化学和天气过程对夏季对流层臭氧的影响趋势在中国北部

文摘

与其他地区相比,在中国,空气污染对华北平原(NCP)是认真的。细粒子污染研究深入,但有更少的长期研究对流层臭氧(O₃)变异。本研究着重于夏季年际对流层O₃变化在全国大会党和其影响因素。我们的分析依赖于卫星观测(O₃二氧化氮(没有₂)、二氧化硫(₂)、一氧化碳(CO)、甲醛(一氧化碳),确定以垂直列对流层的密度)和动态过程(厄尔尼诺-南方涛动(ENSO),潜在的涡度(PV), quasibiennial振动(QBO)和东亚夏季风指数(EASMI))。我们的结果显示的垂直列密度对流层O₃有一个过渡的增加趋势减少趋势在2005年至2016年的夏天。夏天的一系列对流层O₃显示两个截然不同的阶段:第一阶段(2005 - 2011),平均增长率为0.55±0.20 DU /年,和一个第二阶段(2012 - 2016),平均减速率0.16±0.23 DU /年。对流层没有₂列全国大会党也有一个过渡的增加趋势减少趋势在2005年至2016年的夏天。对流层没有₂和CO浓度列从卫星观测表明,减排的主要原因可能是对流层O₃减少。特别是,减少氮氧化物(NO_x)是更重要的,没有₂减少了(0.45±0.11)×10¹⁵molec·厘米⁻²自2012年以来每年在夏天。然而,一氧化碳对流层列显示增加0.05×10¹⁵molec·厘米⁻²每年在整个期间的2005年到2016年。一个阿₃-不_xvoc在全国大会党敏感性实验表明,O₃还在不_x饱和状态在一些污染严重的城市,虽然没有_x总体排放量减少。除了化学反应、大气对流层O动态过程也有影响₃。最后,我们建立了一个模型来分析化学过程和动态过程的贡献对流层O₃列全国大会党。化学过程变量,观察趋势的69.73%对流层O₃可以解释为没有₂对流层列。因此,减少对流层O₃自2012年以来减少氮氧化物。动态过程变量、ENSO PV, EASMI可以解释60.64%的对流层的观察到的趋势₃。这一结果表明,在夏季西太平洋的大气环流的年际变化趋势产生重大影响对流层O₃在全国大会党。它也发现化学过程有更重要的影响在年际对流层O₃比的动态过程,虽然动态过程不容忽视。

1。介绍

大气臭氧(O₃)主要是发现在平流层和对流层O₃大约十分之一的常压塔啊₃(1]。然而,对流层O₃直接和有害的对生态系统的影响2,3]。对流层O的生产₃化学控制的非线性关系的前兆,挥发性有机化合物(挥发性)和氮氧化物(没有_x),这意味着O的复杂性₃污染。时间和空间变化的对流层O₃也受气象条件(1]。

城市群在中国已经经历啊₃近年来污染。长江三角洲(三角洲)的地区之一经历严重的啊₃污染,最高的频率出现在春末夏初,(4]。珠江三角洲(PRD)是另一个地区严重的啊₃污染(5]。全国大会党不仅一直遭受着严重的朦胧的天气,但也有严重的地区之一₃污染在夏天6- - - - - -8]。据报道,O₃污染事件达到286 ppbv(1小时O₃= 286 ppbv)观察到6月30日,2005年,在北京北部山区9]。在珠江三角洲,表面O₃从2006年到2011年增加0.86 ppbv /年(10]。在全国大会党,飞机数据表明边界层O₃在夏天增长2% /年期间1995 - 2005;每天小时最大表面O₃在城市北京2001 - 2006年期间增长了1.3% /年(11),每天8个小时的最大O₃在北京农村(Shangdianzi)的速度增加1.1 ppbv 2003 - 2015 /年12]。然而,由于中国的环境保护法规,前体没有排放自2011年和2012年有所下降。2010年和2014年,没有排放1.6和1.5在珠江三角洲Gg / d, Gg / d在三角洲,3.9和3.0和15.6和14.3在全国大会党Gg / d,分别。模型和OMI一氧化碳数据显示,处于东亚造成人为活动在中国在过去十年和未来(13,14];然而,在珠江三角洲的趋势是负面的。通过案例研究的大部分工作已经完成₃-VOC-NO_x系统灵敏度(15]。渤海周边地区变得更加不饱和(16]。然而,O的长期趋势₃不太注意和研究。大多数研究O₃在全国大会党是基于模型模拟和短期站点观测(17- - - - - -19)和缺乏长期序列表示。研究长期变化O₃由于稀缺的地面观测污染是非常有限的。

