数值研究粘弹性的影响减少收缩和评价聚合物熔体之间的界面张力

文摘

本文的目的是双重的。第一是数值调查并揭示聚合物粘弹性的影响的收缩变形下降用晶格玻尔兹曼(磅)方法和聚合物分子运动论。更重要的是,第二个是提出一个新颖的方法来评价聚合物之间的界面张力融化基于数值研究。相比与传统变形收缩方法(DDRM)下降,目前的方法是为了大大降低界面张力测量聚合物粘弹性的影响。来验证,熔融PP和坡之间的界面张力是评估使用该方法显然更紧密的结果显示了真正的价值。

1。介绍

通过混合两种或两种以上的聚合物,它是一种廉价和方便的方式获得新的性能优良的材料,是互补的。近年来,聚合物混合塑料工业越来越无处不在,例如、半导体(1)、纳滤(2),纤维(3),和印刷4),因此已经成为材料科学中一个非常活跃的研究领域。聚合物共混的最终属性取决于不仅每个聚合物的组件,而且其内部微观结构,这是由于加工条件以及界面张力(5,6]。因此,它具有重要的科学与工程意义来衡量聚合物之间的界面张力准确预测和控制混合聚合物的结构和性能。

虽然测量技术对聚合物近年来发展速度越来越快(7- - - - - -12),它仍是一个具有挑战性的问题获得界面张力实验由于内在的粘弹性聚合物(13- - - - - -15]。这些测量技术可以分为两类:平衡方法和动态方法(14]。平衡方法,包括悬滴法(16- - - - - -18),无柄滴法(5,6,19),旋转滴法(20.- - - - - -22),建立滴形状的一个机械平衡状态方程和推断聚合物之间的界面张力。尽管他们都适用于纯粹的粘性和粘弹性流体和很好的精度,它要求矩阵透明度、粘度相对较低的聚合物,和长时间才能达到平衡,增加聚合物的热退化的风险。相反,动态方法,包括打破线程方法(23- - - - - -25],嵌入纤维方法[26- - - - - -29日下降,变形收缩方法(30.- - - - - -34),获得界面形态演化方程。例如,变形收缩下降方法建立了一个方程描述的形状变化在收缩变形下降。动态方法是相对更简单,适合粘性聚合物。然而,现有的动态方法的基本理论只适用于纯粘性液体。如果应用于聚合物,动态方法不可避免地会产生一个错误,是很难估计的。一些表征技术研究报告是一个灵感这个问题,但效果还不清楚35]。

因此,提出一种改进的动态聚合物的方法之前,下降动态粘弹性的影响,即。,变形收缩下降,应该首先理解,然后,尝试降低效果。

作者的知识,许多仿真研究已经关注的动态粘弹性下降。Yu和周综合Boussinesq-Scriven粘弹性界面本构方程的摄动分析流场内部和外部的下降(36]。穆克吉等人模拟剪切下降的形状松弛的一种或两种阶段Oldroyd-B液体的有限差分法和前跟踪算法(37]。越等人使用2 d diffuse-interface方法模拟收缩的静止矩阵[Oldroyd-B下降38]。越等人将Oldroyd-B粘弹性本构方程的相场框架Cahn-Hilliard方程的自适应网格方案和研究了界面动态动力学[下降39]。玉等人后面的方法扩展到粘弹性流体和周围的蠕动流计算下降40]。这些研究的共同观点是navier - stokes方程的结合,界面跟踪算法,和聚合物的粘弹性本构模型,即。,麦克斯韦模型(41],Voigt-Kelvin模型[42,43),瞬态网络模型(44,45],Oldroyd-B模型[46),上层迁移麦克斯韦模型(46],和FENE-P模型[46,47]。上面的评论突显出复杂的动态粘弹性下降,在建模的困难。然而,大多数研究都局限于低粘度的情况下,无法模拟高黛博拉(粘弹性),由于限制他们的数值模型和本构模型。

