相关的成熟度参数来源于甲基菲和Methyldibenzothiophenes从柴达木盆地石炭系烃源岩,中国西北

文摘

21核心样本在柴达木盆地石炭系Keluke形成,中国西北,是地球化学特征研究对芳烃的进化行为影响热成熟和常用的成熟度参数的有效性。Keluke形成在海洋大陆过渡相沉积,主要由三世干酪根类型。Rock-Eval和镜质体反射率( )测量表明,石油峰值的研究样本是高度成熟凝析油生成阶段。大多数指示成熟度级别由于失去了敏感生物标记物接近平衡点或浓度过低,虽然在烷基萘异构体分布,alkylphenanthrenes, alkyldibenzothiophenes仍然显示系统的变化越来越成熟。目前的研究集中在成熟度参数来源于甲基菲(MP)和methyldibenzothiophenes (MDBT)。使用最广泛的甲基菲指数1 ( )与已知的成熟度指标没有相关性,但甲基菲比( )和methyldibenzothiophenes比( )稳步增加与增加成熟度级别和被证明是有效的成熟度参数。然而,实证镜质体反射率估计来自MPR和MDR大大高估了成熟度级别。定量数据表明浓度的热稳定异构体(前面,它和4-MDBT)不断增加成熟度增加而热不稳定的同分异构体(9-MP 1-MP, 1-MDBT)研究成熟范围几乎是不变的。无效的mpi 1是由菲的参与在成熟度参数公式可能由于变量的烷基化程度。脱烷基化作用的甲基菲形成父菲比很早以前就出现了在文献中报道的1.35%。MPR和MDR值的增量与成熟度级别主要是由不同的生成率与热稳定异构体的产生率高于热不稳定的总统,而不是他们之间的异构化。经验公式时应采取谨慎发表在文献基础上常用的成熟度参数直接应用成熟度评估没有普遍适用的相关性可能是可用的。

1。介绍

生物标记被广泛用于热成熟度的评估、有机源输入,和二次变更流程在烃源岩,油,和煤(1- - - - - -5]。烃源岩热成熟度和油是最重要的参数之一,在石油勘探和评价,这是严重依赖于生物标记。然而,大多数参数来源于甾萜类化合物和藿烷只是在低有效热成熟度阶段(6),因为同分异构体达到石油代早期阶段的平衡点(7]。水平提高的同时,其浓度下降明显成熟度(8,9]。

芳烃来源于成岩作用和退化过程的各种生物标记前体是丰富的烃源岩中提取油和更稳定的生物标记物在高成熟阶段(10]。甲基异构体的相对丰富,芳香环烷基化程度,数字在各种芳香族和含硫芳烃被广泛用于指示热成熟度尤其是高成熟阶段的样品或样品没有镜质体反射率测量。有许多来自烷基萘的成熟度参数,alkylphenanthrenes, alkyldibenzothiophenes在文献[11- - - - - -19]。甲基菲指数1 ( )提出Radke et al。16)可能是最广泛使用的。线性相关性mpi 1和镜质体反射率已经观察到不同的成熟度级别。镜质组反射率的实证估计( )可以表示为 为 和 为 (14,16,20.]。的价值的1.35%被认为是一个关键时刻从甲基化和重排转向脱甲基作用[20.]。类似的参数包括MPI-2 (= ,(16]),mpi 3 (= ,(17]),和MPR (= ,(20.])也常用于原油和烃源岩成熟度的评估。原则应用甲基菲异构体分布作为一个成熟度指标是基于在不同取代基的位置异构体的热稳定性。的β取代基异构体比的热更稳定α取代基。3 -和前面有一个桥头堡位置(β类型),被认为是比9,1-MP(更稳定α类型),它可以来源于重排1 -和9-MP和/或通过甲基化(从菲16]。芳香硫化合物也被证明是非常重要的在评估原油和烃源岩的成熟度4,17,21]。methyldibenzothiophene (MDBT)同分异构体,4-MDBT熊β取代基,而1-MDBT有α取代基,methyldibenzothiophene比( ,(17)提出了基于同样的原则作为甲基菲指数。

