文摘

细颗粒在多孔介质的迁移研究对于不同的应用程序,包括来自hydrate-bearing沉积物的天然气生产。微粒的阻塞行为受到罚款particle-pore喉咙大小比例,细粒子浓度、离子浓度的液体,和单/多相流体流动。虽然先前的研究提出了有价值的结果,数据还不足以覆盖广泛的粒子类型和大小和孔喉大小的自然hydrate-bearing沉积物。提出了一种新颖的微模型探讨细particle-pore喉咙大小比例的影响,浓度,离子液体的浓度和单/多相流体在多孔介质堵塞或桥接。结果表明,(1)微粒的浓度要求形成堵塞在毛孔减少和/或桥接好particle-pore喉咙大小比例,减少(2)离子液体的浓度对堵塞的影响行为取决于类型的微粒,和(3)微粒沿着去离子水,喜欢积累(DW)有限公司2接口和迁移,从而容易导致毛孔堵塞。因此,多相流体在天然气生产从hydrate-bearing沉积物堵塞在毛孔喉咙,也很容易发生DW-CO的相对渗透率2在多孔介质的减少。因此,多孔介质的相对磁导率应该评估考虑的阻塞行为罚款。

1。介绍

细粒子的迁移在多孔介质研究了采油等不同的应用程序(1,2),毛孔堵塞的罚款(3- - - - - -5),在油藏出砂6),在沉积物压裂页岩油气的生产(7),从hydrate-bearing沉积物和天然气生产8,9]。细粒子的迁移研究在实验室实验中使用二维(2 d)微流体孔隙模型在微尺度(10,11)和三维(3 d)多孔沉积物模型在宏观尺度(12- - - - - -16),以更好地了解细粒子的迁移行为及其对桥梁的影响和/或堵塞在多孔介质8- - - - - -11,17- - - - - -23]。先前的研究已经确定了四种不同的机制受到两个关键尺寸比率:细粒直径比孔喉宽( )和细粒直径比主机粒子直径( )(图1,(14])。他们是管道和交互( 或 ),多粒子阻塞或桥接( 或 ),和阻塞/不入侵( 或 )(图1)。同时,先前的研究已经报道,更容易发生堵塞微粒的浓度更高(10,24,25)和较低的流量,因为更高的流量可以防止微粒形成桥接或/和堵塞由于压力分布或流中断逆转(2,12]。


图1
主要罚款迁移机制和堵塞毛孔的喉咙,分类基于临界尺寸比率( ),在哪里 主机粒径, 细粒的直径, 孔喉的宽度(8]。

除了微粒的影响大小相对于孔喉大小等参数浓度,流量,孔隙流体化学影响,好移民/阻塞行为(8,26]。微粒表面电荷密度和特定的表面区域不平衡。电气表面电荷分布和细粒形状导致三个电气相互作用如静电库仑力,Sogami-Ise模型和范德华吸引力和双层斥力所描述的Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek DLVO理论,影响微粒的聚合。因此,离子液体的浓度影响粒子的相互作用,导致聚合由于上述三个电子相互作用,与细粒度的比率和孔喉大小(8]。

多相流体被定义为同步流的不同阶段(即两个或两个以上的液体。、气体或液体)。以前的研究已经表明多相流体流动有更多影响细粒子沿油界面积累导致罚款阻塞/桥接在多孔介质2,8,9,26,27]。因此,对于一个给定的细粒度比孔喉大小,细阻塞/桥接在多孔介质多相流体流动需要较少的细浓度比单相流(8,26]。

在自然条件下,多相流发生在从天然气水合物甲烷萃取。同时,孔隙水淡化发生在天然气水合物分解释放造成淡水来自水合物。多相流体流动和孔隙水淡化影响微粒迁移和阻塞行为与细颗粒和孔隙的大小比例的喉咙。有有限的实验研究细粒迁移和堵塞在从水合物中提取甲烷(8]。(8)实验之间的孔喉大小20μ米和100μm。

