口井生产的是Na-Cl-HCO_3.。生成水的同位素特征由水 - 岩作用很大的影响。用同位素d和富集机制相结合¹⁸O，我们发现水样相对于当地的大气水线有明显的D漂移趋势。的¹³水样中的DICÇ富集表明，DIC主要由煤层碳酸盐矿物的溶解而产生。HCO的浓度_3.^-， D漂移趋势，和富集¹³C_{迪拜国际资本}采出水与煤层气产量正相关，L-4井和L-6井可以验证这一点。

1.简介

煤层气(CBM)是一种非常规天然气资源，在世界范围内储量巨大[1- - - - - -3.]。云南东部和贵州西部是华南地区重要的煤层气资源区[4]。煤层气的生产是通过抽采和减压来实现的。该过程排放的水在连续径流过程中与煤层及围岩发生各种物理、化学、生物相互作用，导致采出水的化学成分和性质发生变化[5- - - - - -9]。以前的研究已经表明，煤层气井排水从世界各地的具有尽管高度变体的条件相似的离子特性（化学成分，煤的结构，煤变质程度，研究区域，原水源，并形成时间）：钠的浓度⁺，K⁺和Cl^-是高的，钙的浓度^{2 +}、镁^{2 +},所以₄^{2 -}较低(2,10- - - - - -14]。研究人员普遍认为，高浓度的钠⁺，K⁺和Cl^-在煤层气中，早期井水是由开煤层压裂液污染引起的[15,16]。煤层气井采出水在不同排水阶段具有明显的地球化学特征。随着排液技术的发展，煤层气井出水水质可分为压裂液回流、过渡和稳定三个阶段。对应的水质类型为Na-Cl、Na-Cl- hco_3., Na-HCO_3.分别为(17- - - - - -20.]。

H和¹⁶地层水中的O同位素可以被D和取代¹⁸O同位素在煤层和围岩中，导致D和的增加¹⁸煤系还原环境中煤层水的O同位素[21,22]。另外，微生物可以产生HDS，这是可溶于水并且可以交换的同位素，导致在密封和降低的煤层环境地层水的d漂移特性[21,23- - - - - -26]。溶解无机碳同位素的组成有显著差异(¹³C_{迪拜国际资本})。只有少数研究检测了采出水中的溶解无机碳(DIC);他们发现δ¹³C_{迪拜国际资本}值分解有机物质小于8‰,这是典型的。的价值δ¹³C_{迪拜国际资本}碳酸盐岩溶解或变质释放较高，一般分布在0‰左右[27- - - - - -29]。

HCO浓度越高_3.^-在煤层气井水中，煤层气含量和产能越高[18,30.,31]。提出了高HCO的原因_3.^-高水平煤层气含量可能是CO的结果₂低煤层气向高煤层气运移和溶蚀[23]。煤层气采出水中氢、氧同位素的分布特征与地下水环境的变化有关，可作为判断地下水特征和煤层气井产能响应的指标[16,32]。在分析的基础上¹³C_{迪拜国际资本}从不同的来源，普遍认为产甲烷菌的减少可以导致的异常阳性特征¹³C_{迪拜国际资本}(27- - - - - -29,33- - - - - -35]。

的由煤层气井产水地球化学特征历次考试都主要集中在沁水盆地，鄂尔多斯盆地，贵州省中国[15,32]。关于滇东煤层气井产水地球化学特征的研究报道较少。本研究以2018年滇东毓王区块6口煤层气井水样常规离子、氢、氧同位素和DIC测试结果为基础，系统分析了采出水的地球化学特征及其对井产能的意义。为滇东煤层气勘探开发提供了理论依据。

2.地质背景和材料

2.1。地质背景

玉王地块位于抚远县曲靖市附近，处于扬子准地台西南缘的老昌背斜构造带内。断块内断裂以北东向为主，断块边缘以北西向横向断裂和北西向弧形断裂为主。高程下降大于100 m的断裂多为边界断裂，内部断裂较少，多分布在褶皱附近(图)1)。主要含煤地层为上二叠统龙潭组，厚度415-475 m。主要煤层为3、7+8、16、17+18、23号。研究区煤为无烟煤;Ro值最大值在2.53 ~ 3.50%之间，平均值为2.99%。产甲烷作用在中等挥发性烟煤阶段结束[33]。因此，煤层气的形成是由热作用而非生物作用形成的，研究区产甲烷作用十分薄弱。该区煤的岩相组成以半偏半偏为主。该地区地处黄尼河、西九溪、塞一河流域，地势较高，地表水系统不发达。