而参数来源于芳香和含硫芳烃成熟度的研究被认为是通用的工具尤其是石油成熟度级别估计或源岩由于镜质体反射率测量困难或缺乏镜质组(22- - - - - -27),其局限性和organofacies干扰造成的限制已经记录(1,17,28,29日]。mpi 1似乎只有工作类型III II和III / I型干酪根的干酪根和遇到的问题(17]。Puttmann et al。29日]显示无效的mpi 1成熟度评估是由异常高藻类体浓度和低丰度的芳香族化合物,而卡西尼号等。28)由于岩性变化异常mpi 1值。然而,当变量干酪根类型占据,mpi 1和测量价值相关性仍然分歧在不同情况下的历史。Boreham et al。30.)建议另一种mpi 1校准镜质体反射率III型干酪根如下: 为 和 为 。钱德拉et al。31日发现mpi 1 vs的回归方程。既不同于Radke et al。16)和Boreham et al。30.)和线性回归III型干酪根被表示为 。执行的校准Norgate et al。32]对布勒煤导致以下方程: 。更多的经验相关性mpi 1和实测镜质体反射率值可能存在在文学。然而,Radke et al。17)认为organofacies妥协mpi 1参数主要发生在低成熟阶段,但将特别有用在过度成熟的原油的成熟度评价和冷凝物。

而常用的成熟度参数的无效可以部分归因于有机输入变量的特性,控制这些参数的反应机制还知之甚少。热稳定的同分异构体之间的异构化和不稳定异构体通常假定;然而,定量数据在生物标记和芳烃很难支持这些假设7,18,33]。的芳烃烷基化和脱烷基化作用是非常复杂的过程,以及是否在alkylphenanthrenes假设烷基化和脱烷基化作用1.35% (16沉积盆地)是有效的在所有没有被彻底调查。在目前的研究中,定量数据已经生成的高度成熟石炭纪样品由III型干酪根在柴达木盆地,中国西北。我们的研究的目的是探讨甲基菲和methyldibenzothiophene同分异构体的热演化行为,进一步理解有效性的成熟度评估中最常用的参数。

2。地质环境

柴达木盆地位于青藏高原北部包括12100公里的一个领域²长850公里,宽150 - 300公里(图1,(34])。这是一个活跃的山间盆地祁连山包围,昆仑山,但是山(35]。柴达木盆地是一个多产的石油和天然气生产,形成复杂的进化历史和其基本石油地质特征研究了大量研究[34,36- - - - - -38]。

柴达木盆地可分为东部和西部地区。盆地的西部经历了强烈的结构变性和变质作用,而在东部构造活动相对较弱。柴达木盆地东部的周围是Zongnan错,三精的错,和Aibei故障,由德抑郁,Oulongbuluke粗劣,Ounan抑郁,Aimunike失败,和Nuomuhong萧条。盆地石炭系地层广泛发展,可分为Chuanshangou, Chengqianggou, Huaitoutala, Keluke, Zabusagaxiu形成(从最大的到最小的)。本研究的样本从Keluke形成,这是柴达木盆地的烃源岩潜力层。Keluke形成了从台相碳酸盐岩marine-terrigenous过渡相的厚度400 - 700。黑暗的下部地层主要由泥岩和页岩零星煤夹层之间的,而上部的地层主要包括砂岩、页岩、石灰岩。四个岩性相可以认出Keluke内形成36]。柴达木盆地石炭系仍处于初期探索阶段,并没有发现到目前为止商业石油和天然气。然而,石油和天然气显示一直在遇到一些井,在周围露头和原油渗漏是常见的。生油基于生物标志物相关建议这些石油节目和渗透是来源于Keluke形成(37- - - - - -39]。小数量的石油和天然气在最近成功测试了钻井CY2 Keluke形成,进一步证明的生烃潜力。

3所示。样品和实验方法

21核心样本收集的5井(ZK1-1, ZK2-1, ZK2-2、ZK5-1 ZK5-2)上在柴达木盆地东部石炭系Keluke形成。研究领域是一个萧条在青藏高原40,41),没有明显的差异研究井之间存在高度。基本地球化学特性得到从Rock-Eval 6装置通过使用标准的热解加热程序(42]。整个随机镜质体反射率测定岩石的Axioplan-Opton显微光度计和Opton 20显微镜系统处理器在546海里的石油。报告的测量值的算术平均值至少25分样本。可推断出的有机物(加工)获得索氏提取使用二氯甲烷和甲醇的混合物(93:7, )为72小时。激活铜被用来消除硫的提取物。约50毫克加工服用的一套内部标准(d₈萘,d₁₀菲1 1-binaphthyl,角鲨烷,d16-adamantane和d₄胆甾烷)加载到极地硅酸镁载体固相萃取(SPE)筒去除沥青质。的deasphaltened软沥青部分被分为烃(HC)和极地分数使用正己烷和二氯甲烷作为洗脱液在nonendcapped C18 SPE墨盒。烃分数进一步分为芳香族和饱和HC分数使用修改后的Bastow方法(43]。

