微胶囊相变材料(PCM)热能存储

文摘

相变材料(潜热)是获得越来越多的关注,成为受欢迎的热能存储领域。微胶囊相变储热物性参数和力学性能提高用于热能存储通过增加传热面积和防止融化材料的泄漏。如今,大量的关于PCM微胶囊的研究已发表阐述能源系统的好处。本文进行了综合性评述PCM微胶囊为热能存储。五个方面讨论了综述:个PCM都分类封装外壳材料、微型胶囊技术,PCM微胶囊的特征和热应用程序。本文旨在帮助各领域的研究人员更好地理解PCM微胶囊和提供重要指导利用这项技术未来的热能存储。

1。介绍

快速发展的科技和经济发展社会诱发全球能源需求迅速增加。最消耗的能源来自化石燃料,它是有限的,开车严重的环境污染和气候变化1]。因此,能源的有效利用成为一个主要问题,这已迫使这一趋势转向可持续和可再生能源资源的利用率(2]。可再生能源,如太阳能,是丰富的,长期使用,可访问,和环保,使其替代化石燃料。然而,许多可再生能源的间歇性显著减少了能量转换效率,成为发展的主要约束相关的发电技术(3]。热能存储(te)是一种很有前途的解决这个问题,因此经历快速发展。te的实现提高整体效率和dispatchability与可再生能源发电的应用程序(4- - - - - -6]。te,利用内部能量存储介质的变化,可分为热化学的,明智的,或潜热存储(7]。相比显热、潜热存储是一种更有效的方法,提供了一个高得多的能量密度较小的温差储存和释放热量8,9]。

相变材料(吸附),也称为潜热存储材料,可以存储/释放大量的能量通过形成和破坏分子键(10- - - - - -12]。传统潜热计算出现松动,逐渐扩散到表面13,14]。此外,相变储热导率有限和遭受融化存储材料的泄漏问题15]。为了克服这些问题,microencapsulated个pcm都已经开发(16- - - - - -18]。PCM微型胶囊是一个过程涂层个人PCM液滴或粒子形成一个连续的电影生产PCM微胶囊(19,20.]。PCM微胶囊包含两个主要部分:PCM为核心和聚合物或无机壳PCM容器。目前,一些评论文章PCM微胶囊是可用的。大部分的评论文章发表之前在PCM微胶囊合成和相关应用程序。最好的作者的知识,以前文献报道没有充分包含PCM微胶囊的特性和应用。这个全面审查试图总结PCM微胶囊的最新发展,提供不同方面的PCM热能存储应用程序的微胶囊。简要介绍在吸附(有机、无机和共晶)和封装外壳材料(有机、无机和有机-无机杂化材料)。和微型胶囊的方法,如物理、化学和物理化学过程。PCM微胶囊的特性如热导率、热稳定性、机械强度和化学性质进行了讨论和分析。最后,PCM微胶囊的实际应用为热能存储和其他工业过程被报道。

2。相变材料(吸附)

个pcm都有很高的熔化热,可以存储/释放大量的能量/凝固融化过程中(21,22]。个pcm都被视为与范围广泛的应用程序存储介质包括食品的冷却、航天器热系统、纺织、建筑、太阳能系统和余热回收系统(23,24]。例如,个pcm都可以通过减少波动减少电力消耗空气温度和冷却负荷转移到非高峰时期的建筑。个pcm都可以划分为子类基于固液,固相固相、气相,气相阶段转换,反之亦然(25]。TES系统相相变和液气相变是不切实际的,因为大量的高压系统[26]。例如,水蒸气系统不是商业上可行的大规模测试工程师。在固相固相吸附的情况下,他们的热相变是远低于固液吸附(27]。因此,固液吸附TES系统是理想的候选人。固液吸附有良好的相平衡,高密度、小体积的变化,和低蒸气压相变温度在操作期间。此外,固液吸附还表现出很少或没有低温冷却冻结期间,融化/冻结在相同温度和相隔离,和足够的结晶速率。有许多因素影响的有效性和应用固液吸附:热容、热导率、潜热、相变温度,等等。

个pcm都拥有长期的化学稳定性,没有火灾隐患,无毒,无腐蚀性的,不接受退化后长期的热循环,是防爆的化合物,与其他材料的兼容性和良好的化学性质的能力完成可逆冻结/融化周期(28]。它们可以分为三类,如图1:有机吸附、无机吸附和共晶吸附(29日,30.]。有机个pcm都进一步描述为石蜡和nonparaffin材料(脂肪酸、醇、乙二醇)[31日,32]。石蜡、石油精炼厂的副产品之一,由碳和氢原子与C)的一般公式_nH_{2n+ 2},在那里是碳(C)原子的数量(如果 ,材料是气体;如果 ,的材料是液体;如果 ,材料是固体)[33]。脂肪酸与长烃链的羧酸碳和氢原子CH的一般公式₃(CH₂)_2n羧基( )(34]。有机个pcm都是丰富的和商用以合理的成本。然而,利用个pcm都以传统的方式存在一些局限性,如液体泄漏在融化状态和低导热系数(35,36]。无机吸附含盐水合物、化合物和金属。盐水合物可以被认为是合金的无机盐和水形成了一个典型的晶体的一般公式(组件和盐吗是分子数量)。他们遭受的几个问题(比如倾向于过冷,隔离,不融化的生活会,高容量的变化,腐蚀,和相分离重复相变循环),限制他们的应用程序在测试设备(37- - - - - -39]。无机化合物通常被认为是不适合应用于测试工程师,因为他们自己的能力相对较小的潜热和有害环境和人类健康40,41]。金属、有前景的无机吸附,降低盐的一些问题,但它们只适合于高温应用程序(4370 K) [42- - - - - -44]。共晶个pcm都可以被定义为一个最低组合两个或更多组件,融化的冻结和融化的生活会形成的混合组件的晶体结晶过程中(11,28]。共晶个pcm都可以调节混合inorganic-inorganic, organic-organic或结合这两个pcm都在特定的应用程序所需的比率。他们还具有较高的热导率和密度没有种族隔离和过冷,而他们的比热容和潜热比石蜡/盐水合物[低得多45,46]。