本研究的目标是(1)调查好迁移的影响和潜在的阻塞行为微粒在范围广泛的天然气水合物分离孔喉大小使用2 d微模型系统和(2)提出“堵塞图”被用来理解自然hydrate-bearing沉积物堵塞潜在的天然气生产期间矿物学和粒度分布等基本信息。广泛的罚款大小20之间μ米和200μm和粒子浓度在0.1%和20%之间被用于这项研究。

2。实验研究

2.1。材料

六个微粒在天然气hydrate-bearing沉积物广泛普遍选择在这项研究中,即二氧化硅、淤泥、云母、碳酸钙(主要是方解石,CaCO3)、硅藻、高岭土(主要是高岭石)和膨润土(主要是蒙脱石)28- - - - - -30.]。表1列出了每个微粒的平均粒径。摘要微粒的浓度计算的权重微粒和流体(重量/体重百分比( )),范围在0.1%和20%之间(即。,0.1%, 0.2%, 0.5%, 1%, 2%, 5%, 10%, 13%, 15%, 17%, and 20%). Deionized water (DW) and 2M sodium chloride (NaCl) solution were used as pore fluid to study the effects of ionic concentration on fine migration and clogging.

表1
平均粒径的罚款用于这项研究。
2.2。微模型

本研究中使用的微模型组合使用高分子材料聚二甲硅氧烷(PDMS, (4])。均匀的微模型是二维孔隙网络模式如图2连着一个PDMS-coated玻璃幻灯片。微模型的措施 。圆形固体直径( )代表了主机在沉积物粒度。孔喉宽度, ,有一个广泛的20、40、60,100年,150年,180年和200年μ米,由孔喉大小自然沉积物。孔的高度是100μ米,不影响流体流动和粒子迁移。

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图2
实验装置(8,26]。
2.3。实验装置

图2显示了一个实验装置的示意图。水平微模型放置在一个奥林巴斯显微镜IX51-LWD 4 x / 0.1。微模型的进口和出口端口连接到一个Teledyne ISCO泵、注射泵(ne - 1010;kat科学),分别。注射泵(ne - 1010;kat科学)注入DW和罚款到微模型。然后,注射泵(ne - 1010;kat科学)从微模型控制DW的自吸,Teledyne ISCO泵注入有限公司2天然气(99.99%,Airgas)到微模型。系统维护 压力调节器和压力泵在室温下( )。一个过滤器被微模型和压力调节器,以防止细迁移到压力调节器。显微镜监测微模型在测试的通道,和摄像机捕获图像和视频(图2)。

2.4。实验的程序

后彻底清洗的实验系统,包括微模型通道、套管、及其组件使用绝对乙醇(ACS试剂级;Mallinckrodt Baker), DW注入冲洗系统。然后,一个实验装置是在室温下干燥( )72年人力资源聚集(图2)。微模型的饱和是DW含有微粒在不同浓度(0.1%,0.5%,1%,2%,5%,10%,13%,15%,18%,和20%按重量)使用注射泵。然后,增加了压力 使用压力调节器和ISCO泵。压力( )和温度( )在所有的测试期间保持不变。注射泵撤退了DW的微粒微模型以恒定流量的50μl / min。显微镜和摄像头监控迁移和DW流过微模型,为进一步分析和图像保存。

2.4.1。单相流

200的微模型μ米孔喉宽首次使用。优良的浓度逐渐增加直到堵塞微模型中观察到。阻塞状态,好的浓度是贴上关键好的浓度对于一个给定的孔喉大小。接下来,微模型与一个较小的孔喉大小(例如,180μ米)用于给定浓度,浓度,另一个关键是确定在给定的孔喉大小。进行了一系列的实验来确定临界细浓度在给定的孔喉大小。

2.4.2。多相流体流动

微模型是饱和与DW混合微粒。孔喉大小和浓度的组合被选中,这样微模型没有堵塞的毛孔喉咙经过100年的注入孔隙体积的DW包含罚款。有限公司2然后注入微模型而使用注射泵DW-fine粒子被撤回。压力( )和温度( )在实验期间保持不变。实验重复了孔喉大小和浓度的不同组合,在单相流阻塞并非诱导。

