文摘

Size-segregated粒子样本收集在北极(新奥勒松,斯瓦尔巴特群岛)2011年4月在地面和自由大气中利用系留气球,还配备了一个光学粒子计数器(OPC)和气象传感器。单个粒子的属性进行了扫描电子显微镜加上能量色散微量分析(能谱)。能谱结果与粒子大小和集成光学测量气溶胶特性的地面和沿垂直配置文件。详细的分析两个案例研究显示组成尽管类似结构的显著差异(分层)和类似的纹理(粒度分布)的粒子在空气中列。不同的样本点的矿物化学在当地(深成变质复合物在斯瓦尔巴特群岛)和远程(基本/超基性岩浆复合物在格陵兰岛和/或冰岛)地质地区来源灰尘。粒子大小和形状差异与粒子形成的机制之间的关系,也就是说,初级(排序,小)或中级(自发的,细到粗粒度)起源为氯化物和硫酸盐结晶和运输/解决土壤粒子(硅酸盐、碳酸盐和金属氧化物)。的影响大小,形状,在冰上和混合状态的粒子成核和辐射特性也进行了讨论。

1。介绍

北极地区是世界主要受到气候变化的影响(1,2]。,气候迫使造成巨大的环境变化是一个复杂的循环反馈过程涉及大气、海洋、冰冻圈,和土地3]。特别是,北极正在发生巨大变化的扩展和厚度的年度和永久的海冰和冻土表面结构(例如,(4])。温度变化概况以及对流层的海水层和空气柱涉及有关海洋和大气环流的变化过程,可以在打开显著放大气候迫使半球范围内(5]。北极的增加云量观测在过去几十年也可能有显著影响(6,7]。这些观察结果提高了公共利益在全球变暖问题,这实际上是在北极更明显(8]。

北极气溶胶被认为扮演相关角色在气候环境反馈通过散射和吸收太阳辐射,通过改变云的属性(9,10]。许多这样的效果仍然不佳,他们的定量评价仍然是有限的2),这是目前气溶胶研究的的一个挑战。例如,黑炭颗粒作为正迫使代理,因为他们提高光吸收过程,而硫酸盐气溶胶产生负面迫使由于他们普遍传入的太阳辐射的散射。这种效应更为复杂的极地地区,冰雪覆盖的表面可以有更高的表面反照率比气溶胶层或云。自然气溶胶的作用(如土壤、海洋喷雾)也非常重要,如吸湿性和颗粒形状依赖属性。例如,海洋盐光散射(有重大影响11)的结构和组成矿物灰尘施加一个主要行动发现了云的形成通过同构和异构冰成核过程(12]。

一个重要考虑事项的预算和云辐射特性的垂直分布在对流层气溶胶粒子。研究行星边界层(PBL)和低对流层由激光雷达在北极,放射和气象测量显示典型的多层结构(13,14)也通过粒子影响交通和成核事件(15]。根据这些点的研究自然,属性,垂直分布,在低对流层气溶胶粒子的来源提供了一个重要贡献的理解关键过程活跃在北极气候系统。

基于以上言论,在2011年的春天,一个密集的场竞选是在意大利站Dirigibile意大利在新奥勒松(79°N,斯瓦尔巴特群岛)的框架”北极蛤属“普林斯顿(Progetto di Ricerca di感国家队)项目。活动是集中在那边研究气溶胶的化学和物理性质和远程传输过程(16]。气溶胶的垂直配置文件属性和臭氧混合比进行了原位地面一起测量。

本文结果的单个粒子表征扫描电子显微镜加上能量色散微量分析(能谱)报告和讨论。这些结果与粒子大小和集成光学(散射、吸收)测量地面和气溶胶的光学粒子计数器(OPC)沿垂直测量资料,为了提高我们的知识结构和流程的低北极边界层。

2。材料和方法

2.1。现场活动

现场活动进行了Gruvebadet网站,新奥勒松,3月20日至2011年5月5日。由于天气原因,有效的测量收集从4月5日到4月30日。共计84垂直的变量高度进行了使用系留气球,配备了1公里的贡多拉为这个领域开发活动。在每个剖面粒度分布(0.5 -20μ米)、黑碳浓度、气象参数,和臭氧混合比一直在记录10 - 30 m分辨率。在选定的日子,特点是非常稳定的条件和低风沿着PBL,粒子样本收集离开了系留气球,在一个固定的高度为3到6小时的时间。这样大约10个样本收集。