气相色谱分析-质谱法(gc - ms)进行了安捷伦5975 c MSD系统界面的安捷伦7890 a气相色谱仪。饱和烃被注入一个60 m DB-1MS熔融石英毛细管柱( 膜厚度)在20°C,芳香烃类注入一个60 m HP-5MS列( )。氦用作载气与一个常数1毫升/分钟的流量,程序和温度在40°C 5分钟开始,然后提高到325°C的速度3°C /分钟,紧随其后的是一个20分钟的等温阶段。默沙东公司运营在300°C的离子源温度和电子电离与选择离子监测模式70电动汽车使用。峰面积与内标(d₁₀菲)是用于菲的浓度计算、甲基菲,methyldibenzothiophenes。两个标准石油公司样本,一个空白样品,和一个重复样本已经被添加到校准浓度,但是没有响应因子校准已经完成这项研究。

4所示。结果

4.1。大部分组成

结果Rock-Eval热解的样品展示在表1。总有机碳(TOC)值从0.30到6.83 wt %,平均为2.36%,表明富含有机物源岩。然而,大多数有机物由TOC是残余碳(RC),氧化后生成的二氧化碳计算在800°C和建议枯竭的生烃潜力。在300°C(释放的游离烃含量 )的范围在0.02 - 0.61毫克/克岩平均0.12毫克/克摇滚的价值。正交烃内容生成的300 - 600°C加热过程中( )从0.15变化到5.11毫克/克岩石和岩石平均在1.35毫克/克。氢指数( )值是在25 - 84毫克HC / g TOC,指示疲惫的源岩性质。低生产指数( )值的3.9 - -18.5%可能反映生成碳氢化合物的损失在各地层的高程,也证明了这一点加工产量低0.07 - -0.82毫克/克。

Rock-Eval ,温度在最大产量,范围从455到481°C,指示一个高度成熟阶段的石油和天然气的一代。镜质体反射率值12测量样品的不同从0.74至1.37%,这是相关的值的方程 相关系数为0.93(图2(一个))。计算值 (44)测量的高出0.2%;因此,9个样品没有镜质体反射率测量计算基于我们自己的相关性。

嗨,交叉阴谋说明我们的大多数研究样本类型III干酪根(图2 (b)),这是符合岩相学分析相邻样本由其他研究[45,46]。

4.2。分子组成

总离子色谱图(抽搐)的饱和烃馏分是主导n烷烃与未成年人数量的分支和类异戊二烯烷烃但几乎没有生物标记(数据未显示)。抽搐的芳族烃馏分主要由烷基萘和小数量的alkyldibenzothiophenes alkylphenanthrenes tetra-aromatic化合物但缺乏mono -和三芳类固醇(图3)。芳烃的分布随成熟度级别。在相对较低的成熟度样品由样本114 ZK5-1,二环芳烃类化合物的相对含量,包括C0-5烷基萘和C0-2 alkylbiphenyls总量化芳香族化合物占66.3%,三环化合物包括C0-3 alkylphenanthrenes和C0-1 alkylfluorenes占18.3%,四环的芳烃包括芘、荧蒽、屈,及其为12.6%,甲基化同系物和五环的芳香族化合物包括benzofluoranthenes和苯并芘为2.8%。镜质体反射率提高到0.98%和1.22%,双环芳族烃化合物的相对丰度降低到63.8%和54.9%,分别在三环化合物的百分比增长25.3%和29.4%,分别。四环的芳香族化合物不会改变太多的9.1%和13.3%,和五环的芳香族化合物分别为1.8%和2.4%,分别。