3所示。结果与讨论

3.1。粒子和粒子浓度的影响在堵塞孔喉比单相流中的行为
3.1.1。粒子浓度

图3显示一些快照与高岭石DW注入到微模型在不同粒子浓度从0.1%降至1%。流量(50μl / min)和孔喉大小(150μ所有实验m)保持不变。结果表明,高岭土颗粒堵塞发生在0.5%和1%浓度在给定的实验条件。这意味着0.5%的高岭石是最低浓度导致堵塞毛孔的喉咙,可称为临界堵塞浓度在这项研究中。注意,临界堵塞浓度被定义为细粒质量比液体质量,引起堵塞。例如,0.5%高岭石是临界堵塞浓度在给定的条件(例如,流量是50μl / min,孔喉大小是150μ米,和流体类型DW)。一般来说,临界堵塞浓度减少随着particle-pore喉咙大小比例增加(图4),这与先前的研究一致(8,10,25,26]。

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图3
粒子浓度影响孔隙堵塞行为与硅藻在DW喉咙流。
3.1.2。粒子孔喉大小比例

图5显示了三个图片与高岭石DW注射到微模型与不同孔喉大小从40到100年μ流量(50 m。μl / min)和高岭石浓度(0.5%)为所有实验常数。桥接和堵塞在微流体孔隙模型在给定的孔喉大小的60μ米和100μ米(流 ,高岭石 )。然而,堵塞发生在孔喉大小为40μ在同一流量和高岭石浓度。这意味着很容易堵塞孔喉大小发生减少。

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图4
离子液体浓度的影响(DW或2 m-brine)在孔隙喉咙堵塞的行为。
3.2。离子浓度对堵塞的影响行为的罚款在单相流

图6给出了一些图像孔隙fluid-specific堵塞硅藻的倾向和行为,CaCO3DW和2 m-brine之间,高岭石。阻塞行为取决于注入流体的类型(即。DW或2 m-brine)由于离子液体的浓度。例如,高岭石颗粒2 m-brine(高岭石含量0.2%)均匀分散在60μ米孔喉微模型,没有堵塞观察图6 (f)。相比之下,与相同的几何和高岭石浓度、高岭石颗粒在DW本地集中在一些孔隙喉咙堵塞(图中红圈6 (c))。这个结果提供了明确的证据表明,高岭土颗粒更容易堵塞在DW比在2 m盐水。然而,对于硅藻和CaCO3粒子,结果显示它们的类似堵塞倾向在DW和2 m-brine(数字6(一),6 (b),6 (c),6 (d))。的堵塞毛孔DW和2 m-brine之间是不同的;然而,颗粒堵塞在DW和2 m-brine(即在同一条件。、粒子大小、孔隙大小和浓度)。


图5
对堵塞孔喉大小影响行为与高岭石在DW流。

图4显示所有类型的临界浓度堵塞微粒(即。石英粉砂,云母(CaCO)3、硅藻、高岭土和膨润土)DW和2 m-brine之间。详细讨论的结果。

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图6
离子的浓度的影响流体在孔隙喉咙堵塞的行为。(a)与硅藻DW, (b)与CaCO DW3,(c)与高岭石DW, (d) 2 m-brine硅藻、(e) - 2 m-brine CaCO3,(f) 2 m-brine高岭石。
3.2.1之上。高岭石

在细粒孔喉比从0.04到0.2在前面研究[8),更大范围的大小比例是调查研究从0.02到0.2。因此,新数据的大小比率从0.02到0.04添加到“堵塞地图”包括只有数据从0.04到0.2(图4)。相比之下,高岭石的临界堵塞浓度2 m-brine高于在去离子水细孔喉比小于0.04。结果表明高岭石DW的形式聚合更容易比2 m-brine,这可以解释为扁平状的粒子间的库仑力引起紧凑,面对面的聚合2 m-brine高岭石颗粒。然而,高岭石板状粒子形成粗大,在DW edge-to-face聚合,这导致高岭石组成一个桥或堵塞毛孔的喉咙。

然而,高岭石的临界堵塞浓度相似2 m-brines DW当细孔喉大小比例高于0.04,之前的研究中显示了相同的趋势(8]。细孔喉尺寸越大,意味着一个更大的细粒度。因此,这意味着大粒径控制在毛孔堵塞。