另一方面,吸附也可以分类根据其相变温度:低温吸附(熔点< 220°C),过渡温度吸附(220°C熔点≤420°C)和高温相变储(熔点> 420°C) (47]。一般来说,低温吸附石蜡、脂肪酸、高分子材料、糖醇,多元醇等48]。大多数有机化合物的熔点低于80°C;因此,有机吸附都属于低温吸附。然而,大多数的inorganic-inorganic共晶吸附都属于过渡温度吸附。高温相变储,包括硝酸盐、金属碳酸盐、硫酸盐,氟化物,氯化物,等等,可以广泛应用于高温测试工程师要求温度> 500°C (49]。

3所示。封装外壳材料

有效地减少在固液吸附石蜡相变的泄漏,避免个pcm都与周围的环境的反应,微型胶囊的吸附在最近几年得到了广泛的应用。微型胶囊技术也能提供高的热循环稳定、相对恒定体积,大的传热面积PCM-based蓄热器(50]。外壳材料形态起着重要的作用,机械性能,热性能的微胶囊生产51),可以根据化学性质分为三类有机、无机和有机-无机杂化材料(22),如图2。

3.1。有机贝壳

有机壳材料一般包括天然和合成高分子材料,具有良好的密封性能,结构灵活性好,耐体积变化与重复阶段转换的吸附(52]。常用的有机壳材料包括三聚氰胺甲醛树脂(MF) [53- - - - - -56),脲醛(UF)树脂(57- - - - - -59),和丙烯酸树脂60- - - - - -65年]。MF树脂具有低成本的优势,良好的化学兼容性,和热稳定性54]。Mohaddes等人成功应用MF的外壳材料封装n二十烷和应用这种微胶囊纺织品(66年]。DSC结果表明,融化和结晶潜热加热的MF-based微胶囊是166.6 J / g和162.4 J / g,分别。面料掺杂这种类型的微胶囊具有较低的热延迟效率和更高的体温调节能力。

群丙烯酸树脂中,甲基丙烯酸酯的共聚物具有无毒性,容易制备,热稳定性好,耐化学(52]。Alkan等人报道n二十烷microencapsulated与有机玻璃(PMMA)壳有很好的热稳定性67年]。这是一个三步退化过程热重分析(TGA)测试,和相变温度5000 -周期DSC测试后基本上保持不变。聚(甲基丙烯酸甲酯-马等人使用有限公司二乙烯基苯)(P (MMA -有限公司dvb)共聚物作为外壳材料成功地封装了二进制的核心材料,也就是说,硬脂酸丁酯和石蜡(68年]。准备的微胶囊表面表现出紧凑的和常规球形相对均匀大小的5 - 10μm。此外,这种微胶囊相变温度可以调节控制对石蜡的硬脂酸丁酯的比例。王等人准备癸acid@UF微胶囊通过添加各种石墨烯氧化物(去)调查内容进行微胶囊的热性质的影响(57]。发现微胶囊的0.6%去最高的焓109.60 J / g和封装的比率为60.7%。通过添加更多的热导率也大大提高。此外,微胶囊去表现出光滑的表面比那些没有去。

3.2。无机贝壳

由于可燃性,导热系数低、机械性能的聚合物壳层材料(69年),与有机微胶囊壳的应用程序限制在某些情况下。相反,无机材料已经逐步采用作为近年来制备微胶囊的外壳材料。与有机材料相比,无机壳一般有较高的硬度,较高的机械强度,更好的导热系数(52]。硅(SiO₂)[70年- - - - - -72年),氧化锌(氧化锌)[73年,74年),二氧化钛(TiO₂)[75年- - - - - -77年)、碳酸钙(CaCO₃)[78年- - - - - -80年通常利用无机壳材料。

高导热性的优势,耐火性,容易制备铅硅是最常用的外壳材料。硅通常是用来microencapsulate有机石蜡78年,81年),无机水合盐(71年,82年- - - - - -84年),和脂肪酸(85年,86年]。梁等人硅作为外壳材料和使用n正十八烷为核心材料准备nanocapsules通过界面水解和缩聚tetraethoxysilane (teo) miniemulsion [87年]。这种nanocapsules的导热系数测量高于0.4 Wm⁻¹K⁻¹。熔化焓和封装比率达到109.5 J / g和51.5%,分别。热周期,500年之后的焓nanocapsules仍然几乎不变,观察无渗漏。

合成的硅壳通常需要tetraethoxysilane (teo)作为硅前体。然而,的水解和缩聚teo可能导致硅壳不够紧凑,机械强度较弱88年]。与硅壳相比,CaCO₃贝壳表现出更高的刚度和更好的密实度。玉等人利用CaCO₃外壳封装n通过自组装方法正十八烷(88年]。所得微胶囊球形显示统一的直径约5μm和有良好的导热性,热稳定性,anti-osmosis属性和耐久性。

晶体金属氧化物,如氧化锌和TiO₂具有多功能性质,包括催化、光化学和抗菌特性。他们通常用作微胶囊壳材料获得PCM与一些有趣的特性。李等人采用氧化锌作为外壳材料n二十烷为核心材料合成多功能微胶囊与潜热存储、光催化和抗菌特性(73年]。微胶囊的热性能取决于的比率n二十烷锌(CH₃首席运营官)₂₂H₂o .刘研究et al ., TiO₂贝壳是用来封装n二十烷通过界面缩聚紧随其后浸渍的氧化锌89年]。获得的微胶囊具有蓄热器及光催化能力。熔化温度和相应的潜热分别为41.76°C和188.27 J / g,分别。

3.3。有机-无机杂化壳

为了克服缺点,结合有机和无机材料的优点,研究人员已经转向利用有机-无机杂化壳microencapsulate吸附。在有机-无机杂化壳,无机材料可以提高机械刚度,热稳定性和热导率,而有机材料提供了结构的灵活性(52]。贝壳形成的聚合物,如PMMA和及掺杂SiO₂或TiO₂被广泛用于封装吸附(90年- - - - - -93年]。

王等人合成n正十八烷微胶囊与PMMA-silica混合壳通过固化皮克林乳液聚合(94年]。生成的微胶囊具有良好的形态和粒子大小从5不等μm - 15μm。MMA的重量比的时候出现n正十八烷是1:1、准备的微胶囊封装效率最高的62.55%展出。赵等人成功地准备双官能团的微胶囊通过使用n正十八烷为核心和TiO PMMA掺杂₂随着混合壳(95年]。发现增加TiO₂可以提高微胶囊的热导率但导致低焓和封装效率。最初的降解温度微胶囊TiO的6%₂达到了228.4°C,这表明,微胶囊具有良好的热稳定性。多功能微胶囊组成的n正十八烷的核和聚(三聚氰胺甲醛)/碳化硅及/ SiC)通过原位聚合的方法合成了混合壳王et al。91年]。regular-spherical显示的微胶囊形态。对比没有SiC微胶囊,传热率的微胶囊7%碳化硅有显著提高,和热导率提高了60.34%。