部分选择离子色谱图的质量 (192和198)显示甲基菲的分布和methyldibenzothiophene同分异构体在图4。在0.79%,前面还有9-MP也有类似的丰富。3 -和前面的相对丰度与成熟度增加而9 -并相应地1-MP减少(图4(一))。从83年3 -的浓度和前面还有提高μg / g加工(ppm)和131 ppm到2481和3337 ppm值从0.74增加到1.37%,而9 -和1-MP从133和69 ppm到1407和1012 ppm,分别。与此同时,菲浓度的增加,从736年到5608 ppm在同一成熟度间隔(图5)。研究样本的mpi 1变化从0.34到1.34,没有线性与埋深的关系(图6(一));然而,mpi 3与镜质体反射率的方程 和相关系数为0.58(图7)。甲基菲比(MPR)也会增加从1.6到5.8,增加值。

质量色谱图的 198(图4 (b))显示了对1-MDBT 4-MDBT的增量增加成熟度级别。4-MDBT的浓度增加时从18岁到628 ppm值从0.74提高到1.37%,而改变1-MDBT来自ppm(图4 - 248)。MDR值增加从5到48相应增加值。耐多药和埋藏深度之间的线性关系可以建立 相关系数为0.66(图6 (b))。

5。讨论

5.1。机制控制甲基菲和Methyldibenzothiophene异构体分布的变化

mpi 1值不改变系统的研究样本 , ,和/或深度,不能作为成熟代理(图6(一))。人们普遍认为,alkylphenanthrenes烃源岩和原油来自类固醇和常用药用(47,48)和有关松香和海松酸松木树脂(49,50]。前面还有1 -和主要来源于III型干酪根,9-MP主要在I型和II型干酪根51,52]。随着热成熟度增加,9 -和1-MP将转化为3 -和前面16]。菲在mpi 1改编,MPI-2比率来弥补不同organofacies的影响(14]。目前的研究样本下形成海洋大陆过渡相沉积体系和由三世干酪根类型。而有机输入的微妙的变化是不可避免的,一个非常好的相关性甲基菲异构体比例(mpi 3和MPR)和埋藏深度/符合管理成熟度3 -热稳定性差,前面和9 - 1-MP。因此,菲的参与使得成熟度相关(mpi 1无效53]。

成熟度影响烷基化的芳香分子。Garrigues et al。(1990)发现合理的变化对议员和DMP样本加热时270 - 500°C,和烷基化菲化合物减少高温超过450°C。Chakhmakhchev et al。(1997)发现的相对浓度甲基-二甲基,成熟度和trimethyl-dibenzothiophenes敏感。尽管发生烷基化芳香族化合物的原因仍不清楚,Radke [16建议alkylphenanthrenes发生的脱甲基1.35%,导致MPI的减少值更高的成熟度级别,而Boreham [30.]建议mpi 1逆转由于脱甲基的价值的1.7%。Radke et al。16)把菲成熟度参数计算减少不同相的影响,而Kvalheim et al。54)认为菲主要充当了比例因子减少甲基菲同分异构体的相对丰度。然而,由于不同的沉积环境和有机质类型,烷基化过程可能是变量在不同情况下的历史。定量数据说明前面还有3 -的浓度,增加了380年和500年在每0.1 ppm增量间隔从0.74到1.37%,而9 -增量和1-MP只有200和150 ppm。与此同时,菲是773 ppm的增长在同一成熟度变化步骤(图5)。菲浓度的增加补偿之间的区别β类型和α类型的取代基甲基菲,导致无效的mpi 1代理。更快的增加菲浓度比所有甲基菲同分异构体表明脱甲基发生早得多1.35%或1.7%。虽然菲可能有一些特定的前兆,部分脱甲基甲基菲至少不能排除本研究的0.74%。菲烷基化的程度和alkylphenanthrene脱烷基化作用可能会有所不同从不同类型的干酪根或不同的沉积体系;1.35%或1.7%可能适合某些干酪根在某些地质设置,但不可能是普遍适用的。

甲基菲异构化是一个立体strain-driven重排的变换α型取代基到β类型取代基(16,20.]。早期的观察Radke [20.)显示,3 -浓度的增加和前面都伴随着平行减少大量的9 - l-MP,暗示一个异构化过程。在我们的研究样本中,有机输入是相似的和分布的甲基菲同分异构体是严格控制的热稳定性。然而,随着两者的浓度β类型和α类型取代甲基菲成熟度以不同的速率增加而增加,从热不稳定的异构体异构化转向更稳定的同分异构体,很难确认。