在这项研究中,O₃长期的变化研究了基于卫星观测得到的大气成分。近年来,卫星数据被用来研究空气污染物(20.,21]。大气环境卫星载荷最低点和肢体扫描模式。肢体模式工具提供垂直列密度和垂直配置文件数据。扫描成像大气制图法吸收光谱仪(模拟战)有三个不同的观察几何图形:最低点,肢体,太阳/月亮掩星。对流层发射光谱仪(te)在四肢和最低点模式的结合。臭氧监测仪),测量的对流层污染(测量)和总臭氧监测光谱仪(汤姆斯)最低点仪器并提供总垂直列(O₃,所以₂,没有₂、一氧化碳CO, CH₄)。这些数据被用来研究空气污染(22),和一个小研究温室气体也参与(23]。卫星数据的列密度₂,没有₂,公司往往是直接用于研究空气污染。许多研究表明,OMI观测是可信的评估区域和全球的性格特征₂所以₂时空的变化(24- - - - - -26]。然而,由于特定的垂直分布的特点₃(平流层中的峰值),它是不适当的使用总量的最低点单独列数据。最低点观测仪器OMI可以获得O₃整个大气的垂直柱浓度,肢体观测仪器微波肢体测深仪(MLS)可以获得的垂直分布信息₃。对流层垂直列O₃可以通过结合两种乐器,OMI /美国卫星对流层O₃(27,28]。时间和空间分布的微量气体还讨论了基于卫星。

Ozone-NO_x挥发性有机化合物的化学敏感性和解释的变量和动态过程进行了这项研究。影响天气的大气环流系统参数在中国是用来测量气象条件的影响,比如ENSO, PV, QBO, EASMI。

描述的卫星观测数据,气象数据,提出了相关的方法2。部分3介绍了评价OMI /毫升对流层O₃夏季年际变化和趋势的对流层O₃和趋势相关的微量气体和ozone-NO_xvoc的敏感度。尤其是部分3.5显示的是夏天啊₃分数的解释变异对上述两个问题(排放和气象条件)。最后,总结了结论部分4。

2。材料和方法

2.1。卫星数据和方法

对流层O₃数据来自两个卫星仪器的观测相结合,臭氧监测仪器(OMI)和微波肢体测深仪(MLS)。每日OMI /毫升对流层O₃获得的数据减去MLS平流层列O₃从尾身茂总列O₃。平流层列啊₃每天从美国空间插值加密实际沿径测量。每月意味着当时每天由平均所有可用的数据在每个月。数据文件的空间分辨率是1°×1.25°(纬度×经度)(https://acdext.gsfc.nasa.gov/Data_services/cloud_slice/new_data.html)[29日,30.]。

每天如此₂也没有₂和月度一氧化碳数据来自OMI EOS光环上飞船,2004年7月15日发射。无₂对流层垂直柱密度(cloud-screened为30%)来自OMI三级每日全球产品空间分辨率为0.25°×0.25°。无₂斜列检索405 - 465 nm的光谱范围拟合误差为0.3 1×10¹⁵厘米⁻²之前行异常。的噪音从强烈的人为来源₂(如冶炼厂和燃煤电厂)和强劲的地区污染可以检测到场景数据。噪声标准偏差(σ)的垂直列₂数据产品约0.4 DU (1 DU = 2.69×10¹⁶molec·厘米⁻²)和随越来越平均数量的场景。每月的值₂所以₂从每日平均计算。提供了详细的数据说明的引用(31日- - - - - -34]。

每日总列公司检索的对流层污染测量的测量可用https://terra.nasa.gov/about/terra-instruments/mopitt(35]。它的分辨率是1°×1°。在我们的分析中,缺失值消除。在最低点测量的空间分辨率是22公里,及其范围640公里宽。此外,它可以测量CO的浓度5公里层大气的垂直列。卫星部署在极地的太阳同步轨道与10:30当地赤道交叉。检索公司总列数据应用研究中。测量观测报告以下版本3的数据,有10%的精度在列和混合比。

