文摘

落基山脉大气氮和硫(罗马书二世)研究与现场操作在2008年11月到2009年11月被用来评估活性氮的组成和来源在落基山国家公园,美国科罗拉多州。作为罗马II的一部分,利用中尺度气象模型提供输入轨迹和化学传输模式。评价模型的捕获重要的运输模式的能力在这个地区复杂的地形进行了探讨。以前source-receptor氮的研究在这一地区也进行了综述。最后,几回轨迹分析的结果为罗马人二世。轨迹质量平衡(TrMB)模型中,receptor-based线性回归技术,用于估计源归因意味着空气中的氨浓度在罗马书二世。尽管氨浓度通常较高时运输从东,TrMB模型估计,平均而言,地区西部贡献更大的平均分数的氨。可能的原因进行了讨论,包括西风的更大的频率与东风,氨的可能性随着硝酸铵长距离的传输,以及正确地建模的困难运输风在这一领域。

1。介绍

大气活性氮的沉积在落基山国家公园,科罗拉多(RMNP)及周边地区的落基山脉已经被研究了30年的主题(例如,1])。在这段时间里,科学家们已经努力了解沉积氮的含量和化学成分2,3),空间和时间的趋势(4,5),氮的化学和物理机制进入水生生态系统(6,7),对生物的影响8,9和主要来源10),发射率(8,11),地理和气象条件(例如,11- - - - - -16])导致沉积在敏感的高山地区。本文着重于气象和源归因方面。

浓度和沉积测量落基山的氮和硫二世(罗马书二世)研究在2008年11月到2009年11月进行。其他(2,3,17详细描述了这些测量。长达一年的罗马II是一个后续罗马人我11,15,16,18),数据收集在同一位置两个六周时间在2006年的春季和夏季。RMNP科罗拉多州中北部,横跨大陆分水岭。最详细的测量对于研究的“核心网站”,40.38度N, 105.546度W和高于平均海平面2750米(实验室),在公园的东部斜坡带,如图1。东,地形相对平坦的高地平原迅速下降,火星科学实验室在海拔1500 - 1800米,而韩剧向西大约峰值达到4300米。科罗拉多人口最稠密的地区,包括城市丹佛火星科学实验室(1610米),是前山城市走廊,自北向南纵贯中心的科罗拉多州南部从怀俄明州南部丘陵和平原之间的过渡。主要农业活动在科罗拉多州东北部,与许多沿北普拉特河流域,包括一些在前山附近的城市走廊。

相对小规模的空间不均匀性引起的高地平原之间的过渡,山麓,阿尔卑斯山峰气象模型带来了挑战。流行的风向是西风在大多数地方,但东风上坡风发生由于要么周日山谷发行量风速在地表附近炸毁谷白天晚上和扭转或天气气候模式包括低压(逆时针环流)南部或西部或高压(顺时针环流)北19]。

1.1。研究氮源科罗拉多州北部的归因

估计的氮源归因RMNP及周边地区已经对大约30年了。最早研究的基础假设关于氮的起源在测量浓度的时空模式,沉积和气象学。随着计算能力的增加,这些有价值的分析仍在继续,而使用气团轨迹,最近,中尺度化学运输模型,添加到工具。自1980年代以来,人口、能源使用和混合来源在科罗拉多州和美国西部的发展,目前比前几十年重要来源可能不同。

刘易斯等人。1]研究了沉积主要阳离子,阴离子,颗粒物,氢离子在42个网站从1982年5月至1983年5月在科罗拉多州。他们推断源通过检查空间梯度和盛行风模式。最伟大的酸度是沿着大陆分水岭的北部和南部三分之二的国家,他们说因为强酸被碳酸盐在海拔较低地区更有效地中和。占主导地位的氧化氮的来源被假设是发电厂向西和城市地区的东部山区。减少氮的化合物没有测量。

帕里什(12)测量空气不,不₂在高海拔的网站在1980年代。他们表示,尽管前面范围通常是顺风,排放的主要来源有负责增强酸性沉积。他们还推测,山谷流可能是运输人为空气污染物的机制从边界层自由对流层。