禹王区块有6口(L-1、L-2、L-3、L-4、L-5、L-6)煤层气开发试验井采用“分段压裂、层联排”开发模式。L-1、L-2井于2018年4月开始产水，L-3、L-4、L-5、L-6井于2018年5月开始产水。截至2018年11月，这6口井的累计水、气产量见表1。L-2井产气最多(21983.67米)^3.）在此期间，随后的井L-4，L-1，L-6，L-5，和L-3。Well L-3 had the highest cumulative water production, at 1575.76 m^3.依次为L-4、L-2、L-6、L-1和L-5井。

2.2。样品

自2018年4月以来，已收集并测试了禹王区块6口井的水样。在2.5 L纯水瓶中直接从井口取水，用产出的水样至少冲洗三次。样本被送往地球化学研究所的相关内容分析贵阳科学院在72 h。实验内容包括常规的阴离子和阳离子质量浓度测试、氢氧稳定同位素测试和DIC测试。截至2018年11月，共从6口井中采集了37个样本(见表)2)。

3.结果与讨论

3.1。传统的离子特性和生产性反应

研究区6口煤层气井的采出水均表现出相似的Na特征⁺,Cl^-和HCO_3.^-浓度相对较高,Ca^{2 +}、镁^{2 +},所以₄^{2 -}相对较低，K⁺在这两个极端之间(表2)。此外，SO的浓度值₄^{2 -}在孔L-4，L-5，和L-6是比在其他井下。排水的发展，在研究区从井L-3产生的水从所述的Na-CL-HCO移_3.键入到的Na-HCO_3.类型，而从其他五个孔，其特征在于所有的Na-CL-HCO_3.类型。K的常规离子浓度⁺, Na⁺、钙^{2 +}、镁^{2 +},Cl^-,所以₄^{2 -}6口井的采出水中HCO浓度呈波动趋势，但最终呈下降趋势_3.^-出现了波动增加的趋势(数字)2(一个)- - - - - -2 (g))。在这些离子中，K的浓度⁺, Na⁺、钙^{2 +}、镁^{2 +},Cl^-,所以₄^{2 -}在孔L-1和L-2随时间变化很大。K的浓度⁺, Na⁺和Cl^-L-3、L-4、L-5、L-6孔中Ca浓度随时间变化趋于稳定^{2 +}、镁^{2 +},所以₄^{2 -}随着时间波动。

本研究采出水离子特性与其他地区煤层气井相似[10,11,23]。研究人员通常假设钠的浓度⁺，K⁺,Cl^-和HCO_3.^-在煤层水低。然而，钠的浓度⁺，K⁺和Cl^-在受压裂液污染的水体中，HCO的浓度大大增加_3.^-减少，其他离子的浓度受到较少的影响。Na的浓度⁺，K⁺,Cl^-和HCO_3.^-地表水中钙含量较低，但钙的含量较低^{2 +}、镁^{2 +},所以₄^{2 -}比在煤层水高[15,16]。

一般情况下，一个封闭的地下水环境，有利于煤层气的富集和保存，而一个开放的地下水环境不是。研究人员推断，开放水文环境是接近可以丰富钙富氧水源补给区^{2 +}、镁^{2 +},所以₄^{2 -}，而封闭的水文环境则远离这些补给区，表现出Na⁺，K⁺,Cl^-和HCO_3.^-浓缩(22,32,36,37]。

随着引流时间，K的浓度⁺, Na⁺、钙^{2 +}、镁^{2 +},Cl^-,所以₄^{2 -}在水样中随着压裂液的逐渐排出而减少。Ca的减少^{2 +}和毫克^{2 +}浓度也表明水-岩相互作用减弱(图)2(一个)- - - - - -2 (f))。8月份雨季影响水岩相互作用;后者加强了他们，以致于^{2 +}和毫克^{2 +}浓度增加，Ca^{2 +}浓度增加显著（图2 (c)和2 (d))。由于方解石的溶出速率远高于白云石的溶出速率，因此，方解石的溶出速率小于白云石^{2 +}在水中浓度一般高于毫克^{2 +}浓度。所以₄^{2 -}堆积主要与石膏的溶解和脱硫有关[38]。在还原环境中，硫酸在煤层水可以产生碳酸氢根和H₂与有机物的天然气，表示HCO_3.^-浓度与时间等增加₄^{2 -}浓度随时间递减(图)2 (f)和2 (g))。