发现时间序列的拐点,我们执行二次二阶多项式非线性回归。正常的计算公式如下: 在哪里一个₁和一个₂拟合系数,一个₃是拦截,是时候指数,误差项,我是时间指数,是年度污染物变量(没有₂一氧化碳,所以₂在夏天,CO)。

基于长期的观测数据,我们首先研究了长期的年际变化₃浓度在全国大会党在2005 - 2016。我们使用线性回归方程计算O的增长趋势₃和污染气体排放,把时间分为两个阶段(根据O₃趋势变化)。结果如表所示1。线性回归方程 在哪里一个从时间序列计算斜率,b相应的拦截,误差项。

2.2。动态变量和回归模型

图1显示了研究区域,全国大会党。夏季(6月、7月和8月,即。,JJA) was selected as the study period.

认为NCP域范围介于34.5°N和42.5°N之间的纬度和经度110.5°E和120.5°E(图1)。井下电视领域范围在38.5°N和40.5°N之间的纬度和经度115.5°E 119.0°E(图1)。其他代表城市的全国大会党包括石家庄、济南、太原、承德、城市中心位于域。每年夏天浓度得到基于区域平均每日平均每月浓度计算的。然后,我们有标准(即。归一化)没有₂和一氧化碳浓度和气象参数。

建立了一个多元线性回归模型来评估每个参数的贡献,按照文献[36]: 在哪里阿₃月夏季对流层O意味着什么₃,是斜率计算基于区域时间序列,我是时候指数,是正则化参数时间序列,是相应的拟合系数,然后呢b是拦截。误差项。是R平方拟合优度。调整R广场。n是样品的数量。p参数的数量。分数解释变化的调整R方的多元回归模型(解释方差/总方差)。当添加一个有意义的变量,调整R广场将会增加。我们认为95%置信范围(被认为是重要的)。标准化方法在这项研究涉及正常化(0,100)(37]。标准化的参数由以下公式计算: 在哪里归一化时间序列参数和吗和本系列的最大和最小值,分别为(38]。

一些大规模的动力学影响对流层O₃如quasibiennial振荡(QBO)和厄尔尼诺-南方涛动(ENSO)相关的动力学过程导致调制的平流层循环和stratospheric-tropospheric交流(STE)。EASM影响对流层O的水平传播₃。在对流层大气动力学影响的实证研究₃,几个大气环流因素也被考虑在内,如下所述。

QBO数据hPa (QBO10)和10点30 hPa (QBO30)拍摄http://www.geo.fu-berlin.de/met/ag/strat/produkte/qbo/singapore.dat。QBO数据集采用从新加坡自1987年以来生产数据(每月平均纬向风组件在新加坡,104 n / e)通过使用每日垂直风资料来获取更高的垂直分辨率。本文中使用的时间从2005年夏天到2016年8月(6月),和其他参数是在同一时期。多元ENSO指数(美)来自https://www.esrl.noaa.gov/psd/enso/mei/table.html。双月刊多元厄尔尼诺/南方涛动(ENSO)指数时间序列的主要结合经验正交函数(EOF) 5个不同的变量(海平面气压(SLP),海表面温度(SST),纬向和经向组件表面的风,和传出的长波辐射(OLR))在热带太平洋盆地(30°S-30°N和100°e - 70°W)。尼诺指数https://http://www.esrl.noaa.gov/psd/gcos_wgsp/Timeseries/Nino34/。东亚夏季风(EASM)指数被定义为一个area-averaged季节性(环流动力规范化季节性850 hPa在东亚季风域(10°−40°Ν,110°−140°Ε)(39- - - - - -41]。数据来自http://ljp.gcess.cn/dct/page/65577。ENSO, QBO尼诺指数,EASM月度数据。对流层顶高度的特点是涡度在300 hPa的潜力。这些参数被从ERA-Interim再分析http://apps.ecmwf.int/datasets/data/interim-full-daily/。

2.3。Ozone-NO_xvoc的敏感性

甲醛氮比例(FNR)已经被用来表示异构ozone-NO时空上_xvoc敏感性[42]。FNR被定义为对流层一氧化碳列浓度的比值₂列ozone-NO这里使用浓度和研究_x全国大会党voc灵敏度:

一氧化碳和没有₂从臭氧检索列浓度监测仪)在美国宇航局的卫星光环被用来计算FNR O₃的季节。根据以前的经验,O₃生产制度被认为是VOC-limited如果FNR < 1.0,没有_x召集如果FNR > 2.0,过渡(要么没有_x预计将发生变化或挥发性有机化合物的变化改变啊₃在这个区间)如果1.0 < FNR < 2.0 (43]。