本文研究了粘弹性对降低收缩的影响LB方法和聚合物动力学理论,然后,一个新颖的方法测量提出了聚合物熔体之间的界面张力。LB方法是一个特殊版本的波尔兹曼方程描述进化粒子相互作用的固定格(48]。动力学,微观起源和特征尺度在纳米和毫米之间。相反,LB方法可以查普曼豆科格扩展到完整的恢复时间不可压缩和可压缩n - s方程。LB方法模型流体粒子的合奏,所以宏观性质如密度和速度可以很容易地构造一次磅解。LB方法的优点包括缓解在处理任意几何图形和复杂的多相流动,而其内在的并行算法可以有效解决大规模并行计算机的实惠。在过去的几十年里,LB方法已经被证明是一个有前途的工具,模拟复杂的流体流动(49),即。,microfluidics [50- - - - - -52),流经多孔介质(53- - - - - -55)、毛细管流(56- - - - - -58),非牛顿流(59- - - - - -61年),更重要的是,多相流(62年- - - - - -64年]。自动相位分离机制和简单的界面跟踪技术都是有吸引力的特点的LB方法模拟下降形态演化和已经成功地应用于研究[65年- - - - - -68年]。聚合物粘弹性本构模型的不同,聚合物动力学理论解释了微观的方式粘弹性的起源,净效应的大量组成分子的动力学与内部自由度。有趣的是,宏观本构模型,如upper-convected麦克斯韦(UCM)模型和Oldroyd-B,可以推导出基于动力学理论(46]。的微观本质,馆等人首次综合LB方法和动力学理论和成功地建模了聚合物流体(69年,70年]。Osmanlic和Korner LB-kinetic理论框架来模拟Oldroyd-B液体(71年]。本文结合了LB方法和聚合物分子运动论来模拟的收缩变形和分析粘弹性的影响。

剩下的纸是组织如下。节2下降,收缩过程的变形模拟使用耦合模型的伪势多相磅方案和聚合物分子的肩部模型。在降粘弹性动力学的影响进行了分析,设计了一种新型界面张力的评价方法。然后,在节3之间的界面张力,熔化的聚丙烯(PP)和聚烯烃弹性体(POE)是衡量该方法和最原始的变形收缩方法,分别。通过比较验证了该方法的准确性越好。最后,在得出结论部分4。

2。数值调查

从本质上讲,LB方法pseudoparticle方法,溪流和碰撞在格子上时间和空间离散。通过跟踪pseudoparticles的分布函数的进化,捕捉流体放形态演化。相反,聚合物链的分子运动论重写在晶格方案。所以磅基于方法计算框架包括三个成分:伪势多相模型(72年]下降形态进化,FENE哑铃模型聚合物粘弹性(70年,71年),和一个适当的耦合策略。的轮廓三维数值方法介绍了在这一节中,附录中给出的细节。使用建立模型,模拟实现变形减少收缩和收缩过程的粘弹性的影响进行了分析。最后,提出了界面张力的一种新的评价方法。

2.1。建模

在所有的多相模型LB方法,首次提出的伪势方法山和陈72年由山和Doolen[]和改进73年)是使用最广泛的由于它的简单性和通用性,因此本文采用。两个组件的分布函数, 和 ,通过伪势相互作用的力,描述多相流和形态进化导致下降。阐述了分布函数的控制方程在附录,方程(a .)。这个词表示不同的组件之间的交互,产生自发的相分离(如图1)。

这种自动机制相分离是一个有吸引力的特性的伪势模型,因为两相界面不再是一个数学边界,但后处理变量特征,可以通过监测液体的密度变化的组件,这样任何特定接口跟踪或接口捕捉技术不需要在传统CFD方法。

从微观的角度来看,多相聚合物粘弹性现象,是由于分子间作用力和聚合物链的伸展和放松74年),因此,它是可行的模型的宏观动态粘弹性聚合物混合物通过中尺度聚合物动力学。聚合物的粘弹性是基于聚合物动力学理论建模;,有限的可扩展的非线性弹性(FENE)哑铃模型选择,两个珠子连接字符串,如图2。

哑铃的构象可以定义的张量包含聚合物链的长度和方向。类似的想法LB方法,函数 定义表示鉴于聚合物哑铃构象的概率分布在位置和时间 。通过求解控制方程的演化 ,方程(所以(和实验所得到),即75年更新),聚合物的构象哑铃在空间与时间。然后,根据构造粘弹性应力计算根据方程(A.20)。

下降的发展形态和聚合物链构象模拟同时分别和通过重写耦合平衡功能(A.24)。即弹性压力来自哑铃构象作为强迫项在郭敬明的方案76年]。

2.2。模拟

实现仿真之前,值得注意的是收缩下降过程的模拟是基于两个基本假设初始条件和形状。首先,初始条件而言,没有残余应力在滴水/矩阵示例之前,将收回。这是因为在常见的实验中,下降后总是激烈的准备为了消除残余应力。其次,减少维护一个轴对称椭球在收缩过程中有两个小轴B和W长度相等,如图3。这个看似理想情况下可以实现,只要样品制造和密度下降和矩阵的区别可以忽略不计。