4所示。微型胶囊的吸附

微型胶囊是一种成膜材料的利用率外套固体或液体,形成1 - 1000μ米粒子,称为微胶囊。微型胶囊的方法可以分为三个类别根据合成机制:物理方法、化学方法、物理化学方法(15]。这些方法的详细分类列在图3。

4.1。物理方法

在物理方法,微胶囊壳的形成只涉及物理过程,如干燥、脱水和附着力。常用的物理方法封装个pcm都是喷雾干燥和溶剂蒸发。喷雾干燥的过程包括(1)准备油水乳液含有潜热和外壳材料,(2)喷雾干燥室中的油水乳液通过使用一个雾化器,(3)通过干燥气流干燥喷滴在一个合适的温度,和(4)分离固体颗粒的气旋和过滤器(15]。Borreguero等人合成与石蜡微胶囊Rubitherm®RT27核心和聚乙烯EVA壳有无纳米碳纤维(cnf)通过喷雾干燥96年]。的cnf,微胶囊的机械强度和热导率增强,蓄热能力是维护。DSC测试还表明,微胶囊后仍具有良好的热稳定性3000 -热充电/放电循环。Hawlader等人利用喷雾干燥方法microencapsulate石蜡与明胶和阿拉伯胶(19]。获得的微胶囊具有球形和统一大小。微胶囊的热储存和释放能力准备core-to-shell比率的2:1达到216.44 J / g和221.217 J / g,分别。

溶剂蒸发法的基本步骤如下:(1)制备聚合物溶液溶解壳材料挥发性溶剂;(2)个pcm都添加到解决方案,形成O / W乳状液;(3)形成液滴的蒸发溶剂壳;(4)获得微胶囊通过过滤和干燥。林等人使用溶剂蒸发方法封装肉豆蔻酸(MA)和乙基纤维素(EC) (97年]。融化和凝固的温度分别为53.32°C和44.44°C,融化和凝固的焓变122.61 J / g和104.24 J / g,分别。王等人利用溶剂蒸发合成微胶囊采用磷酸钠氯化亚锡(DSP)为核心和聚(甲基丙烯酸甲酯)(PMMA)作为壳(98年]。最优参数通过系统性的分析找到准备高性能微胶囊如下:80°C - 90°C的合成温度,240分钟的反应时间、搅拌速率和900 rpm,在微型胶囊的过程。准备的微胶囊的储能能力142.9 J / g的吸热峰温度51.5°C。

4.2。化学方法

化学微型胶囊方法利用聚合或冷凝过程中单体,低聚物或预聚物为原料形成贝壳的油水界面。化学方法主要包括原位聚合、界面聚合、悬浮聚合和乳液聚合。这四种聚合方法之间的区别在图所示4。

原位聚合形成壳表面的液滴预聚物的聚合,形成的改性单体(见图4(a))。原位聚合过程的一般步骤如下(99年):(1)准备O / W乳状液通过添加表面活性剂水溶液吸附;(2)形成一个预聚物的解决方案;(3)预聚物的解决方案添加到O / W乳状液,然后通过调整到适当的反应条件;(4)合成微胶囊。使用聚癸酸成功microencapsulated(尿素)(PUF),聚(三聚氰胺甲醛)(及),聚(三聚氰胺脲醛)(PMUF)通过原位聚合Konuklu et al。One hundred.]。PUF的微胶囊涂层表现出较高的蓄热能力但较弱的机械强度和耐热性较低,而与及微胶囊壳有更高的热稳定性,但热能存储容量小。相比PUF - PMF-coated微胶囊,PMUF-encapsulated微胶囊具有完美的热稳定性,没有发现漏在95°C。张等人合成了双功能组成的微胶囊n二十烷核和ZrO₂通过原位缩聚(贝壳101年]。这些1.5 - 2μ米的球形微胶囊显示热能存储与光致发光的特点。此外,合成微胶囊具有良好的热可靠性,剩下的热性能几乎不变100年之后热循环。苏等人microencapsulated十二烷醇与methanol-modified三聚氰胺甲醛(MMF)预聚物的原位聚合(102年]。发现随着搅拌速度的增加,微胶囊的平均直径大幅减少,和封装效率增加。微胶囊封装效率最高达到97.4%。在另一项研究中,苏等人使用MMF作为外壳材料封装石蜡通过原位聚合(103年]。

在界面聚合,如图4(b),两个活性单体分别溶解在油相、水相,然后聚合发生在引发剂的作用下油水界面。界面聚合的一般步骤如下:(1)形成O / W乳液含有潜热和疏水单体;(2)添加亲水单体在合适的条件下引发聚合;(3)获得微胶囊通过过滤、洗涤和干燥。这种方法通常是用于制备有机壳材料,如聚脲和聚氨酯15]。硬脂酸丁酯的微型胶囊(BS)和石蜡作为二进制核心材料使用聚脲/聚氨酯作为外壳材料通过界面聚合方法成功地进行了马et al。104年]。微胶囊相变温度的调整,通过改变两个核心材料的比率。TGA结果表明,获得的微胶囊在190°C以上三个步骤分解,这意味着微胶囊具有良好的热稳定性。陆等人使用聚氨酯形成交联网络层封装了硬脂酸丁酯通过界面聚合(核心105年]。Siddhan等人microencapsulatedn正十八烷使用toluene-2 4-diisocyanate (TDI)油溶性单体和二三胺(DETA)作为水溶性单体通过界面聚合(106年]。相关结果表明,微胶囊的核心内容和封装效率高达70%和92%,分别,当核心单体的比率是3.7和PCM比溶剂6。