男爵和丹宁13)决定,在1980年代,强酸阴离子,酸度、铵和高盐浓度RMNP东部降水的起源和运送了谷将风或对流不稳定和这些风的影响较低海拔(2500米)网站全年和高海拔(3200米)的网站在夏天最强烈。

内夫(33]描述了区域复杂的气象和空气质量建模与1987 - 1988年丹佛棕色云相关的研究。他讨论的影响来自东北的风将氨从农村地区和排放的混合和从城市化的范围。他用化学建模几天运输模型,但模型未能解决重要的中尺度气象结构,特别是边界层在8公里水平分辨率和潮湿的过程。他建议数据同化是必要的。他还指出,排放可能会有针对气象条件的方式建模不占排放,例如,减少汽车交通在下雪但更多的木材燃烧。

筛等。34)认为,在1991 - 1994年排放量从前面范围影响不大在高海拔(3540米)的网站在高山冻原,但这日上坡流将这些排放到一个较低的网站(3020米)的亚高山森林,特别是在夏天,在中午。他们认为,更高的网站通常是受西风影响自由对流层。等熵轨迹表明,高山网站是最常受来源在加州南部和西北墨西哥天高氮浓度。他们还发现,前面范围可以从西方混合排放排放。高硫酸盐和硝酸盐浓度在降水亚高山带的网站与轨迹从西方高度相关,包括四角地区,加州南部和墨西哥北部的部分地区。

Losleben et al。141984 - 1997)研究了湿沉积数据在两个网站,一个高高山网站和一个低,接近前面的范围。在更高的网站更多的酸性降水电导率高于较低的网站。他们假设化学加载西方来源可能比以前所认为的因为西风占主导地位更高的网站。他们得出的结论是,前面的范围是一个重要的污染物来源降水尤其是在冬季降水事件,但更高频率的西风流意味着西部累计重要来源。最——least-acidic集与西南和向西北流有关,分别。他们还讨论了气象冬季和夏季降水事件之间的差异在两个站点,地形的影响,以及占时间的重要性和降水量估算wet-deposited污染物的来源。

豪雅et al。(35)检查空间和季节性模式在湿沉积和积雪数据在1992 - 1997年在科罗拉多来推断氮和硫化合物的来源。他们发现高海拔网站受到东西方来源的分裂,西方来源有更大的影响力在冬季,而在夏季东部有更多的影响。他们得出的结论是,总体而言,东部来源有更大的影响在科罗拉多落基山脉,因为夏季降水化学浓度明显高于冬季。

Ingersoll et al。36)检查回轨迹与雪相关事件东侧的RMNP在1998 - 1999年的冬天。他们观察到浓度硝酸和硫酸的雪样本中最低的北部和东部和高的风暴气团来自西方。最高浓度在风暴从南部,包括城市丹佛。

筛等。37上坡流发生的概率)表示,在任何一天在亚高山森林网站在1999年40 - 60%,8月份的峰值和最小。

在2003年对氮沉降在怀俄明、科罗拉多和南部伯恩斯(4]得出证据,这一点支持重要源大气氮沉降和东部,这是与人口增长和能源利用趋势一致。

作为罗马人我研究的一部分,罗德里格斯et al。11)描述化学传输建模两个正在时期在2006年春季和夏季。模型不能充分再现观察到氮的化合物的浓度,可能主要是由于排放和沉积速度的不确定性。他们指出,上坡东风流东侧的RMNP比在干燥时间更常见的在降水季节和所有小时的一天。他们还指出,垂直深度,但不是频率,向东的流动是在夏天比在春天。

也作为罗马人我的一部分,Gebhart et al。16)采用回归技术使用轨迹回到分摊氮和硫物种的浓度测量东侧的RMNP选择来源地区。与运输相关的测量浓度最高通常从东。然而,模型估计,整个赛季意味着归因对于所有氮物种季节都是更大的地区。同样,这被认为是由于更大的西风的频率。受体模型表现为春天比夏天更好,表明气象模型有更多的困难在夏天繁殖运输模式。大分数氮的化合物是由东公园的来源在夏天比在春天。