分析表明，研究区地下水水文环境总体上处于封闭状态，水动力条件较差。Na⁺，K⁺,Cl^-和HCO_3.^-本研究中的浓度在承压地下水环境中富集，Na⁺，K⁺和Cl^-在场的压裂液,所以HCO_3.^-选择作为研究气产率响应的离子。数字3.表明HCO与HCO之间存在正相关关系_3.^-采出水煤层气生产。其中，L-4和L-6的HCO含量最高_3.^-浓度;他们的天然气产量也是最高的。

3.2。氢、氧同位素特征和生产力响应

当生成水的同位素值位于大气降水线的左侧，它显示了一个d漂移特性;当该值是在右侧，它显示了一个O漂移特性。除了月和11月，以及在L-1所产生的水将O漂移特性显示出d漂移特性。对于井L-4产生的水，它们都显示出除了七月和八月的O漂移特性。的井L-6的值也表现出除八月的O漂移特性。至于井L-2，L-3和L-5，它们都表现出一个O漂移特性（图4)。

的同位素值δD和δ¹⁸采出水中O值与排水时间呈负相关;然而,δD和δ¹⁸氧同位素值在7月份突然增加(图)图5（a）和图5（b）)。的δ11月L-3井采出水中D同位素值突然升高(图)图5（a）),δ¹⁸在产生的水在孔中L-3，L-5，和L-6在十一月突然增大（O同位素值图图5（b）)。

我们的氢、氧同位素组成的定量是基于云南大气降水线方程 (39]。当地下水流经含煤地层，在煤层几个含氢水溶性矿物连续溶解。在含氢的矿物质的打火机H原子容易被矿物如粘土吸附，而较重d原子更可能经历与在水中的H原子，从而在地层水不断丰富d和表现出d漂移的同位素交换特点[22,26]。¹⁸Ø在围岩丰富。地下水径流中，在形成许多氧承载水溶性矿物连续溶解。较重¹⁸矿石中的O易与较轻的矿石发生同位素交换反应¹⁶Ø在地下水，从而展示¹⁸O漂移特性[22,40]。

本研究分析的采出水氢、氧同位素分布在大气降水线附近，具有明显的D漂移特征;少数人¹⁸Ø漂移特性，因为大气降水或弱混合与地表水和浅层地下水[的41,42]。

随着煤层气井的抽放，残留在煤层或地层水中的压裂液与煤层或围岩的水岩相互作用逐渐减弱。而云南7、8月为雨季，大气降水对云南降水有很强的补给作用。因此，在δD和δ¹⁸7月份的O同位素值可能是由季节性降雨引起的。的研究δD和δ¹⁸6口井的采出水中的O同位素表明，这些变化是普遍的(见图)图5（a）和图5（b）)。的δD和δ¹⁸11月L-3井采出水O同位素值急剧上升;这也是真实的δ¹⁸L-5井的氧同位素值，虽然它δd同位素值月仅略有增加;这些结果不同于其它四个孔中（图图5（a）和图5（b）)。L-1、L-2井的漂移特征推测为煤层顶部含水灰岩破碎所致。结合D和的富集机理¹⁸O (22,26,40]，推断L-4井和L-6井的走向有利于煤层气的长期生产;实际天然气生产情况也验证了这一推断(图)6)。尽管L-1和L-2井产气量较高，但在其余4口井中观察到异常(储层损坏或井筒塌陷);但上述条件不利于煤层气的长期生产。

3.3。溶解无机碳的特性和生产力反应

的δ¹³C_{迪拜国际资本}从所产生的水的水样的值没有显著不同，且变化的发展趋势是相似的：通常最初下降，随后上升，然后再次下降。韦尔斯L-1，L-4，L-5，和L-6具有最高的δ¹³C_{迪拜国际资本}结果表明，地表水样品的含量最低δ¹³C_{迪拜国际资本}值，和井L-2和L-3具有δ¹³C_{迪拜国际资本}在两个极端之间的值（图7)。

的组成¹³C_{迪拜国际资本}来自不同来源的差异显著，主要以H的形式出现₂有限公司_3., HCO_3.^-、有限公司_3.^{2 -}，以及水溶性一氧化碳₂。δ¹³C_{迪拜国际资本}有机起源的值小于-8‰，无机起源的值约为0‰[27,29,43]。