在悬浮聚合过程中,分散的液滴含有潜热,悬浮在连续水相单体,发起者是利用表面活性剂和机械搅拌。油溶性引发剂的自由基然后释放到乳液系统启动合适的搅拌速度和温度下聚合的单体(15),如图4(c)。王等人采用悬浮聚合成功microencapsulaten正十八烷使用热变色颜料/ PMMA贝壳有5个不同的颜料/ MMA比率从0,1.4,4.3,7.1,和14.3 wt。% (107年]。无色素微胶囊被发现达到最高的融化和结晶焓变149.16 J / g和152.55 J / g,分别。Sanchez-Silva等人利用不同的悬浮稳定剂microencapsulate Rubitherm®RT31通过悬浮聚合与聚苯乙烯(108年]。DSC结果表明,微胶囊(75.7 J / g)最低和最高(135.3 J / g)热存储容量,当PVP和阿拉伯树胶作为悬浮稳定剂。唐等人用悬浮聚合microencapsulaten正十八烷与n甲基丙烯酸十八醇酯(址接入)甲基丙酸烯酸(MAA)共聚物(109年]。准备的微胶囊球形展出平均直径约为1.60μm。93年的微胶囊达到最高的相变焓J / g单体的比例的时候出现n正十八烷是2:1。

在乳液聚合中,如图4(d),分散相组成的吸附和单体首先作为离散液滴悬浮在连续相的帮助下剧烈搅动和表面活性剂。水溶性引发剂将被添加到引发聚合(110年]。这种方法通常是用来聚合有机材料,如PMMA和聚苯乙烯形成微胶囊壳。Şahan等人利用乳液聚合来封装硬脂酸(SA)核心使用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和其他四个PMMA-hybrid壳材料(111年]。微胶囊的平均直径110 - 360μm和17-60厚度μm。微胶囊,蓄热能力低于80 J / g和降解温度高于290°C。Sarı等人成功地使用PMMA壳microencapsulate石蜡共晶混合物(PEM)通过乳液聚合(包含四个不同的内容112年]。球形微胶囊粒径为1.16 - -6.42μm。微胶囊的熔化温度最高的PEM内容多样从20°C到36°C,和蓄热能力达到169 J / g。Sarı等人也准备了聚苯乙烯(PS)涂层微胶囊含有癸,月桂,肉豆蔻酸通过乳液聚合(113年]。这些微胶囊可以融化和冻结在宽温度范围的22°C-48°C和19°C-49°C,分别。相应的潜在加热融化和冻结的范围是位于87 - 98 J / g和84 - 96 J / g,分别。5000热循环测试后,这些微胶囊的热性能几乎保持不变证明他们有一个很好的热可靠性。

4.3。物理化学方法

物理化学方法的结合物理和化学过程。物理过程,如相分离、加热和冷却,结合化学过程,如水解交联,和凝结,实现微型胶囊。最具代表性和常用的物理化学方法凝聚和溶胶-凝胶法。

凝聚的方法可以进一步分为单凝聚和复杂的凝聚。微胶囊的制备,单凝聚只需要一种外壳材料,而复杂凝聚需要两种opposite-charged壳材料。通常,使用复合凝聚微胶囊制备有更好的形态,更统一的大小,和更好的稳定性。复杂的凝聚过程的主要步骤如下(114年):(1)吸附分散在聚合物水溶液形成乳液;(2)第二个带有相反电荷的聚合物水溶液是补充道,导致外壳材料沉积表面的液滴通过静电吸引;和(3)交联、荒凉或热处理,得到稳定的微胶囊。

Hawlader等人采用复杂的凝聚核心封装石蜡与明胶和金合欢(19]。作者报道,融化和凝固的焓变微胶囊可能高达239.78 J / g和234.05 J / g,均质化时间10分钟时,分别使用交联剂6 - 8毫升的量,和核心比壳2:1。同样,三种类型的核心材料,例如,n十六烷,n正十八烷,n十九烷,microencapsulated自然和生物可降解聚合物,口香糖Arabic-gelatin混合物的形式通过复凝聚出席et al。115年]。微胶囊包含n十六烷和n正十八烷的分散的内容准备80%的乳液,显示良好的焓变144.7 J / g和165.8 J / g,分别。微胶囊的n十九烷获得分散乳液含量60%,焓值只有57.5 J / g。

溶胶-凝胶法是一种经济温和过程合成PCM微胶囊。微胶囊制备的一般步骤如下:(1)活性材料包括吸附、前体,溶剂,乳化剂,均匀分散在连续相形成胶体溶液水解反应;(2)通过缩聚反应的单体,凝胶系统,形成一个三维的网络结构;和(3)微胶囊形成干燥后,烧结和固化过程(114年]。通常使用溶胶-凝胶方法合成无机壳,如SiO₂和TiO₂贝壳。Latibari等人成功伪造nanocapsules含有棕榈酸(PA)为核心、SiO₂作为壳牌通过溶胶-凝胶方法通过调整溶液的pH值(116年]。结果表明,获得的胶囊在11日的pH值11.5和12平均粒径为183.7 nm, 466.4 nm,和722.5 nm,分别和相应的潜在加热融化168.16 kJ /公斤,172.16 kJ /公斤,分别和180.91 kJ /公斤。曹等人与TiO microencapsulated石蜡₂壳通过溶胶-凝胶过程和报道,85.5%的样本微型胶囊比融化和凝固潜伏加热161.1 kJ /公斤(58.8°C)的熔化温度和144.6 kJ /公斤(56.5°C)的固化温度,分别为(117年]。

5。描述的PCM微胶囊

物理、热、化学和机械性能PCM微胶囊的影响在微型胶囊原料和合成过程。因为这些属性的重视PCM微胶囊的应用,人们越来越要求精确的量化和描述的物理、热、化学和机械性能。

5.1。物理特性

传统上,微胶囊的粒径分布分析了两种方法:粒度分析仪(PSA)和观测数据。PSA,微胶囊是分散在一个合适的媒介,和激光粒度分析仪是用于检测微胶囊的粒径分布。Abadi等人用动态光散射分析仪器来自英国莫尔文仪器有限公司获得微胶囊粒径分布(122年]。分析结果表明,提出的所有微胶囊样品的粒度分布曲线一个峰值和近似正态分布曲线。平均大小被发现增加从145纳米到200纳米的越来越多的核心材料(n十六烷)。观察统计,扫描电子显微镜(SEM)、光学显微镜(OM)第一次使用带图片的微胶囊随机数目和大小分布是统计学上决定通过测量每个微胶囊直径。太阳等人结合SEM显微图和Image-Pro分析软件来分析微胶囊的粒径分布(118年]。通过测量超过200微胶囊,发现颗粒大小范围从10μm - 74μ平均直径为42.77μm。王等人的直径测量和分析300微胶囊的SEM和OM图像获得平均直径为121.66μ米(119年]。