同样,4 -的浓度和1-MDBT研究样本增加从18岁和4 ppm到628 24 ppm,和4-MDBT增速远快于1-MDBT(数字8(一个)和8 (b)),特别是在高成熟度级别。4-MDBT展览的浓度没有线性相关性越来越成熟。当< 1.1%,4-MDBT浓度的增加速度约60 ppm / 0.1% ,而当> 1.1%,4-MDBT增加160 / 0.1% 。然而,1-MDBT广泛成熟的浓度的变化范围是无关紧要的。我们的定量数据显示,尽管4 -和1-MDBT增加浓度随着成熟度级别,1-MDBT的增量是慢得多。1 -和4-MDBT之间的异构化和甲基化或脱甲基作用可能发生在同一时间,但这些反应可以根据我们的研究证实。Dzou [33)建议不稳定异构体的毁灭而不是根据他们的实验结果同分异构体的互变现象。数据优先生成率不同alkylphenanthrene alkyldibenzothiophene物种同分异构体之间的异构化和稳定性不同,加上的脱甲基甲基菲在石油峰值和冷凝生成成熟阶段,导致变量异构体分布模式。

5.2。镜质体反射率估计

镜质体反射率计算可以通过许多成熟度参数,这是特别有用的源岩没有镜质体反射率测量或油。耐多药和MPR都申请了镜质体反射率的计算。因为不同的有机输入可能会干扰MDR变异成熟期间,Radke et al。17)提出了不同的方程不同的干酪根类型。回归I和II型干酪根被表示为 ,方程和III型干酪根 。作为我们的研究样本类型III干酪根,方程值在0.87 - -4.03%的范围,这显示了一个线性与埋深的关系。计算出的镜质体反射率MPR可以通过公式 MPR (55),计算研究样本中的值是1.17 - -1.67%。图9显示了深度的测量镜质体反射率和那些来自耐多药和MPR估计。

尽管MPR的镜质体反射率值计算是1.3到1.4倍比测量的MDR派生之间的区别和测量异常高,成熟度增加而增大的差距值。尽管MDR的镜质体反射率计算线性回归与埋藏深度 ,只能描述成熟的倾向和价值不能被视为镜质体反射率相等在我们的样本。我们的数据进一步强调甲基菲和methyldibenzothiophene同分异构体的热稳定性控制它们的相对丰度在热演化,但是比率值在不同的源岩系统截然不同的反应。除了干酪根类型、沉积相、氧化还原条件、沉积岩石矿物学、甚至是烃源岩的年龄可能施加一些影响甲基菲和methyldibenzothiophene异构体分布模式。镜质组反射率的计算主要适用于校准源岩和油来源于这些烃源岩。而甲基菲和methyldibenzothiophene同分异构体比例值成熟度有关,不同的岩性、沉积环境、和有机输入应该考虑。机械地使用这些经验公式可以推导出误导成熟度评估,并应采取谨慎等应用程序。

6。结论

在柴达木盆地石炭系Keluke形成,中国西北,成立海洋大陆过渡相,由三世干酪根类型。Rock-Eval的烃源岩是高度成熟455 - 481°C和镜质体反射率值( )值的0.74 - -1.37%。剩下的生烃潜力是相当低就是明证残余碳的主导地位,低氢指数,可推断出的有机物。甲基菲(MP)和methyldibenzothiophene (MDBT)异构体分布显示系统的变异与成熟度级别。它耐热同分异构体的相对丰度,前面,和增加4-MDBT 9-MP对热不稳定的同分异构体,1-MP, 1-MDBT, mpi 3和比率,MPR, MDR是线性相关的已知的成熟度级别。然而,mpi 1值不再和成熟关联由于菲参与成熟度评估公式。更快的浓度的增加菲补偿不同热稳定性的甲基菲同分异构体之间的区别。脱甲基甲基菲形成菲比文献报道的要早1.35%。同时,异构化热不稳定的和稳定的同分异构体之间很难确认为不同的生成率控制异构体比例值在我们的研究样本。镜质体反射率值由经验公式计算出基于耐多药和MPR比率没有成熟度评估的价值。没有普遍的相关性应该期望从异构体比例由复杂的地质和地球化学过程除了热稳定性差异。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

这项工作得到了国家自然科学基金(格兰特数字41573035,41573035,41873049)。PRG研究团队提供了有价值的实验支持这个研究项目。博彭、刘大鹏和嘉王地质力学研究所的cag感激地承认了田野调查。我们要感谢保罗·c·哈克利的深思熟虑的评论和努力改善我们的手稿。

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