仿真的主要目的是研究聚合物粘弹性的影响的收缩变形。为了这个目的,所有的物理参数,但在每个模拟粘弹性聚合物的强度相等情况下,排除其他因素的影响。的粘度下降和矩阵组件,和 ,将1000 Pa年代,密度,和 ,1000公斤/米³,之间的界面张力下降和矩阵, ,0.116 mN / m。

伪势参数磅有关根据拉普拉斯法,通过试验和错误决定。弹簧常数设置为1。

这些参数下收缩过程中保持不变。自收缩缓慢下降过程中,与环境温度保持不变,温度的影响可以忽略的模拟。

强度的聚合物粘弹性特点是黛博拉号,如下表示: 它定义了弛豫时间的比率和特征时间 。很明显,De越大,粘弹性越强,零De表明纯粘性聚合物。

椭球的形状由两个参数定义,等效半径和可变形性 :

所有的模拟情况下,初始值和分别将0.12毫米和0.14。此外,为了表征的下降程度椭球范围收缩,一个新的参数,变形恢复程度 ,定义:

的边界条件,应用周期性边界的外边界模拟域。

三个数值的情况下,只有在粘弹性强度不同,德= 0 = 1,和德= 5。正如所料,在所有情况下,下降从椭球形状逐渐改变球的力量下界面张力。把纯粘性(De = 0)作为一个实例,和形状演化的如图4。

椭球下降的主要和次要的轴长度计算根据下降的组件分布特征值方法(77年]。在所有情况下,逐渐从一个椭球缩进一个球体,φ不断减少从0到−∞加班,绘制在图5。

从上面的仿真结果,可以看出,当聚合物纯粘性(De = 0),变形恢复程度与时间线性良好,符合小变形理论(方程(4))。这意味着,在这种情况下,原来的DDRM是有效的:

当降粘弹性(De = 1和德= 5),德越大,越弯曲φ- - - - - -t结果。与纯粘性案例作为参考,粘弹性情况下的收缩过程可分为两个截然不同的阶段。在第一阶段,t< 3000年代,收缩下降速度比较快,和迅速降低,但当时间流逝后约3000∼3500年代(1.856∼2.165 ),的收缩速率逐渐减慢。这是因为聚合物的粘弹性收缩过程有一定的抑制作用。在初始时刻,聚合物链不弹性变形,所以这种阻力相对较小。继续收缩下降,弹性压力持续增长将哑铃的扩展和压缩。在第二阶段,压力已发展到相当水平,使其抑制作用明显减少了收缩速率的下降。使用不同阶段的数据来实现参数拟合方程(4),获得界面张力的值,如图6。

在图6,标签”t< 3500”表明,界面张力与数据拟合得到的3500年代”t> 3500年,“3500年代后,和“阶段”的所有数据。应该注意的是,当德= 0,DDRM是正确的和获得的界面张力值代表了真正的两相界面张力在仿真中设置。De≠0时,矩阵的粘弹性影响曲线的形状和使用获得的界面张力不同阶段的仿真数据与真实价值有明显的差异。具体地说,使用的数据t< 3500生产安装界面张力更接近真实的一个,差距几乎是无关紧要的。

从上面的仿真和分析,很明显,在粘弹性聚合物的情况下,原DDRM面临固有误差造成的聚合物粘弹性将增强与粘弹性的增强,而在最初的收缩阶段,其效果是非常弱的,相比于第二阶段。只要选择的第一阶段的数据下降收缩的拟合方程(4),然后测量之间的偏差和真正价值可以大大减少,这样可以获得可靠的结果。

在此,提出了一种新颖的方法来评估界面张力根据变形收缩下降。除了与方程拟合数据的整个过程(4)在此期间取消从一个球体的椭球体,只有出现收缩的数据的时间是利用。之间的时间和是第一阶段的收缩下降,和经验,值吗更合适的设置−1.5。

应该注意的是,这种治疗也同意哑铃模型。聚合物分子的哑铃模型表明,唯一重要的是终端聚合物弛豫动力学。这只是弹性使原DDRM无效。因此,聚合物动力学的忽视在中间时间尺度和之后(实际上产生粘弹性的弹性分量)收缩将缓解的影响弹性下降。

3所示。实验研究

3.1。材料和设置

聚丙烯(PP)是一种广泛,多才多艺,商品聚合物具有一系列的属性,通常混合了聚烯烃弹性体(POE)(见图7)来改善其韧性和冲击强度,减轻缺口敏感性和低温脆性。在本节中,PP和坡融化之间的界面张力是用该方法测量的光学显微镜配备了加热阶段。页,商标T36 F,由雪佛龙(张家港)化工有限公司,有限公司组成。坡,8150年商标,由陶氏杜邦(美国)有限公司有限公司组成的矩阵。爱伦坡是一种典型的粘弹性聚合物,PP的粘弹性是坡相比可以忽略不计,所以页被认为是纯粹的粘性。