在微型胶囊的吸附过程,并不是所有个pcm都由外壳封装。效率比率,这被定义为微胶囊的质量比的总质量的核心和壳材料,通常是用来评估原料的转化率。这个参数是由许多因素包括核壳比、乳化剂浓度、搅拌速度。许等人准备paraffin@PMMA微胶囊使用氧化还原引发剂(61年]。石蜡的浓度低于70%时,微胶囊的生产比例高于95%。罗伊等人发现生产比例无关的内容交联剂戊二醛(GTA) [120年]。然而,增加壳聚糖的生物聚合物比例(CH) b明胶(从1.3到1.5 GB)或降低核/壳比率从3.75到2.50可能导致更高的生产力比。

封装效率,定义为核心的质量比壳的质量(或微胶囊),反映了微胶囊的核心内容。然而,很难直接测量质量的核心和一个微胶囊壳。因此,封装效率评价通常是通过计算潜热PCM的比例微胶囊的纯个PCM都使用Ref。99年,101年,121年),见方程(1)和(2): 或在哪里微胶囊含有潜热和潜热吗是纯潜热计算潜热。和熔化潜热和微胶囊的结晶,分别;和是纯粹的潜在的融化和热结晶潜热,分别。方程(1)和(2过冷现象发生时)有一个微小的区别。根据方程(1)、张等人收购了89.5%的封装石蜡含量最高(121年]。张等人准备含微胶囊n二十烷核心和ZrO₂壳(101年]。发现封装比率可以改善从52.43%到61.98%通过改变核心壳的质量比1:1到2:3。

光学显微镜(OM)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)是最常用的技术来描述微胶囊的形态。微型胶囊以来个pcm都是敏感的原材料、添加剂、和合成条件,所得微胶囊可以有各种光滑,大小和形状。图5(一个)显示了微胶囊的SEM图像平滑和紧凑的表面。然而,如图5 (b),OM经济和容易操作,但相对较低的放大比其他两种技术。相比之下,OM, SEM高分辨率精确测量微胶囊壳的厚度(见图5 (c))。OM的真彩色图像可以提供微胶囊与SEM和TEM。微胶囊的OM图片自然光下观察,如图5 (d)表明,n-octadecane@PMMA微胶囊是透明的。

(一)

(b)

(c)

(d)

5.2。热特性

除了高稳定性、PCM微胶囊获得越来越受欢迎由于其高热能存储容量。差示扫描量热法(DSC)是用于分析纯吸附石蜡和微胶囊的热性能。DSC热谱由吸热和放热曲线,其中包含热性能的关键信息,如发病和融化和结晶过程的峰值温度或焓在DSC冷却和加热。自壳材料的潜热存储容量更低,整体PCM微胶囊热容比纯个PCM都显著降低。实施保温外壳,几何约束,或没有成核剂产生过冷的相遇,发生相变温度的转变。过冷会导致更长的热放电时间和对PCM的整体热性能显著影响微胶囊(122年]。抑制这种现象,吴等人说1-tetradecanol和石蜡油相的n-octadecane@polyurea微胶囊作为成核剂(123年]。然而,过冷度进一步增加从8.3 wt 1-tetradecanol增加。12.5 wt %。%,石蜡封装到核心材料是有利于促进三斜晶系的晶体的形成l在n正十八烷。这项研究显示,石蜡结晶的产生积极的影响n正十八烷。陈等人成功地抑制过冷n正十八烷/三聚氰胺甲醛微胶囊通过添加烷基化的石墨烯为核心材料(124年]。这是因为添加烷基化的石墨烯,先进的结晶核心材料在一定程度上增强异相成核和热传递。

PCM微胶囊通常暴露于极端环境下,尤其是高温可引起严重的热退化。热稳定性是指个pcm都微胶囊的抗热分解。热重分析(TGA)是用来测试热稳定性增加的温度在一个非常稳定的步骤与一个小间隔和同时测量样品的减肥。TGA曲线显示了重量比的变化与温度变化。江等人研究了PCM基于石蜡微胶囊的热性质和P (MMA -核心有限公司马)壳牌nanoalumina (nano-Al₂O₃)[125年]。核心材料石蜡退化的温度159.88°C和仍约为20.63 wt。%的质量在200°C。几乎没有char维持在230°C。P (MMA -有限公司马)壳也提出了一个一步降解迅速减肥速度342.3°C和分解完全在450°C。个pcm都封装在外壳时,他们表现出三步退化。第一阶段的蒸发与渗漏核心材料断裂的壳开始在150°C。第二阶段是归因于吸附微胶囊内的完全蒸发在230°C。最后,大约在350°C, P (MMA -有限公司马)壳进行了热解和产品彻底分解。第二阶段的开始温度的增加表明壳的保护作用,增强核心材料的热稳定性。

热可靠性定性分析对PCM微胶囊极其大量的重复周期的阶段变化,经过多个周期的熔融和结晶,热存储容量的变化(DSC)、热稳定性(TGA),化学特性(通过红外光谱(傅里叶变换红外光谱学)),等检测。张等人进行了一项100 -相变循环扫描发行量(101年]。所有的曲线DSC热分析图有惊人的巧合与第一循环高。融化的山峰,结晶峰,100年后爆发点保持稳定循环,与峰值温度只有很小的偏差在0.5°C。刘等人研究了微胶囊的可靠性和十二烷醇的核心和三聚氰胺甲醛树脂(MF)壳(126年]。他们获得的DSC曲线MEPCM /去问25后,50岁,75年和100年相变循环,提出了从第一个小差异。其他作品也获得了类似的结论(67年,127年]。对比这两个发现光谱特征峰的频率值没有改变,这表明,微胶囊的化学结构没有受到热循环的影响。