比姆et al。18),天et al。38),本笃et al。3)研究空间模式在2006年科罗拉多州北部的氮浓度测量,2008年和2009年,分别。天等人所描述的模式在科罗拉多州东北部氨浓度,发现限制动物饲养等大型梯度源附近,可能由于稀释和高干沉积速率随着材料顺风。氨浓度在农业和城市地区在科罗拉多州东部RMNP 1 - 2数量级比在公园。氨浓度最高的是在夏天,但意思是冬季浓度高于春季或秋季,可能由于混合高度和冬季风速较低。比姆等人,本笃十六世等人发现沉积和机载关键活性氮物种的浓度更高的东部比西部大陆分水岭,最高的价值衡量东侧的RMNP与东风流有关。白天昼夜模式也显示峰值浓度时东风上坡流是最频繁的。

白垩土等。17)描述了一种混合deterministic-receptor分摊方法氨以RMNP在2009年罗马II。惰性示踪模拟通过跟踪107氨排放源地区没有沉积或化学与化学传输模式。源区域被合并成常见的运输途径,和一个回归模型分配的氨。平均每年,大约一半的氨在科罗拉多归因于来源。一半的国家外,最大的分数来自科罗拉多西部比东部,加州最大的贡献者,犹他州和蛇河谷在爱达荷州。他们推测,昼夜模式风的方向和浓度提供了证据表明,中尺度气象模式并非充分捕捉上坡RMNP流。

从这个早期工作了好几个主题。最早的研究关注于氧化而不是减少氮、和各自的来源可能会有所不同。很明显,当上坡东风出现在落基山脉的东部,他们带来的排放从前面范围和在科罗拉多州东部农业区。到目前为止,尽管相对较高的氨排放在接壤的州东部,没有证据表明来源在这些州大贡献者在RMNP活性氮。西方的影响来源并不清楚。西风占主导地位,但东风在降水事件更常见,导致湿沉积。此外,昼夜和季节周期的山谷风把空气污染物从来源科罗拉多州中部和东部与测量浓度在RMNP高度相关。然而,轨迹分析表明,频繁的长期运球的平均排放来自西方的可能是非常重要的,和一些研究推测,该地区的地理位置有利于东西方的混合排放。相对浅昼夜山谷流模型也被证明是困难,导致潜在的过高的来源的影响。因此,为了准确地确定在RMNP来源的氮沉降的影响,重要的是能够准确模型的东风流时。

介绍了中尺度气象建模进行罗马II,包括一些评估这些结果并给出的细节back-trajectory-based源解析的氨气浓度对罗马书二世。本文中描述的源解析技术扩展了罗马人一整年我归因trajectory-based来源包括建模和检验的可能性几乎将受体部位在空间或时间可能略有改善测量和建模浓度之间的相关性,会计模拟风场的偏见。

2。方法

2.1。中尺度气象建模

网格气象领域的罗马II生成天气研究和预测(WRF)模型(39,40]。该模型使用不同的物理选项运行超过十次,观察气象数据,观察逼近系数,对观测数据和半径的影响,试图得到最好的可能的匹配模型输出与观察到的气象。第一个运行与WRF 3.2版本,而后来3.3.1运行使用的版本。产量没有明显的差异归因于模型的不同版本。

许多模型设置所有WRF案件是很常见的。这些包括的三个嵌套的水平域36岁,12,4公里网格大小相同的那些用于2006年罗马人我研究[11]。外部域,称为西方区域空气伙伴关系(包装)领域,覆盖大部分北美。12公里域覆盖西部几个州的部分地区,而4公里网格包含大部分的科罗拉多州。北美地区再分析(NARR)数据(41,42被用于边界条件,初始条件,3小时域分析推动36公里。再分析而不是更高分辨率的预测数据选择最大化的观测数据输入。最高是100 hPa模型匹配NARR,还有34垂直层运行。最初,由WRF自动水平选择,但是,在后面的情况下,层选择手动增加表面附近的决议,以匹配层中使用以前的建模(11)和对应的排放数据用于化学传输模式。增加层在地表附近的数量需要3倍的减少时间步(从180年到60秒)几天。WRF运行多个3.5天(84小时)时间重叠的12小时的自旋向上次,部分研究成果的基础上贴画et al。43),他发现最好的降水预报18-36小时后需要初始化,但至少12 - 18小时旋转起来。