两个来源δ¹³C_{迪拜国际资本}在表层和浅水中主要与CO氧化有关₂由植物呼吸、分解和土壤中的碳酸盐岩溶解而产生的。二氧化碳溶于水，并不断地与氢交换碳同位素₂有限公司_3., HCO_3.^-和CO_3.^{2 -}在用水，减少的值δ¹³C_{迪拜国际资本}地下水。如果HCO浓度_3.^-水中的价值是高的δ¹³C_{迪拜国际资本}将低。的δ¹³C_{迪拜国际资本}表面和浅水的价值通常是-14‰和7‰,落入负值(极低的范围35,44]。

的同位素¹³C_{迪拜国际资本}是在煤层气井的产出水和丰富主要来自碳酸盐矿物溶解和微生物甲烷[衍生34]。研究区产甲烷能力较弱;因此，观察到的变化¹³C_{迪拜国际资本}内容是由碳酸盐矿物的溶解大多控制。在煤系地层碳酸盐矿物比更丰富¹³下，在土壤中的碳酸盐。当他们解散时，δ¹³C_{迪拜国际资本}水体值增大，范围-7‰~ 0‰[45]。

的δ¹³C_{迪拜国际资本}地表水样品的值在极低的负值范围内。这可能是大气中CO的结果₂溶解、植物呼吸和土壤中碳酸盐岩的溶解(图)7)。分析了两者之间的关系δ¹³C_{迪拜国际资本}值和它们的源特性表明，所产生的水样品可以被分为两类：（1）水样从井L-2和L-3，用δ¹³C_{迪拜国际资本}值从9‰到7‰,与浅水相一致,主要原因是大气CO的过程₂溶解、植物呼吸和土壤中碳酸盐岩的溶解;(2) L-1、L-4、L-5、L-6井的水样δ¹³C_{迪拜国际资本}取值范围-6.3‰~ -4‰。煤层埋深约为750 m, HCO浓度较高_3.^-是高的，这主要是因为在煤中的碳酸盐矿物溶解。的δ¹³C_{迪拜国际资本}的所产生的水的值具有正天然气生产相关（除了以及L-2，其可在雨季已引起的沉淀喷射）（图8)。当¹³C_{迪拜国际资本}采出水中有碳酸盐岩矿物溶解在煤层水中，瓦斯产量高。

4.结论

通过对滇东煤层气井采出水常规离子、氢、氧同位素及DIC含量的时变特征分析，得到以下结论:(1)L-3井的采出水类型主要为Na-HCO_3.，而其他五个井为Na-CL-HCO_3.。采出水中阳离子主要为钾⁺, Na⁺、钙^{2 +},毫克^{2 +}。浓度变化的特征是主要受水岩相互作用影响的波动。阴离子大多是Cl^-和HCO_3.^-和前显示的值相关的压裂液的连续放电减少的趋势，而后者示出了涉及煤碳酸盐矿物的溶解有增加的趋势。HCO的浓度_3.^-采出水储量与煤层气产量呈正相关(2)研究区采出水中氢、氧同位素分布在区域大气降水线附近，呈现D漂移或O漂移特征，表明采出水受水岩相互作用影响较大。这与D和的富集机制相结合¹⁸O，表明d漂移到生产CBM的有益的。从井L-2和L-3的水样主要由大气CO衍生₂溶解，植物的呼吸作用和土壤中的碳酸盐溶解。从井L-1，L-4，L-5，和L-6的水样主要由溶解在煤层水碳酸盐矿物衍生的。当。。。的时候¹³C_{迪拜国际资本}是由碳酸盐岩矿物溶解在煤层水中，产气量高。井L-4和井L-6产气量最大，因为HCO的浓度最高_3.^-在采出水中，D漂移特征，和¹³C_{迪拜国际资本}由煤中的碳酸盐矿物溶解而成的

数据可用性

用于支持本研究结果的数据包含在本文中。

的利益冲突

作者声明，他们没有利益冲突。

致谢

国家自然科学基金(41572140、41872170)、国家科技重大专项(41572140、41872170)资助。2016ZX05044001)，国家自然科学基金项目(编号:江苏省自然科学基金项目(编号:41802181);BK20180660)，青兰项目。

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