3.2.2。石英粉砂

当细particle-pore喉咙的大小比率从0.105到0.525在前面研究[8),更大范围的大小比例是在这项研究中从0.0525到0.525的调查。实验结果在大小比例的范围从0.0525到0.105添加到“堵塞地图”与临界粒子浓度。图4提出了硅粉土的临界堵塞浓度在DW高于2米盐水在所有范围的大小比例,显示趋势报告(8]。石英粉砂形式2 m-brine比DW更容易聚合。硅淤泥表面负电荷分布,导致硅粒子聚集在淡水中。然而,正离子在2 m-brine减少颗粒间的斥力,容易堵塞的影响硅粉土在2比DW m-brines。净有吸引力的互动2 m-brines Sogami-Ise模型所描述的是(31日]。这意味着硅泥沙减少的潜力形成桥梁和块孔喉的淡水在天然气生产hydrate-bearing沉积物。

3.2.3。膨润土

细粒的大小比率从0.02到0.1孔喉是在前面研究[8),和广泛的大小比摘要报道从0.01到0.1。注意,大小比例的范围从0.01到0.02添加到图4。实验结果在大小比例的范围从0.01到0.02添加到“堵塞地图”与膨润土颗粒的临界粒子浓度。图4表明,膨润土在DW的临界堵塞浓度远高于2 m-brine在所有范围的大小比例,这显示了相同的趋势报告(8]。膨润土更容易聚集在2比DW m-brine,这可以解释为双层厚度膨润土颗粒自膨润土颗粒具有较高的表面电荷浓度和相对较厚的双层包围的淡水32),这是解释为范德华吸引力和双层斥力所描述的DLVO理论。然而,双层厚度在水中随离子浓度的增加而减小,导致膨润土颗粒形成桥梁和块孔隙的喉咙。这意味着膨润土颗粒减少潜力形成桥梁和块的孔喉的淡水在天然气生产hydrate-bearing沉积物。

3.2.4。云母、CaCO3,硅藻

云母、CaCO3,硅藻显示相同的临界粒子浓度DW和2之间m-brine在每个微粒的大小比孔喉。云母、CaCO3,硅藻有相对大的粒度(表1),控制粒子间的相互作用而非电场力。因此,堵塞的相对较大的粒子如云母、CaCO3,硅藻是由粒子的形状。结果提供了明确的证据表明,淡水在水合物分离并不影响聚合的云母,CaCO3,硅藻粒子。

3.3。多相流体流动对细迁移和堵塞的影响行为

DW扩散微模型后,有限公司2天然气是天然气生产过程中模拟多相流体流动注射从hydrate-bearing沉积物。天然气水合物分解释放淡水减少离子浓度的液体在气体生产。因此,只有DW用于多相流体流动。图7给出了一些图片在单相流和多相流体流动之间。当DW高岭石在给定的浓度从0.2%到1%是注入微模型( ),没有观察到数据堵塞7(一),7(b)7(c),有限公司2气体注入微模型相同的几何和高岭石集中探讨多相流体流动的影响迁移和堵塞高岭石颗粒(数据的行为7(d),7(e)7(f))。作为公司2气体注入微模型,它取代了DW已经填充孔隙空间。有限公司2gas-DW接口的微模型积累高岭石颗粒的黑暗前缘微模型,和高岭石颗粒迁移前的有限公司2气体。因此,毛孔堵塞发生在喉咙,有限公司2气体注射。这个结果意味着高岭石颗粒更容易堵塞在多相流体流动比单相流。


图7
多相流体流动的影响在孔隙喉阻塞行为与高岭石DW或2 m-brine流:(a) DW高岭石为0.2%,(b) DW高岭石为0.5%,(c)以1%的高岭石DW, DW-CO (d)2有0.2%的高岭石,(e) DW-CO2有0.5%的高岭石,DW-CO (f)2高岭石为1%。

堵塞微粒的多相流体可以在本地增加的压力在毛孔水合物分离由于相对渗透率降低,这可能会推动主机粒子在沉积物和改变孔隙几何形状(9]。虽然在这个研究结果没有显示这样一个主机迁移粒子由于固定主机微模型的粒子,堵塞多相流体流动可能导致骨折中观察到自然沉积物从hydrate-bearing沉积物在天然气生产。本地增加微粒浓度沿界面和堵塞可以解释断裂(在前面的研究9]。