在实验之前,必要的两种聚合物的主要性能测量和表所示1。

实验包括三个步骤,即实验样品的制备,PP和坡完全接触,观察降收缩过程顺序。

3.1.1。实验样品的制备

首先,PP纤维在熔融状态在熔融指数测定仪的乐器。由于PP的熔化温度约为170°C,仪器的加热温度设置为230°C。通过添加不同的权重的熔融指数测定仪应用不同的吸引力量,PP纤维不同的直径,0.2毫米,0.3毫米,0.4毫米,得到,然后切成短纤维长宽比约为3∼4。

然后,坡表是塑造了一个压缩成型。上部和下部的温度机器的董事会将180°C,使两个坡表0.5∼0.6毫米的厚度。

最后,一块聚丙烯短纤维嵌入两个坡表之间逐步加热样品,包装,和参数如表所示2。

通过以上处理,坡表压之间的气泡被困,和样本足够紧凑,它的结构类似于热狗面包,如图8。

相反,为了减轻压力产生的准备样本,样本随后被放置在一个真空干燥机、退火在100°C 3小时,然后在空气中冷却。

3.1.2。聚丙烯短纤维和坡板充分接触

上述准备工作后,仍可能有少量剩余的空气的接触面附近的纤维和床单。如果不消除,泡沫的产生和总样本融化时,观察造成干扰。为了消除空气完全,样品放入真空干燥器,加热在200°C真空条件下10分钟。在这个过程中,样品的空气主要溢出时,坡表软化和扭曲聚丙烯短纤维。

3.1.3。实验观测和数据处理

测试样本放置在热表的幻灯片,和温度提高到120°C 40°C /分钟的速度由程序设置和保持10分钟,进一步消除残余应力的样本。接下来,样品的加热温度增加到220°C,在人民党和坡融化,与聚丙烯短纤维的形状演化直径0.2毫米,0.3毫米,0.4毫米,连续观察,分别,而相机拍摄的过程。

当所有的情况下完成,软件接穗图像是用来测量主要和次要的长度轴椭球的下降,和 ,在每一个拍摄时间和半径R当球下降恢复。

4所示。结果与讨论

0.2毫米直径PP纤维的收缩过程中坡表如图9。从图中,很明显,下降的收缩过程可分为两个阶段:在第一阶段,纤维的形状变化从杆到椭球在第二阶段,从椭球一个球体。

同样,聚丙烯短纤维的直径0.3毫米和0.4毫米有相似的形态演化过程。

从记录的图像,主要和次要的长度轴椭球的下降,和 ,在不同的时间是衡量软件出身的变化图像,然后变形恢复程度随着时间的推移计算,如图10。共同first-fast-then-slow收缩过程观察,从仿真结果,它可以推断出,即使实验进行更长时间,第二阶段与慢收缩可能不会发生。

有两个原因使用一组三个不同直径的聚丙烯短纤维。容易看出,多次测量和平均结果有益于提高准确性。更重要的是,据报道,聚合物粘弹性的影响在滴水动态减少与增加的大小(78年,79年用不同大小的下降),因此在实验从小型到大型将逐渐接近真实价值的界面张力。在下面,它是证明,使用该评价方法的界面张力,即使比较小型下降,达到理想的精度。

该方法的主要区别和原始DDRM在于推导的收缩形状演化的界面张力下降。他们的测量结果如表所示3。“DDRM”这个标签表明,界面张力是通过拟合实验数据,而标签“I-DDRM”表明,只有数据从下跌的开始收缩时减少到用于满足方程(4)。

在表的底部3,结果波动特征大小对测量结果的影响: 在哪里一个所有测量数据的集合,的最小值一个,是平均的一个。从表3,值得注意的是使用传统DDRM,测量结果是显然依赖于大小和波动下降高达28.66%。这一现象背后的原因是聚合物粘弹性的影响。相比之下,使用该评价方法时,无论大小的测量结果非常稳定下降,测量结果的波动明显减少到3.98%。相反,传统DDRM获得的界面张力最小的下降(0.4毫米直径)被认为是最接近真实的价值。这个测量值大约是一个通过该方法在所有三个案例不同的大小。实验比较和分析与启示2界面张力和验证本文提出的评价方法。