天气条件在2011年4月新奥勒松以低压上半年月紧随其后的是一个高压系统。4月18日标志着天气的转变。4月18日之前位势高度的平均值在850年和500年在新奥勒松地区mbar 1208和5119米;他们把1346和5311米后,日期(ECMWF)。

因此在地面(图1),风速变量虽然表面空气温度和温度倾向于增加明智地在4月18日。专门的平均压力从986.3 hPa在4月18日之前增加到1002 hPa日期后,压力从988.1到1005 hPa在4月18日。样品代表显著不同天气条件下收集了4月18日和4月29日。back-trajectory分析(见部分2。2下图)表明,这两种不同的气团采样条件源自不同的来源地区。

2.2。案例描述

4月18日的压力水平迅速提高的温度达到了平均值约−7.4°C。风速度10米地面很低(< 4 m / s)从东南偏东方向。零星的云事件也注册之间的3000和6000米的高度。4月29日是一个典型的高压天气情况。白天,地面压力不断上升和表面空气温度是低于冰点(图左右1)。风速度10米地面很低(< 3 m / s)从SE方向。这种情况是典型的orographically引导风在一年中的这个时候(17]。进一步的特点是一个持久的云甲板在~ 1公里的高度。这些低级春天的云是很常见的行星边界层在新奥勒松,与当地的山岳志和持久的逆温层下部的气氛。垂直剖面的无线电探空仪启动UTC 4月29日11时(图中未显示)揭示了orographical超然的风况低于1公里以及存在的几个温度反演低于1公里。

气团逆向轨迹(集群意味着)4月18日和4月29日在图所示2。四个不同的轨迹在这两种情况下很明显。4月18日两个集群(占62%)源自俄罗斯北部,而第二个集群源于北美。在所有情况下的空气质量经验常规下行运动接近斯瓦尔巴群岛。在更早的时间(前4 - 5天到达斯瓦尔巴特群岛)空气质量在较低的海拔高度从俄罗斯北部飞(少于3000榴弹炮)的气团来自北美。最近(大约两天前到达斯瓦尔巴特群岛)的所有集群聚集低于1500米的榴弹炮。4月29日的所有集群来自格陵兰岛和/或从大西洋北部。在4月18日我们气旋运动,而4月29日,轨迹有一个反气旋运动。

2.3。地面测量

在新奥勒松意大利Dirigibile Gruvebadet实验室基地配备了一系列的工具,旨在测量气溶胶的物理和光学性质在地面水平。特别是由气动粒子大小分布的测量进行筛选器(TSI-APS 3321年52类在尺寸范围0.5 -20μ米)和扫描移动粒子筛选器(TSI-SMPS 3034年,54类的尺寸范围6 - 500海里)。两个系统注册一个大小谱每10分钟。

散射系数(Bsca)在530纳米是衡量辐射研究M903浊度计在1 s的时间分辨率和存储为一分钟的平均水平。吸收系数(Babs)是衡量使用辐射研究颗粒烟尘吸收光度计(PSAP)三波长(467、530和600海里),同样的时间分辨率。

在地面气溶胶特性在2011年4月在图所示3。特别是,4月29日,粒子的数量和直径< 500海里约高于90%抽样4月18日和粒子> 500海里是4月29日与4月18日相比高出20%。因此,吸收和散射系数增加(+ 69%和+ 21%,职责)。更改单散射反照率值从0.93到0.90(4月18日4月29日证实了一个总体增加的吸收分数。