在稳态条件下,材料的导热系数被定义为热流通过单位横截面积在单位温度梯度。高导热系数可以提供更快的传热速率,这是非常重要的,许多应用程序。能量储存和释放的效率可以通过增加导热系数提高。由于微胶囊的尺寸都很小,很难直接测量单个微胶囊的热导率。这个理论提出了计算单微胶囊的电导率(128年] 在哪里 , ,和代表单个微胶囊的热导率,核心材料,分别和外壳材料,微胶囊颗粒的直径,而是核心的直径。然而,多个微胶囊性能的导热系数是更重要的在实际的应用程序。因此,热导率往往是批量分析微胶囊。大约可以由两个板块之间的微胶囊,流经样品的热。建立一个轴向温度梯度,温度差异是基于测量热热流传感器的输出在热平衡。方程变成了(129年] 在哪里是热,热导率,表面积,样品的厚度,和是两个表面的温度。为了提高微胶囊的热导率,研究人员通常添加额外的高导热系数的材料,如石墨、碳纳米管,直接和nanometals核心或微胶囊的外壳。李等人改善碳纳米管的兼容性与核心材料通过嫁接硬脂醇(SA)在碳纳米管,然后用三聚氰胺涂层吸附树脂(130年]。发现添加碳纳米管微胶囊性能的改善,和碳纳米管微胶囊的热导率增加了79.2%。王等人采用相同的策略获得石蜡/碳酸钙微胶囊的热导率与不同high-thermal-conductivity填料(131年]。用不同浓度的片状石墨(FG),膨胀石墨(EG),和石墨nanosheets (GNS),结果显示热导率的显著改善。当相变复合材料包含20 wt。% GNS,他们可以形成一个稳定和密集的导热网络导热系数为25.81 Wm⁻¹K⁻¹,这是纯石蜡的70倍。江et al。83年)准备与石蜡微胶囊相变材料和聚甲基丙烯酸甲酯作为墙材料然后嵌入式nano-Al₂O₃墙上的材料(125年]。微胶囊nano-Al单体质量分数为16%₂O₃最佳性能,焓和热导率93.41詹⁻¹和0.31 Wm⁻¹K⁻¹,分别。萨里等人分别涂布n正十八烷和n十六烷核心材料与脲醛树脂,然后添加了纳米银粒子在墙上材料准备个pcm都微胶囊(132年]。微胶囊改性的纳米银粒子有更高的热导率比纯脲醛树脂微胶囊壁材料。微胶囊修改通过不同的方法表现出更好的导热系数,提高了热调节性能。

5.3。化学特性

吸附的化学结构和组成,外壳,部分添加剂、和微胶囊是由傅里叶变换红外(FTIR)光谱分析。红外光谱属于吸收光谱,通过吸收特定波长的红外光时,化合物分子振动。张等人研究了包含一个微胶囊n二十烷核心和ZrO₂壳(101年]。这些微胶囊样本准备不同核壳比和一些准备与氟化钠的加入。它显示一系列相似的特征吸收带。三个强化吸收峰出现在2959厘米的波长⁻¹,2919厘米⁻¹,2853厘米⁻¹由于烷基碳氢键分别拉伸振动甲基和亚甲基组。此外,有两个吸收乐队在1472厘米⁻¹和1379厘米⁻¹,碳氢键的伸缩振动引起的亚甲基桥。红外光谱也表现出一个吸收峰在722厘米⁻¹按照平面摇摆振动的亚甲基组。有一个广泛的吸收峰集中在3437厘米⁻¹,这可能是分配给地键的伸缩振动吸附水。此外,它可以提供一些特定的元素或乐队的存在。例如,通过红外光谱谱,张等人发现特征吸收474厘米⁻¹由于ZrO伸缩振动(91年),确认他们成功地准备与氧化锆微胶囊壳(133年]。

x射线衍射(XRD)是另一种技术来有效地识别特定的材料样品。如果外壳材料是无机,XRD更适合识别其成分(15]。每个晶体材料都有其特定的结构,可以使用不仅认识到化学成分来区分的状态存在。许等人获得x射线衍射模式,帮助确定微胶囊壳的晶体结构(134年]。此外,XRD衍射峰的模式提出了MnO₂/ SiO₂分层壳,与那些报道MnO一致₂复合模式,确认他们在界面缩聚合成的微胶囊和nanoflake-like MnO₂层是捏造SiO的表面上₂通过template-directed自组装壳。此外,本研究还发现了一种无形的SiO的性质₂壳。

5.4。机械特性

力学性能的表征微胶囊可以分为单个微胶囊的检测,同时检测多个微胶囊。单个微胶囊机械性能的主要特点是原子力显微镜(AFM)、微/纳米压痕检测和microcompression。所有这些方法几乎相同的检测理论:通过应用一个小负载在单个微胶囊,可以实时监测和控制,研究人员获得的载荷变形曲线或失败特征微胶囊。然后,测试样品的力学性能进行分析。弹性模量等力学参数单一微胶囊可以由这种方法,和一个可以识别的强度特性不同的微胶囊通过比较独立的微胶囊的破裂载荷。AFM分析技术,可以用来研究固体材料的表面结构包括绝缘体。AFM测试,微悬臂的一端,弱力敏感是固定的,而另一端有一个小提示光与样品表面接触。因为极度疲弱的提示和样品表面原子之间的排斥力,微悬臂的尖针将波动的方向垂直于样品的表面。基于这一理论,微胶囊可以loaded-tested微悬臂。Giro-Paloma等人分析了力需要打破相变砂浆由AFM微胶囊和评价有效杨氏模量(135年]。Micronal®DS 5007 x和PCS28,使样本,用来描述。结果表明,平均有效杨氏模量的Micronal®DS 5007 X和PCS28 200 MPa和43 MPa 23°C,分别。所需的力量打破微胶囊是11μN和2.5μN。

AFM分析力学性能的微胶囊是相对简单的,但也有缺点。首先,可以有一个重要的错误计算应用负载使用微悬臂的位移。在悬臂梁的末端与样品表面接触,悬臂梁可能弯曲由于原子之间的吸引力。很难认识到接触零点。此外,负载时,测量值可能倾斜由于悬臂梁的变形,如图6(一)。其次,在操作过程中,有必要确保提示按微胶囊的正上方,不会发生偏移。否则,悬臂梁将受到附加弯矩,和预期的胶囊失效模式将不会获得。第三,由于微胶囊是在紧迫的过程中变形,测量位移不等于压痕深度。

(一)

(b)

(c)

(d)