物理选择初始WRF病例选择简单。这些都是稍后讨论,但切换到更多的仔细考虑选择没有显著改变模型的结果。最终选择的主要物理选择和使用总结在表的理由1。

模拟输出最大的差异是由于改变观察的细节将在4公里域,包括输入数据,逼近系数和半径的影响。推动的观测数据域总是包括4公里每小时10米塔核心网站的数据,4月10日至12月27日,2009年,从雷达风分析器在埃斯蒂斯帕克,科罗拉多州,大约12公里的向描述的核心网站([16),如图1)。早期WRF情况下也使用观测数据的国家大气研究中心的数据集DS461.0 [44]和DS351.0 [45),分别为表面和高空数据。后来,气象数据同化数据摄取系统(MADIS) [46使用而不是因为MADIS的密集得多观察,尤其是沿着山脉。然而,随着下一部分要讨论的模型评估,更多的数据并不总是被证明是更好的。图2显示了气象观测的位置在NCAR和MADIS数据集。面板(图b)1也显示了一个远程的网站自动气象站(画)在埃斯蒂斯帕克。数据从这个网站包括MADIS,但不是NCAR,观测数据。

3所示。评估WRF风能领域

3.1。通过建模案例:表面风的例子

一个方法来评估WRF繁殖的关键气象变量生成许多图表类似于图所示3这意味着建模和观测值比较不同空间和时间尺度。这特别有趣的例子显示了风的东西分量矢量,U,观察和模仿来自几个不同WRF病例。在所有情况下,WRF运行从2008年11月到2009年11月。前面板显示了月平均45网站如图2(一个)。图的左下角3意味着了小时的45天为这些网站,和右下角显示的网站。在每一个面板中,观测值是黑色和建模有颜色的符号值。结果从第一个简单的情况下(红圈)没有观察轻推,主要是默认物理选项。蓝钻下情况下,显示的结果与第一个相同,除了观察促使这是添加到4公里域使用NCAR数据上面所讨论的。绿色三角形下尝试,从主要物理选项改变默认值见表1。红色三角形的情况下相同的绿色所示,除了卫星风从NCAR被移除的数据集(下面讨论);青色x-filled方块从第一种情况使用MADIS数据而不是NCAR观察轻推,,最后,棕色方块显示最终的结果还使用MADIS数据但没有飞机运行观察和最后的观察逼近系数。

检查数据以这种方式提供了洞察潜在模型偏差。离月在前面板中,很明显,所有WRF病例复制意味着季节性模式,但对于大多数尝试意味着建模风速过高或过西风数月。第二,小的值之间的差异在蓝色和绿色所有面板显示改变物理选项,平均而言,有更少的影响比改变输入数据和其他参数与观测推动有关。右下角面板显示你是更好的建模比在其他一些网站,网站40,罗马人核心网站,最贫穷的繁殖。也明显,平均而言,你通常是在估计,这并不是适用于所有的网站。

最明显的特性在左下方面板是奇数周期峰值发生每6小时两种情况。他们只发生与观测推动利用NCAR数据和从例两组不同的物理选项,所以很明显,峰值是由于观测数据或数据的预处理。NCAR的只有6小时的数据集是风来自卫星。当这些数据被移除时,显示的结果是这样的洋红色三角形。最初从NCAR转向MADIS数据意外导致值显示x-filled青色广场,显然最糟糕的结果。基于经验与卫星风,MADIS飞机数据被淘汰,导致最后WRF输出用于所有进一步的罗马II建模和分析和显示的棕色的正方形。有额外的实验的逼近系数和半径的影响是不同的,但大多数人只有一个月,没有显示清晰。表2最后总结了用于WRF观察促使选项。其他可能的选择可能影响观测逼近结果包括使用错误马克斯和好友检查开关,消除观测时也大大不同模型初始假想字段和邻近的观察。有可能在复杂地形太多有用的观测是被这些检查。在这项研究中,他们离开,是默认的。