2.4。垂直剖面测量

垂直剖面的测量进行了通过一个充满氦气的系留气球(VAISALA;卷~ 7米³;有效载荷~ 5公斤)配备(i)光学粒子计数器(OPC, 1.107Environcheck格林,31日班级规模从0.25到32μm校准前由制造商颗粒number-size分布测定的活动);(2)小型级联撞击器(Sioutas SKC 2压紧阶段和0.65μ截止)对颗粒物收集取样过滤器(聚碳酸酯,25毫米);(3)一个气象站(Vaisala Tethersonde TTS 111)。气球上升/下降率控制的电动绞车(Vaisala电动绞车TTW111)。最大飞行高度取决于大气条件(风速);在大多数情况下,它是在600年和800榴弹炮。取决于天气条件和负载的实验类型还包括一个小型电子纳米粒子探测器(DiSCmini,物质气溶胶)和microaethalometer (Magee AE-51),但这些数据将被讨论。采样时间与相应的环境条件报道在表1。

2.5。能谱Microanalyses

单个粒子特征,单一份(~ 10×10毫米)被削减的核心部分取样过滤器和安装在SEM存根使用双面铝碳带。样品被涂上100 - 150提供导电性的碳膜,防止电荷积聚在电子束曝光。

传统能谱microanalyses Centro上执行di大学Microscopia Elettronica(累计),佩鲁贾大学(意大利),使用飞利浦XL30仪器配备x射线能量色散谱仪(EDS-EDAX DX-4I,加上创世纪数据处理软件)。仪器操作在20 kV加速电压和可变放大(2000 - 20000 x)根据粒子大小。EDS光谱(光斑大小5,工作距离10毫米)收集了30年代生活时间和x射线计数率校正基体效应使用所谓的“standardless”过程提供的《创世纪》软件。开始在中间的样本分析,扫描探针选择方向,分析了粒子和手动一个一个地在适当的放大。使用这个过程大约100粒子滤波器进行分析。的确,这是一个小数量的粒子本身,但它获得了很大部分的过滤器(~ 0.5毫米²)作为粒子的数密度在过滤器通常很低。另一方面,单个粒子分析进行nonautomated仪器对分散的样本,在这种情况下,非常耗费时间。因此,我们认为,粒子的数量分析每个样本是一个可接受的妥协获得代表结果在合理的分析时间。

样品收集2011年4月29日,在粒子特别丰富,经历了详细的单个粒子通过计算机控制扫描电镜分析表征(CCSEM)。在这个过程中,软件扫描领域一次在自动模式下,检测单粒子和记录形态(数字化图像)和化学成分(频谱)数据大量的粒子。测量进行了物理系,弗里堡大学(瑞士),使用范XL 30西FEG环境扫描电子显微镜配有EDAX飞马EDS系统。系统在25 kV加速电压和固定放大(2000 x)。分析后选择过滤的字段代表评价样品的均匀性、足够的灰度校正,和适当的工作参数的定义。EDS光谱收集超过2000个粒子15年代生活时间和化学成分(元素)获得使用standardless EDAX提供的软件程序。

EDS光谱都是手动审查和粒子的信号太弱丢弃。元素浓度低于0.1重量% (SEM检测极限)省略。根据Kandler et al。19)方法,元素原子比率计算,然后与纯矿物质和阶段获得不同的粒子类。

数字化图像进行了图像分析(IA)。在传统程序手动选择粒子进行分析使用软件映像工具3.0 (http://compdent.uthscsa.edu/dig/)。CCSEM过程中的粒子的粒子分析软件允许自动识别的基础上,对比在背散射(BSE)图像。BSE图像以及形态学参数(不同直径)和化学成分确定每个粒子和存储。一组形态参数为每个粒子颗粒。摘要Feret直径(FD)和形状因子(SF)被认为是。根据拉斯(20.),Feret直径是一个圆的直径在同一地区的对象: 形状系数被定义为圆度的倒数: 和面积和周长内粒子的几何投影的图像。Feret直径和形状因子,因此,提供一个测量的平均粒径和颗粒边界的复杂性,分别。从获得的分析精度,一式三份的测量选择粒子在不同放大(5000 x 10000 x, 20000 x),比2% Feret直径和形状系数超过5%。