微/ nanoindentation方法负载适用于微胶囊通过使用不同形状的硬度计压头获得载荷位移曲线和分析力学性能的微胶囊。AFM分析相比,nanoindentation方法优越,其负载电感可以直接检测到的pressin设备如图6 (b)。然而,类似的问题存在于nanoindentation:很难确保硬度计压头压的微胶囊,和微胶囊将在紧迫的过程中变形,从而影响测量结果的准确性。杨等人准备与纳米CaCO微胶囊₃/有机复合壳通过原位聚合(136年]。杨氏模量的微胶囊值在2.75 - -3.46的范围内使用micro-nanoindentation GPa。李等人发现的模量和硬度hardener-loaded微胶囊与大小都增加,微胶囊的杨氏模量和硬度测量3到5次nanoindentation [137年]。Microcompression,也称为精密控制系统,使用一个平头圆柱(大于微胶囊大小)单向地压缩单个微胶囊放在载玻片,如图6 (c)。通过检测形状发生变化时,硬度计压头接触微胶囊、微胶囊的力量改变压缩试验期间可以测量到微胶囊破裂。微胶囊压缩荷载位移曲线,用于分析单个微胶囊的机械性能。microcompression方法的优点是,微胶囊在大变形的力学性能可以确定,而不是只有弹性变形和塑性变形的微胶囊,还破坏荷载和变形的微胶囊可以准确地确定。然而,microcompression测试结果的准确性很大程度上主要取决于测试仪器的分辨率。仪器只能在单个微胶囊进行压缩测试一次,不能实现连续的压缩测试。还需要使用相关理论模型确定的弹性模量等力学参数微胶囊壁材料。

太阳等人使用精密控制测试机械性能制成的微胶囊两种不同墙体材料(96年),包括MF树脂和脲醛树脂138年]。MF和超滤微胶囊显示变形的屈服点是19±1%和17±1%,在破裂和变形是68±1%和35±1%,分别。打破微胶囊所需要的力和变形破裂的微胶囊直径成比例地增加。张测试破裂的单一干燥微胶囊在两个样品,不同的尺寸和壁厚的精密控制(139年]。微胶囊破裂的力量在一个样品从50到220不等μN和直径从1.3到7.0μ米,而破裂力从20到175年μN和直径从0.7到3.7μm。

主要有两种方法可以测试多个微胶囊的机械性能。第一种方法是将两个板块之间的多个微胶囊,如图6 (d)。通过施加压力板打破微胶囊,荷载位移曲线是在这个过程中检测到。然后机械性能的微胶囊。我们也可以观察微胶囊在不同阶段的变形和破坏通过加载多个步骤的微胶囊。第二种方法是测量微胶囊的剪切试验的力学性能。微胶囊溶解在溶剂和破碎的振荡和离心等。然后,破坏性试验后的微胶囊的质量。通过比较与原微胶囊,破碎率,用于测量微胶囊的整体力学性能。检测单个微胶囊相比,多个微胶囊只能获得定性的检测结果,并不能获得准确的力学参数。检测结果有较大误差。相比之下,多个微胶囊检测是它的优点是操作简单,成本低。 By depositing multiple microcapsules between two plates, Su et al. observed the surface morphological structure change after compressing [140年]。当核心和壳材料的质量比是3:1,微胶囊的屈服应力约为1.1×10⁵Pa。压缩时增加超过该值时,微胶囊显示塑料行为。此外,发现双层微胶囊的机械强度比单一的炮击。李等人与酒精混合微胶囊和离心机130年]。然后洗了沉淀蒸馏水和干。微胶囊的机械强度的特点是使用的破损率是计算使用以下方程: 微胶囊的破损率在6000 rpm 20分钟10分钟8000 rpm,分别为1.15%和1.56%,分别。然而,微胶囊的破损率与硬脂醇碳纳米管接枝(CNTs-SA)同时以同样的速度是0%。20分钟的破损率在8000 rpm是微胶囊/ CNTs-SA微胶囊为3.98%和2.15%,这表明,微胶囊/ CNTs-SA的力学性能优于微胶囊没有修改。这主要是归因于显示较强的机械性能的改性碳纳米管与聚合物相比。

6。PCM微胶囊的应用

PCM微胶囊扩大吸附的应用领域,由于其独特的性质,如(1)化学和热稳定性,(2)更高的能量变化,和(3)合适的solid-to-liquid相变。PCM微胶囊提供一个可靠的方式来混合液体和固体吸附聚合物和其他建筑材料,减少毒性和保护核心材料不受环境影响。图7显示了PCM的潜在应用微胶囊,我们会给更多的细节在本节中。

6.1。纺织

PCM微胶囊的应用在纺织行业是一个古老的话题,但研究人员不断吸引了越来越多的关注。例如,PCM微胶囊用于防止极端寒冷的天气户外穿如小滑雪服,裤子,耳朵长手套、靴子、手套(15,141年),提供额外的保护在极端寒冷的天气。PCM微胶囊表面涂层织物或嵌入到纤维,以提高其热存储容量(2.5比-4.5倍参考织物/纤维为特定温度间隔)(115年,141年]。萨里等人表明,PCM微胶囊与银纳米粒子有很高的热稳定性、热存储容量高,耐用性好,导热系数和改善。因此,这项技术对纺织行业有前途的应用,如汽车和农业纺织品、运动服/防护服,和医疗纺织品(132年]。Nejman等人发现,修改后的织物通过印刷方法有最大的焓值和最低的透气性,同时填充方法有最小的焓值和最高的透气性142年]。Scacchetti等人研究了棉花的热量和抗菌性银沸石通过chitosan-zeolite功能化复合材料和微胶囊相变储(143年]。他们建议使用壳聚糖沸石优越的抗菌纺织品的生产和问属性。PCM微胶囊作为添加剂改善热舒适和纺织品的阻燃特性,结果表明PCM微胶囊被分布到纺织品基质均匀,持久和反复洗涤物(144年,145年]。此外,他问面料的属性与PCM微胶囊通过热历史测量结果的支持。

6.2。泥浆

另一个有趣的PCM微胶囊在浆行业的应用。PCM微胶囊浆高潜热已广泛应用领域的冷却和加热,因为它高热量率作为增强传热流体(开支)和热存储介质(TSM)。PCM微胶囊悬浮液都PCM悬挂的好处,没有合并问题由于外壳防止PCM液滴之间的联系(146年]。有许多研究和审查论文描述热/流变特性PCM微胶囊(147年- - - - - -150年]。他们用传热系数、努塞尔特数和壁温,直接和间接地反映PCM的传热性能微胶囊悬浮液。歌等人研究了层流传热PCM微胶囊的泥浆和证明了传热系数随着雷诺数的增加而增加,微胶囊的体积浓度(151年]。罗伯茨等人相比,金属包覆PCM的传热性能与nonmetal-coated PCM微胶囊微胶囊浆浆与PCM相同内容(152年]。他们观察进一步增加10%,传热系数和PCM微胶囊诱导泥浆压力下降。张和妞妞研究了PCM蓄热器性能的微胶囊泥浆存储设备和分层储水槽153年]。他们表明,PCM微胶囊泥浆有更高的热存储容量。许等人提出了PCM与Cu-Cu微胶囊₂O /碳纳米管(碳纳米管)作为壳牌及其分散泥浆直接吸收太阳能收集器(154年]。他们指出,高蓄热能力和优秀的光热光谱分析转换PCMs@Cu-Cu的性能₂O /碳纳米管微胶囊悬浮液使它作为一个最可能的传热流体直接吸收太阳能集热器。