显然,WRF结果敏感数据用于观察轻推。最初,目前还不清楚为什么飞机和卫星风数据不切实际的风速的增加引起的,但最近凌晨et al。47]表明,WRF模型中的偏见与垂直坐标系统吸收height-based观测时可能会引起麻烦。图形分析证实,然而,在一般情况下,观测逼近是有益的。平均值的U最终情况是接近观测值的平均。

进一步建模大风的时空分析,例如,轮廓的风速、U和V(风矢量的南北分量),和地图的意思是观察和模仿风矢量不同时期和网站,导致观察WRF可以正确地生成日东风上坡流在广泛领域科罗拉多发生但建模东风往往远远不够向西到达核心网站。在时间当东风观察,WRF往往在网站,但东风西风更远的东部地区。此外,正如所料,WRF繁殖的观察风少更好的地区复杂的地形,如科罗拉多州东部平原高。例如,图4显示了的意思是下午风矢量观察和模仿在2009年6月。注意收敛的东风和西风面前范围和高风速沿大陆分水岭。这些风给力量的假设这可能是一个来源的地区排放两边的山脉通常收敛,因此有可能反应。

3.2。风玫瑰的观察和最后的建模的风

风玫瑰生成使用户外的库(48]R统计软件(49)研究一年观察和模仿风从最终WRF运行七个地区在科罗拉多州图所示5(见图2(一个)地区的地图)。一般来说,定向频率由WRF模式广泛转载,虽然精度水平因地区而异。正如所料,建模和观察风的方向是最相似的东北部和东南部平原,地形相对平坦的地方,也许更令人意外的是,在南部山区也复制。定向频率是最糟糕的复制山脉北部和西南部。主要在北半球风向情理之中通常西风,但是,在科罗拉多州,引导和阻塞在一些地区地形使这种普遍性不真诚。例如,注意南北风的高频率在北部和南部山脉,由于通道沿落基山脉的东部边缘。

风速分布的准确性也因地区而异。例如,在前面和北部山脉,北部高速风的频率是低估了,而风高估了频率较低的速度。在西南相反的是正确的,而在东北平原和南部山区观测风速频率比其他地区更准确。

虽然平均WRF繁殖风合理的准确性,核心网站,这是不真实的。图6显示风玫瑰的观察和模仿10米风在靠近三个网站:核心网站,在埃斯蒂斯帕克雷达风分析器站点,画在埃斯蒂斯帕克。这些都是2009年May-November雷达风分析器时操作(参见图1位置)。观察到的风核心网站由地形和引导到最频繁与上坡风大多来自东南西北,而不是从正东方。相比之下,建模输出WRF太经常从西方在这个网站。

分析器的站点,12公里东北偏北,观察到的平均风逆时针旋转30度的核心网站,到达更频繁地从西方和东方,而不是从西北和东南。WRF捕获这个西风流相当准确但低估了东风的频率。在相邻4公里网格单元,观察风在画网站还没有风的高频向东观察到分析器。画网站大约3.7公里以西的分析器和高海拔约91米。观察到的风在这两个地方有很大的不同,主要画网站有西南而不是向西流,其东风往往会从东东北而不是由于东风观察到分析器。可能从相邻网格细胞,模拟风这两个位置是相似的。建模网格细胞都没有足够高的频率的东风。

这些结果导致猜测,由于复杂的地形,风在附近的网格单元建模或在不同的时间可能与真正的风在核心网站比正确空间网格单元。图7显示了模拟风的风玫瑰核心站点和站点位于一个12公里网格单元的基本方向。注意,网格单元的建模风以东12公里是一个更好的匹配测量风向核心网站(图6)比模拟风在相应WRF网格单元。