3所示。结果与讨论

3.1。气溶胶的结构

气溶胶垂直配置文件的例子记录4月18到29岁的图4(参见表1)。粒子数浓度沿垂直测量资料显示明显分层在4月18日,不存在于4月29日(图4),与温度反演(数据的存在4(一)和4 (b))。特别是,微粒显示浓度随着高度的增加逐渐减少从250 ~ ~ 650美国手语;粗颗粒,将节目突然逆转的趋势在同一高度。突然增加细和粗颗粒在4月29日~ 600榴弹炮有关云的存在,也就是说,水滴粒子。云高度测量被测云仪同一天给类似的结果(见部分2)。

当粒径分布(图5)我们注意到模式微粒在两天(数据非常相似5 (c)和5 (d)粗颗粒),而模式非常容易区分(数字5(一个)和5 (b))。特别是,数量浓度4月29日是一个数量级高于4月18日。反向轨迹分析揭示不同来源领域那些日子(图上的气团2)。这一分析表明远程运输的主要影响来自北大西洋和格陵兰部门4月29日,从俄罗斯北部4月18日。必须指出,然而,记录粒度分布随高度几乎均匀(不含29日的云事件)。这意味着分层主要涉及数字而不是粒子大小分布。

3.2。粒子类型

五个主要粒子类型中观察到的样本,即硅酸盐、碳酸盐、硫酸盐、氯化物和金属氧化物。烟尘粒子在少数情况下也证明。除了煤烟和Cu-oxides,这都是车辆/可燃烧的来源,其余的粒子自然(土壤)来源。粒子在大多数情况下,由内部或外部混合固体阶段。饼图在图6报告气溶胶中固体颗粒的相对丰度在地面和260美国手语在4月18日和4月29日,2011年。

组合是一个伟大的变化观察到不同级别低对流层在这两天。在地面,氯化物(主要是氯化Na)是主要的自然气溶胶的成分,其次是硅酸盐。金属氧化物粒子和碱性硫酸盐形式相当部分的尘埃在4月18日和29日分别,而一些碳酸盐氧化物粒子在两样本。氯化物通常远低于1μm和规模相当均匀,而碱性硫酸盐高于1μm和常规的形状(图7(一))。丰富、大小和形状的粒子显示一个共同起源的主要海洋气溶胶氯化物和碱性硫酸盐(21,22]。硅酸盐矿物,又由孤立的晶体,或者更加频繁,形成集群或聚集。在典型的后一种情况下,集群的圆的形状表明从水滴沉降(图7 (b))在(或之后)样本收集。

在260美国手语硅酸盐,主要是石英的形式和/或粘土单矿物,是主要的组成空气中浮尘;在这个高度的显著部分石膏以及大量的金属氧化物也出现在4月29日(图6)。这些矿物都好(平均直径< 2.5μ粗粒米)(平均直径> 2.5μ米);形状是不规则的圆的硅酸盐和金属氧化物和非常普通石膏晶体(图8)。土壤颗粒,即、硅酸盐、碳酸盐,金属氧化物,参与运输和结算流程相关的长/短范围交通从自然资源,而石膏是异相成核过程。根据Sinha et al。23),典型的石膏(自发的)形状表明次生起源从云流程涉及空中碳酸盐。

3.3。粒子源

在样本收集4月29日,其数量是足够高,以获得大量的粒子进行分析,金属颗粒的矿物化学和硅酸盐板已经评估了源识别的目的。

大多数金属颗粒在这个示例与Fe-Cr尖晶石氧化物相关联;Fe-oxides的重要组成部分和/或氢氧化物也在场,以及少量的铁,和/或Ti-oxides(图9)。不同金属粒子可以与不同地球动力学的上下文相关联;即Fe-Ti-oxides(和氢氧化物)是最好的中深成变质复合物,而尖晶石金属氧化物通常是与基本/超基性火成岩的火山岩地形(24]。地质/地球动力学的上下文可以来源粒子在斯瓦尔巴群岛。当地地下岩石做的,实际上,露头的环境新奥勒松(25),而拉斑玄武岩质冰岛的火山广泛和深成岩石露头(26)和东格陵兰(例如,Skaergaard入侵(27])。back-trajectory分析结果为4月29日做的,实际上,支持一个灰尘从两个站点(图出处2 (b)),但冰岛的土壤和空气中粉尘的特点分析(26因为比较不像那些尘埃样本。因此,来源形式格陵兰岛是在这种情况下更可靠。