6.3。建筑

在构建应用程序,PCM微胶囊可以嵌入到混凝土混合、壁板、水泥砂浆、石膏胶凝材料,三明治板,和石板,以满足建筑物的能源需求降温,采暖、空调、通风、生活热水系统、照明(155年]。事实上,混凝土是建筑的主要建筑材料,以及PCM的埋置微胶囊成具体的提高了热能和隔音的墙。自己等人研究了热性能优越的新混凝土PCM微胶囊(156年]。他们显示包含PCM微胶囊的混凝土墙更平稳波动的温度和热惯性,表明该技术可以提供承诺节能建筑。此外,PCM微胶囊添加到混凝土被发现显著增加整体的机械阻力和刚度157年,158年]。此外,PCM微胶囊的存在没有影响胶结复合材料的干缩和PCM微胶囊的热变形系数是类似于外壳材料122年]。苏等人研究了纳米硅在身二氧化碳时水溶胶的表面活性剂制备PCM微胶囊的热能储存在建筑159年]。他们指出,纳米硅在身二氧化碳水溶胶时可以用作表面活性剂和改善PCM微胶囊的外壳完整/核心材料内容,这对热导率的增强有一个额外的好处。Essid等人研究了混凝土的抗压强度和hygric属性结合PCM微胶囊(160年]。他们表示,这是足够安全的混合混凝土和PCM微胶囊作为结构材料,但其抗压强度较低,孔隙度高于纯混凝土。PCM微胶囊还可以嵌入到壁板、水泥砂浆、石膏胶凝材料,三明治板,板在建筑来减少电力需求在住宅和商业建筑领域(161年- - - - - -166年]。

6.4。泡沫

应用PCM在泡沫微胶囊可以改善热性能,特别是在保温能力。Borreguero等人研究了硬质聚氨酯泡沫包含PCM微胶囊,并暗示热能存储容量提高硬质聚氨酯泡沫的167年]。Bonadies等人提出了热存储和尺寸稳定性的聚(乙烯醇)- (PVA)基于泡沫包含PCM微胶囊(168年]。他们指出,微胶囊的影响吸收的水量和晶体领域的形成,影响内部和分子间氢键的数量从几-哦组PVA与微胶囊壳。李等人提出了一种新的策略来增强与PCM潜热储能微胶囊饱和在金属泡沫169年]。与原始PCM模块的表面温度相比,金属的导热增强泡沫,PCM微胶囊的表面温度/泡沫和PCM /泡沫复合模块从90°C左右减少到55°C和45°C,分别。泄漏和PCM的低导热性问题解决了微胶囊/泡沫复合材料。此外,增强热管理与PCM微胶囊在细胞渗透金属泡沫被认为是(170年]。PCM的低导热系数和接触热阻之间的吸附石蜡微胶囊导致显著的表面温度增加,巨大的温差在加热表面附近的纯PCM微胶囊。

6.5。其他人

此外,PCM微胶囊还有其他潜在的应用,如solar-to-thermal储能、electrical-to-thermal储能和生物医学114年]。张等人研究了太阳能驱动的PCM与高效的Ti微胶囊₄O₇nanoconverter潜热存储(171年]。他们表示,太阳能吸收能力小说的PCM微胶囊88.28%计算,和光热光谱分析PCMs@SiO的存储效率₂/ Ti₄O₇微胶囊是85.36%纯潜热计算为24.14%。郑等人提出了一个焦耳加热系统以减少对流热转移从电热系统周围的插入高导电稳定吸附石蜡微胶囊(172年]。他们表明,工作温度可以提高30%的加载5%吸附微胶囊即使在较低的电压和环境温度。张等人开发了多功能吸附石蜡微胶囊对灭菌173年]。他们发现高抗菌活性特别是反对大肠杆菌,金黄色葡萄球菌,枯草芽孢杆菌的抗菌效果,2小时联系PCM微胶囊抑制了64.6%,99.1%,和95.9%,分别。

7所示。结论和展望

微型胶囊技术是用来制造PCM微胶囊,作为新型的聚合物/复合材料热能存储。吸附分为三类,即。、有机、无机和共晶材料。和外壳材料也分为三类,即。、有机、无机和有机-无机杂化材料。可用微型胶囊技术综述了吸附分为三个类别,如物理、化学和物理化学过程。最适合微胶囊技术的选择主要取决于PCM微胶囊的规范,包括核/壳材料,微胶囊的尺寸,厚度壳,机械行为,和热性能。此外,这篇论文全面审查了技术被用来描述PCM微胶囊。例如,采用DSC热性能分析,红外光谱是用来描述的化学结构和成分,并利用AFM测量力学性能,分别。热、物理、化学和机械性能的PCM微胶囊主要是依靠在微型胶囊原料和合成过程。最后,PCM微胶囊的应用在纺织、泥浆,建筑,和泡沫和详细解释。PCM微胶囊还有其他潜在的应用,如solar-to-thermal储能、electrical-to-thermal储能和生物医学。 The results are quite promising for their future utilization in practice. Although PCM microcapsules may seem attractive thermal energy storage materials, there is still much to be explored and improved in fabrication, characterization, and commercial utilization. For example, the encapsulation efficiency is unsatisfactory, the contents of materials should be enhanced, particle sizes should be reduced, and the crosslinking time is too long. Regarding characterization methods, a standard mechanical characterization method for PCM microcapsules is needed due to most of the PCM microcapsules not tested for leakage. Last but not least, a major obstacle to the industrial application of PCM microcapsules is supercooling that should be solved in future.

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

作者想感激地承认的支持中国的国家自然科学基金(批准号11772302和11772302)。

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