补充,该方法还有另一个暗示。不需要尝试事先未知数量的实验与不同大小的下降抑制聚合物粘弹性的影响逐步近似的真正价值,是在传统DDRM完成。小说采用本文提出的评价方法,粘弹性聚合物之间的界面张力的价值能够可靠地评估接近真实价值一旦。

最后,温度和聚合物分子量的影响在收缩过程和界面张力下降应该提到。Kamal et al。80年)和Biresaw et al。81年]表明,高分子量系统显示弱依赖温度比低分子量的界面张力系统。所以,相同的聚合物之间的界面张力不同的分子量是不一样的,需要分别测量。

5。结论

摘要变形收缩下降过程模拟考虑流体的粘弹性及其对下降的形状演化的影响。相比于纯粘性混合的情况下,降低收缩过程遵循“先快后慢”的法律。然后,小说的评价方法提出了界面张力,只有利用第一阶段的实验数据。评价方法是成功地验证了通过测量页之间的界面张力和坡。原始DDRM相比,获得界面张力是接近真实的价值,但只有一次实验时间都减少了。由于聚合物粘弹性的复杂性,哑铃链模型是一个简化模型,有其自身的局限性。它不能描述更复杂的聚合物分子的空间构型,更不用说聚合物链的缠结现象融化。因此,为了推进测量聚合物之间的界面张力,使更彻底的见解聚合物动力学。

附录

答:伪势格子玻尔兹曼模型

本文三维LB方法实现D3Q19格子,这是现在最常用的晶格类型(图11)。

如图11D3Q19,速度空间离散为一组19离散速度: 在哪里格的速度,是晶格间距,是时间步。

使用multirelaxation时间碰撞算子捷运,的控制方程可以写成 在哪里是碰撞算子定义的

是与速度相关的密度分布函数在位置和时间 ,和他们的时刻满足 在哪里代表了组件之间的相互作用力。是离散强迫项占相互作用力吗 : 在哪里是单位矩阵,而被定义为

在碰撞算子,不断的变换矩阵和吗是一个对角矩阵非负弛豫时间,由流体性质决定。

对于多组分流动,是相应的平衡分布组件,是由 在哪里与速度相关的重量吗 :

是平衡宏观速度考虑组件的交互: 在哪里满足没有外力的动量方程: 在这和宏观密度和速度的组件。

是粒子的不同组件之间的交互,当只考虑最近邻,可以写成吗 在哪里表示组件之间的相互作用强度和 。当是正的,粒子之间的产生排斥力,而当吗是负的,生成的粒子之间的吸引力。

修改后的均衡分布和伪势强迫项,navier - stokes方程可以恢复从格子波尔兹曼方程的极限小马赫数的查普曼豆科格分析和泰勒展开: 以及混合流的动量方程: 在哪里是混合的运动粘度:

b . FENE哑铃模型

同样,构象分布函数 遵循D3Q19晶格和实验所得到的离散:

随着聚合物熔体被认为是各向同性的平衡,平衡构象分布函数等于 :

单一弛豫时间的吗 对占哑铃的伸长和旋转:

哑铃格子之间的对流是由于流和可以写成

解方程(a .)和方程(所以)同时,哑铃的构象可以更新在流动模拟。然后,宏观弹性应力与哑铃构象通过克雷默斯公式: 在哪里哑铃珠子上的弹簧力的行动:

应用查普曼豆科格扩张时,方程(所以)导致宏观Oldroyd-B本构模型:

模型参数和与和实验所得到的晶格由以下关系:

正如上面提到的,流场哑铃的构象变化;反过来,哑铃的构象导致局部应力,从而改变了流场。在建模、耦合通过重写 :

值得注意的是,修改表达式反映了通过引入聚合物粘弹性的影响 成 。修改后,二阶矩的分布函数包含粘性和弹性压力: 在哪里粘性应力, ,所以,粘弹性n - s方程可以从方程(a .)。

每个时间步的数值程序在每个格点读取如下:(1)流组件分布函数相邻的格子(左手边之间的方程(a .))和计算速度和密度(方程(a .))(2)计算对流哑铃的构象 (方程(A.20))和哑铃的伸长和旋转由于聚合物流动(方程(A.18))(3)更新新的构造函数 (方程(所以)(4)和粘性和弹性应力计算局部应力(方程(A.25))(5)碰撞和更新新组件分布函数(右边方程(a .))(6)重复步骤(1)∼(5)模拟,直到结束

数据可用性

使用的实验数据来支持本研究的结果包括在本文中。软件代码的数据用于支持本研究的发现可以在请求林邓小平通过hust.smart@gmail.com。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

这项工作是由中国国家自然科学基金资助(没有。51805379)。

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