2.4。评估数据

世界臭氧和紫外线数据中心(WOUDC)臭氧探测仪提供一个独立的方法地面观测对流层O₃这里使用和评估OMI /毫升对流层O₃。另一个独立的对流层O₃观察是气球无线电探空仪通过电化学浓度细胞(ECC-Ozone传感器)在北京(39.80°N, 116.47°E)在2005年4月至5月期间,这种方法也是本文用于评估OMI /毫升对流层O₃。

3所示。结果与讨论

3.1。评估OMI /毫升对流层O₃

阿列₃多布森单位(CO, DU)是由标准log-pressure O的集成₃分压: ,在哪里是啊₃按体积体积混合比在单位ppm (ppmv)和P是hPa压力单位。卫星和迭代反演的对流层平均水平。对流层O₃是整个列在对流层(29日,30.]。验证来自OMI /毫升和臭氧探测仪月度数据。相关系数R尾身茂/毫升之间对流层O₃和WOUDC对流层臭氧探测仪O₃是0.936臭氧探测仪站之间的位置躺25°年代和50°N和均方根误差(RMSE)是3.18 ppbv。低纬度地区的偏差更小。这个结果也表明密切相似的签名季节性周期的比较和空间变异性OMI /毫升对流层O₃在气候学和其他数据产品(44]。比较与北京(39.80°N, 116.47°E)臭氧探测仪在2005年4月至5月的数据显示一个典型的误差±10%。如果有足够多的样本,它将会更有说服力。

3.2。夏季年际变化和趋势的对流层O₃

图2显示了每月对流层O₃研究分布地区从2005年到2016年。对流层O₃冬天最低水平(1月/ 12月)和最高在夏季(6月到8月)。春天和秋天是过渡时期。高峰月啊₃发生在6月/ 7月。这种模式是一致的温度和太阳辐射的季节变化。对流层O₃水平从2005增加到2016 7月平均每年0.2 DU,虽然没有找到这样一个明显的趋势是在冬天。最低的啊₃水平一般发生在1月。例如,最低的O₃水平在这一时期发生在2006年1月,每月只占5.65%的累积O₃2006股。类似的低价值通常是记录在12月到2月的时期;例如,O₃水平在2012年2月和2015年12月占5.50%和5.87%的累计每月O₃,分别。相比之下,O₃水平在2016年7月占11.91%的O₃全年水平。因为增加的O₃污染事件在中国北部发生在夏季大部分时间里,我们专注于夏季的情况。夏季时间序列(图2)表明,对流层的趋势₃增加平均0.36±0.09 DU /率在2005 - 2016年。然而,夏季对流层O₃列全国大会党已经从增加趋势减少的趋势在2005 - 2016。对流层O₃趋势显示了两个截然不同的阶段:第一阶段(2005 - 2011),平均增长率为0.55±0.20 DU /年,第二阶段(2012 - 2016),平均下降率为0.16±0.23 DU /年。减少在对流层O₃在后者阶段可能造成近年来减排。调查在对流层O微量气体的影响₃对流层列几种痕量气体浓度和气象因素进行了部分3.2。

3.3。夏季年际变化和趋势相关的痕量气体

大气中的氮氧化物(NO_x,包括没有,没有₂)是重要的空气污染物和O₃前体(45,46]。先前的研究表明,没有一般大气之间的正相关关系_x和O₃浓度(47]。

根据卫星观测,不₂污染在中国北方比邻近地区(更严重的48]。这通常归因于北部工业区。年度平均对流层₂因为夏季是如图3。在这12年中,对流层₂在2011年和2012年达到顶峰,达到6.97×10¹⁵molec·厘米⁻²今年6月,6.15×10¹⁵molec·厘米⁻²今年7月,和6.14×10¹⁵molec·厘米⁻²8月。没有₂从2016年2011/2012浓度呈下降的趋势。看见两个阶段:第一阶段(2005 - 2011),平均增加率(0.25±0.05)×10¹⁵molec·厘米⁻²·年⁻¹,第二个阶段(2012 - 2016),平均下降率(−0.45±0.11)×10¹⁵molec·厘米⁻²·年⁻¹。整个时期(2005 - 2016),₂浓度下降(−0.02±0.05)×10¹⁵molec·厘米⁻²·年⁻¹。在空间分布上,没有₂集中在城市地区高于在郊区。尤其是Beijing-Tianjin-Tangshan地区,没有₂在这段时间浓度非常高。这个结果可能表明它地区可能已经在NO-saturated政权,这是符合对牛群et al。16]。进一步ozone-NO_xvoc灵敏度将节中讨论3.3。