图8显示所有类型的临界浓度堵塞微粒(即。石英粉砂,云母(CaCO)3、硅藻、高岭土和膨润土)DW(单相流)和DW-CO之间2(多相流体流动)。结果表明,(1)临界堵塞DW-CO DW的浓度高于2在所有类型的粒子和细孔隙大小比例的所有范围,和(2)当粒径相对较大(即。,小孔隙喉道大小 ),关键堵塞浓度DW和DW-CO之间相似2因为粒径主要支配粒子间的相互作用。

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图8
多相流体流动的影响在孔隙喉咙堵塞的行为。

4所示。结论

好行为在多孔介质一般由四个区域分类,即管道(没有交互),桥接,聚合(阻塞),和筛分(没有入侵)。这样的分类是影响细particle-pore喉咙大小比例,细粒子浓度、离子液体的浓度和多相流体流动。发布数据显示,堵塞和桥接是观察到一个较低的细粒孔喉大小比例。然而,最近的研究表明,即使在发生堵塞降低细粒孔喉比多相流体流动和离子液体浓度的变化。之前的研究没有出现足够的覆盖范围广泛的测量粒子类型和大小和孔喉大小的自然hydrate-bearing沉积物。介绍了一种新型微模型的结果,开发研究细粒孔喉比的影响,漂亮的浓度、离子浓度的液体,和多相流体在多孔介质堵塞或桥接。

单相流实验,百分比更多精致的粒子浓度和细粒孔喉大小比例比发表在先前的研究。结果表明,微粒的浓度要求形成堵塞在毛孔减少和/或桥接的减少细粒孔喉大小比例。

离子液体的浓度对阻塞行为的影响取决于类型的微粒。DW的高岭石容易堵塞孔喉比2 m-brine,可以解释为扁平状的粒子间的库仑力引起紧凑,面对面的高岭石颗粒2 m-brine。相反,二氧化硅淤泥堵塞孔隙空间的2比DW m-brine更容易,这是由于硅淤泥表面的负电荷分布。2的正离子m-brine减少颗粒间的斥力之间的二氧化硅粒子,导致聚合紧随其后的孔喉堵塞2 m-brines。阻塞为膨润土在2 m-brine比在DW开发容易,可以解释为一个相对厚的双层膨润土颗粒。其他如云母、CaCO3,硅藻具有相同的临界粒子浓度在DW罚款和2 m-brine由于相对较大的颗粒大小,控制粒子间的相互作用而非电场力。

多相流体流动实验表明,微粒沿着DW-CO喜欢积累2接口和迁移,从而很容易导致毛孔堵塞。这个结果意味着多相流体在天然气生产从hydrate-bearing沉积物堵塞在毛孔喉咙,可能很容易形成的相对渗透率DW / CO2在多孔介质的减少。此外,断裂可能发生由于压力增加了毛孔的堵塞。因此,多孔介质的相对磁导率应该评估考虑的阻塞行为罚款。

结果意味着降低盐度与气相的存在引起天然气水合物生产会损害地层渗透率,从而降低效率。预防毛孔堵塞的措施应该为可持续开发的天然气生产在水库的罚款。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

信息披露

取得的结果在此仅作者的责任。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

这项研究之所以成为可能,是因为一个NPRP格兰特# nprp8 - 594 - 2 - 244的卡塔尔国家研究基金(卡塔尔基金会的成员)。同时,这项研究受到了格兰特(2018 - mois31 - 009)基本技术发展项目的极端灾难响应由朝鲜内政和安全(月)和基础科学研究项目通过韩国国家研究基金会(NRF)由教育部(2017 r1d1a3b03031369)。这项研究支持的贸易、工业和能源(MOTIE)通过项目“天然气水合物勘探和生产研究(19 - 1143)”的管理下天然气水合物研究和开发组织(GHDO)的朝鲜和韩国研究所地球科学和矿产资源(KIGAM)。