硅酸盐板采样在地面和艾尔菲稍浓,而采样在260美国手语是丰富在Mg(图10)。这个特性,它是一个标记为不同的土壤类型和/或运输粒子进化的气团,显然不能与特定的源区域土壤/尘埃样本缺乏代表性的比较。结果矿物化学特征是不够的在这种情况下决定出处。

3.4。粒子的属性

大气中冰晶对辐射传输有重要影响,降水的形成,和云的微物理和光学性质。冰在云的形成均匀水的冰点和溶液滴在温度低于−35°C或异构冰成核过程引起的不溶性气溶胶粒子(28]。我们期望这些流程可能有关4月29日高相对湿度条件(图4),最重要的是,相当大量的矿物粉尘气溶胶中发现的那一天。

硅酸盐矿物的粒度分布在新奥勒松显示了两个主要的模式在亚微米尺寸范围(图11)。可比冷冻实验表明这种模式直径防止冰成核温度的范围发现地面和气球水平(28]。Supermicron粘土矿物颗粒,又常常被硫酸涂身上(图12(一个)),这个特性是发现压低他们的冰成核效率(28]。

大小、形态和海盐粒子的成分被发现对气溶胶辐射影响造成的直接影响(29日]。为了估计这些粒子的模式和行动的程度低对流层氯化物和硫酸盐颗粒的形状因子发现在地面上,在4月29日260美国手语是测量和比较。希望结果(图12),盐粒子在260美国手语的球面形状远远低于粒子在地面上。事实上,在260美国手语很大一部分(~ 20%)的盐颗粒形状系数高于2.0,而在地面上只有极少数粒子有相似的价值观。不同形态取决于粒子的本质。硫酸盐和氯粒子在260美国手语,在许多情况下,内部混合粒子组成的硅酸盐矿物披着斗篷的硫酸盐和氯外壳(插图图12(一个)),即在云的产品老化过程的盐吸湿增长发生在粒子经由空气质量。把盐矿产在地面上,主要是个人或外部混合粒子产生的浪花(图12 (b))。一个独特的气溶胶粒子辐射的影响,因此,在不同的高度预期低对流层即使对于相同的粒子类型由于粒子的大小和形态。

4所示。结论

在这项研究中,气溶胶特性的某些方面在斯瓦尔巴群岛一直专注于讨论构成粒子的属性类型在不同高度的对流层。详细分析选定的样本代表典型的天气条件显示显著差异组成尽管类似结构(分层)和类似的纹理(粒度分布)的粒子在空气中列。这些差异解释说考虑到运输的联合行动(长、短)和老化(由重力沉降、盐吸湿增长)的粒子属性。

不同粒子的矿物化学类型显示有趣的样本之间的差异。特别是在金属氧化物的情况下,特定的地球化学特性不同的粒子类型区分不同地质粒子的来源。这些特性使得金属氧化物的良好标记地理来源,提供了一个一致的地球化学数据库代表金属氧化物粒子的数量由不同的地质来源/源区域安排。起源的问题,因此,解决以下更详细的分析协议的粒子数,尤其是比较的参考样本。结合大量地球化学记录和back-trajectory统计评估,这种方法可以用来评估的贡献不同的源地区的气溶胶粒子的网站。

起源和粒子的来源区域标记他们的属性。不同形状、大小和粒子的混合状态已经投入的关系和他们的起源和演化中的空气柱。特别是硅酸盐明显影响其能力的大小作为云凝结和/或冰核活性位点,而硫酸盐矿物的形状的散射和吸收特性可能影响对流层气溶胶在不同水平取决于衰老过程的程度(沉降、分层)。后可以转,影响辐射的对流层预算通过直接(光散射和吸收)和间接(云的形成和演化,云微物理和光学性质)的影响。

利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

作者感谢伯纳德Grobety和克利斯朵夫Neururer,弗里堡大学的宝贵支持和宝贵的帮助CCSEM分析。这项研究是由意大利的大学和研究(普林斯顿- 2009项目)。极地支持单位的后勤援助中国北车的地球和环境(POLARNET)。