一氧化碳产生直接或间接的从生物和人为来源。根据朱等的研究。33),卫星观测的一氧化碳列提供高活性挥发性有机化合物的排放(HRVOCs)。这种方法被使用之前在美国估计异戊二烯的排放植被。根据对牛群et al .,在东亚,OMI一氧化碳水平更高的城市地区比在森林地区,表明主要人为VOC的排放。其空间分布地图也证明了模式(图4)。OMI的总一氧化碳列的趋势显示广泛的上升趋势在中国东部和北部地区的大部分的增强的一氧化碳NCP从2005年到2016年的时间序列。从尾身茂一氧化碳的时间序列,年度最低在冬天和夏天的年度最大。

一氧化碳是一种重要的挥发性有机化合物的仪器,中间和挥发性有机化合物的仪器是O₃体细胞。因此,一氧化碳的可变性可以表明反应挥发量的时空分布。在第一阶段(2005 - 2011),一氧化碳在全国大会党平均增加率为(0.24±0.11)×10¹⁵molec·厘米⁻²·年⁻¹,在第二阶段(2012 - 2016),一氧化碳平均下降率为(0.19±0.32)×10¹⁵molec·厘米⁻²·年⁻¹。整个时期(2005 - 2016),一氧化碳增加(0.05±0.07)×10¹⁵molec·厘米⁻²·年⁻¹。

所以₂通常并不产生重大影响啊₃,但它可以描述污染排放水平(49]。一年一度的夏季的趋势₂在中国北方图所示5 (c)。定量计算表明从2005年到2016年减少的总体趋势。在三个月(6月),每月的平均含量₂分别下降了49.1%、43.2%和43.6%。作为比较,分析₂也分为两个阶段:第一阶段(2005 - 2011),平均增长率为0.01±0.02杜·年吗⁻¹,第二个阶段(2012 - 2016),平均下降率0.05杜·年⁻¹。整个时期(2005 - 2016),₂下降了0.03±0.01杜··。这样的变化₂在夏天再次证明了减排具有重要意义。

公司的卫星观测表明,有限的空间分布基本上是类似的₂所以₂在中国北部,所有的水平升高与周边地区相比。考虑更大的尺度上,他们的分布是相似的,而对于小尺度,分布是不同的,因为任何的生命周期₂所以₂确实是比公司更短。然而,公司的垂直列密度表现出明显的年际下降的趋势(图5 (d))[50,51),这是不同于任何的趋势₂所以₂。第一阶段(2005 - 2011)期间,公司平均下降率为(0.03±0.03)×10¹⁸molec·厘米⁻²·年⁻¹,在第二阶段(2012 - 2016),它下降得更快,平均率为(0.05±0.05)×10¹⁸molec·厘米⁻²·年⁻¹。整个时期(2005 - 2016),公司平均下降率为(0.02±0.01)×10¹⁸molec·厘米⁻²·年⁻¹。

公司的水槽包括扩散、运输、沉积和化学转换。在大气中扩散和运输有限公司由风速控制(52]。局部和短期O₃浓度确实是最严重受挥发的影响。本文的研究区域是整个华北地区,和公司代表一个主要排放水平在一定程度上。因此,有限变量,由于其长寿命,被认为是代表大规模排放变化区域可能影响O₃(53,54]。

3.4。FNR和Ozone-NO_xvoc的敏感性

从光化学反应的角度,对流层不_x和挥发性有机化合物的仪器是前兆,需要被阐明的敏感性O₃生产。尾身茂的观察不₂和一氧化碳列密度敏感的被用于探索表面O₃没有污染_x和挥发性有机化合物的排放量在全国大会党。然而,在一般情况下,垂直整合列可能不能代表近地表环境。本研究试图利用FNR评估对流层O的敏感性₃没有_x和挥发性有机化合物的排放量在全国大会党。没有_x召集和_x饱和条件被FNR看见在90%置信阈值(55]。

FNR在空间和时间可能会有所不同,这表明之间有一个过渡_x召集和_x饱和条件在时间和空间上。图6显示了平均夏季环流)FNR全国大会党在2005 - 2016。减少平均夏季FNR观察第一阶段(2005 - 2011),这减少可能是由于没有增加_x(没有排放₂增加率达到0.25 molec·m⁻²·年⁻¹(表1))。在城市地区主要城市的全国大会党(如井下电视、太原、石家庄、济南)夏季FNR是极低的,这一结果表明,在城市地区,O₃可能是在没有_x饱和的政权。然而,在第二阶段(2012 - 2016),比值显著增加的结果x减排(没有₂减少的速度−0.45 molec·m⁻²·年⁻¹(表1))。代表城市的全国大会党,夏季O₃经历了一个从VOC-limited政权过渡到无x召集政权。远离这些城市,夏季O₃没有_x召集。

区域啊₃-不_xO voc敏感性在夏天进行了说明₃-不₂一氧化碳敏感图7。一般来说,更高的一氧化碳会导致更高的O₃高,而没有₂会或者不会,这取决于FNR(图7(一))。FNR的价值等于2时,对流层O₃接近最小值附近。因此,减排的挥发性有机化合物的仪器,也没有x是有效控制啊₃。FNR大于2的情况(该区域的右边FNR = 2行),挥发性有机化合物的仪器是有效的减排O₃控制和减少x甚至可能增加O₃浓度。这一发现表明,O₃在一个没有x召集政权。与FNR小于1的情况(左边的线FNR = 1),排放的增加x不会有效地增加啊₃浓度,减少挥发性有机化合物的仪器,因此这意味着没有x是假象。1和2之间的情况与FNR (FNR = 1和线之间的区域FNR = 2),减排的挥发性有机化合物的仪器,也没有x是有效的啊₃控制,这表明O₃在政权过渡。可以看到从图6,FNR大于2 / NCP的大部分地区,但在主要城市,FNR小于2,甚至可能已经小于1年。在这些城市,没有x还是饱和对流层啊₃生产在第二个阶段,尽管他们没有x碳排放减少(数字3和7 (b))。因为城市高_x基础水平,没有的减排_x没有导致不同的啊₃减少。总的来说,全国大会党已经经历的过渡_x饱和状态不_x召集国家相比之下的两个时期(2005 - 2011和2012 - 2016年)。

由于卫星观测的时间分辨率的限制,并未反映执行的敏感性实验,我们在一天内连续变化和日常的变化。因为O的日变化₃相对大,尾身茂扫描渡越时间/ NCP大约是当地时间13:45,每天只有一次30.]。这种敏感性分析只能反映卫星过境的情况,这是这个实验的局限性。需要注意的另一点是对流层,O₃不同于有关表面O₃(例如,8个小时的max),因为它直接影响人类健康。

3.5。夏天啊₃部分解释了变化

解释变异的分数从调整R广场多个回归模型公式(3)。这是一个变化引起的其他变量。上面描述的多元线性回归模型是用来计算分数的解释观察到的变化趋势OMI对流层O /毫升₃夏季的环流的整个时期从2005年到2016年。我们应用该模型中的变量序列识别重要的变量为对流层O₃。

2005 - 2016年的整个期间,包括不显著变量₂、一氧化碳CO QBO,潜在的涡度(PV) 300 hPa, ENSO指数和EASMI(图8)。我们把这些变量分为两种类型:大气化学因素(没有₂、一氧化碳和CO)和大气动力学因素(QBO、PV 300 hPa ENSO指数和EASMI)。再次回归模型应用到大气化学因素,他们回归的意义配件的订单没有₂>有限公司>一氧化碳。第一个重要的变量,我们发现这段时间是每月的没有₂。无₂变量,不稳定的状态_x,被认为是代表大规模排放变化可能影响O₃区域,没有₂可以解释69.73%的初始趋势(表吗2)。公司代表一个地区排放的变化在一定程度上由于其更长的生命周期。公司可以解释60.14%的初始趋势。一氧化碳是一种中间产品的挥发性有机化合物的仪器,他们是密切相关的。一氧化碳可以解释54.73%的初始趋势。他们的总体贡献为63.50%。

贡献啊₃定义的调整吗R广场的多元回归模型。上交所是残差平方和(SSE)。因为变量数量的增加,R广场将不可避免地增加,不能真正量化和准确性。看着R广场还不足以推断是否添加的功能意义,所以我们申请调整R广场,而不是R广场。当添加一个变量,这个变量是否有意义,调整R广场将会增加。如果这个功能是多余的,调整R广场将减少,因此合并后的贡献₂O、CO和一氧化碳₃低于的贡献没有₂独自一人,这表明NO2的变化起主导作用的变化₃,信息的其他两种物质被没有覆盖₂。这个分析也应用于大气环流。

在对流层大气环流的影响₃特点是大气动态因素:QBO,潜在的涡度(PV) 300 hPa, ENSO指数和EASMI。类似于大气化学因素,回归模型也适用于动态因素依次为另一个剩余的趋势。回归的意义配件的动力学因素的顺序是ENSO > PV > EASMI > QBO。ENSO指数显示高意义( )这一时期,可以解释57.69%的初始趋势。规范化ENSO指数增长经历了第二阶段(2012 - 2016),并有很强的2015 - 2016年的厄尔尼诺现象(图8)。PV反映对流层的高度,它可以解释55.79%的初始趋势。EASMI代表大陆和海洋之间的气流的强度。水平气流的影响可以解释54.72%的初始趋势。QBO反映出的贡献₃在对流层和平流层之间交换;垂直运输可以解释54.61%的初始趋势。他们的整体对观察到的趋势的贡献是55.32%。上述结果表明,添加EASMI,是有意义的和ENSO涵盖了PV信息。

4所示。结论

应用卫星观测研究O的可变性₃在全国大会党对流层。在这项研究中使用的数据结合卫星最低点观察和肢体的观察模式的优势;总数的最低点模式便于观察列,和肢体模式促进垂直剖面的观察。评估MLS / OMI的观察表明,对流层O₃趋势似乎相当可靠,可用于研究对流层O₃在全国大会党趋势。

基于长期的统计,对流层O₃在全国大会党在夏天最高(从6月到8月)。相比之下,O₃内容是最低在冬天期间(从12月到2月)。夏季对流层O₃列浓度增加平均速度0.55 DU /年全国大会党在2005到2016之间。

时空变化分析了几个关键的大气成分来评估他们的影响₃在夏天形成。主要大气污染物显示趋势增加在第一阶段(2005 - 2011),减少在第二阶段(2012 - 2016),因为实施减排措施。由于减少氮氧化物,全国大会党已经经历的过渡O₃-不_xvoc的敏感性_x不饱和状态_x召集状态。但是,没有_x在大城市仍然饱和。

一个多元线性回归模型应用于识别过程驱动的观察趋势夏季对流层O₃。大气化学的贡献是63.50%。第一个重要的变量是否定的₂,它可以解释69.73%的最初的趋势。ENSO还展示了这一时期的高的意义,它可以解释57.69%的初始趋势。大规模的动态过程,观察到的趋势的贡献是55.32%。结果表明,大规模的动力过程和区域排放影响年际对流层O₃在夏天变异。

我们的结果表明,化学过程有一个更重要的是影响年际对流层O3比动态过程。这也反映在其他研究的结果。夏季对流层O3呈现增长的趋势增长率为1.28每十年杜·在华北平原(NCP) 1979 - 2013年期间主要是由于没有增加_x和挥发性有机化合物排放(56]。显著的增加趋势对流层O₃也发现所有季节除了冬天,最大速度为1.10每十年杜·夏季期间1979 - 2005。他们不考虑大气对流层的发行量是一个主要因素₃增加的趋势在NCP (57]。

遥感数据可以提供长期的特点。大气化学很难运输模型由于发射不确定性和计算资源的限制58]。然而,统计关系不是完全确定的,尽管选择的结果已经通过了显著性检验,所以我们认为我们的结论是一个假设,需要验证的3 d模型和大气化学和气象分析能提供机制。结论基于遥感数据在这个研究很宏观,和一些细节需要进一步单独研究。此外,特定的垂直分布,对流过程,远程运输,和化学非线性过程需要一个大气化学运输模型敏感性实验量化的影响(59]。

数据可用性

数据源和数据介绍部分中列出的链接。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

作者感谢所有的组织和个人提供数据。利华国际周承认金融支持中国奖学金委员会。这项研究是由中国国家重点研发项目(批准号中国2017 yfa0603603),国家科学基金会(批准号41575144),中央大学的基础研究基金(批准号312231103),自然科学基金和香港工会联合会(NSFC-RGC)(批准号403331160396)。

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