4所示。回到轨迹

进一步研究交通排放的核心网站,每小时合奏回到轨迹与最大长度为7天使用4.9版本修订346年生成的混合单粒子拉格朗日综合轨迹(HYSPLIT)模型(50]。在合奏模式下,HYSPLIT生成27轨迹为每个使用开始开始时间点在指定的位置开始,上面一层和一层下面和周围八个网格细胞。两套HYSPLIT输出,生成一个与输入从WRF模式上面所讨论的,另一个使用来自北美中尺度模式输出12公里网格间距(NAM12) [51,52)作为输入。HYSPLIT开始从五个位置,核心网站从以北12公里,南、东、西。图8显示了一个示例的27套轨迹从核心网站在一个小时。注意,一个小时的分类分为向东或向西流并不总是简单的。图8(一个)显示了水平通路在科罗拉多,第一个1 - 2天内大多数乐团成员经过科罗拉多州东北部地区。然而,如图8 (b),显示相同的轨迹,说明,当追踪的时间更长,很明显,这些轨迹起源于西方地区也有高氨排放,包括蛇河谷南部爱达荷州和犹他州北部的农业地区。图8 (c)显示时间的轨道高度。虚线是混合层的顶部中央乐团的成员。轨迹截断时达到所有输入数据域的边缘。在这个例子中,一些乐团成员达到WRF 36公里的西部边缘域在4 - 5天内。

图9显示生成三个相关的分析从WRF轨迹从核心网站10 m。统计在每个面板产生大约256000个人轨迹。图9(一个)是研究整个停留时间。每个端点都代表一个小时的时间在一个网格单元。它显示空气质量最常居住在到达受体。向西流,会分叉成向西北或西南主导。然而,还有伊斯特利运输前,可以将排放量在科罗拉多州东部城市和农业地区和州东部。图9 (b)显示了平均浓度的氨核心网站当气团来自每个网格单元。计算分配每个轨迹端点的值测量浓度受体的轨迹到达时间。每个网格单元的值的均值到来浓度与轨迹关联的端点,通过细胞。这个面板说明当气团从东到受体的浓度高于当气团来自西方。但是,它不考虑传输频率。通过结合两个前面板中包含的信息,可以看出交通从西方很常见,但空气质量从这个方向倾向于到氨浓度相对较低。也是逆气团来自东方的;他们不太频繁,但平均到较高的浓度。这些统计数据结合生成映射图9 (c)相乘的结果所产生的,这是第一次两个面板创建concentration-weighted居留时间。这些结果考虑平均浓度以及运输频率,可以认为是一种迹象的累积影响的地区。停留时间的模式是类似的面板中,有一些细微的差别。东部地区加权相对更高的图9 (c)比图9(一个)。例如,高平均浓度在轨迹从东部来到德克萨斯的时候导致更高的价值在这一地区concentration-weighted停留时间比简单的停留时间。破发点颜色是选择最好的说明每个统计的地区差异。注意从几何尺度数据9(一个)和9 (c)比图上的线性范围9 (b)差异在运输频率比平均浓度的差异大得多,因此主导结果图9 (c)。这些结果表明,东部和西部都是重要来源的贡献者在RMNP氨。

5。浓度测量

获得的测量浓度作为罗马II的白垩土等详细描述。17和本笃et al。2,3]。24小时的数据开始剥夺被认为是最可靠的测量和数据用于氨TrMB建模。图10显示了这些浓度观察到核心网站的时间表。天气暖和的时候,他在一般情况下,浓度较高。值超过第90百分位发生在几个月从3月到9月。

6。轨迹质量平衡模型

轨迹质量平衡模型(TrMB)之前已经详细描述(例如,16,53,54])。linear-regression-based受体模型与测量浓度受体作为因变量和计数的轨迹端点选择源地区的独立变量。轨迹端点数解释为源地区的时间之前到达受体。回归系数占意味着排放,分散,化学,和沉积。系数乘以端点是一个估计的贡献从源地区的时间观察。

TrMB常被用来估计意思是季节性的贡献从每个源区域如图11测量氨浓度核心网站。此外,测试的时间和空间精度的敏感性进行了风的轨迹从前面的第二天,在网格中轨迹起始点细胞以东12公里,北,西,南比较结果使用轨迹开始于正确的网格单元和正确的一天。

共线源地区,端点数总结创建一个组合,而不是两个人,地区。测试迭代,这样结合源区域与剩余的测试区域,直到没有共线地区依然存在。归因的区域被重新审视回到原来的小区域使用的权重因子意味着排放/平均距离。共线的定义是任意的;在这项研究中,试验用70%,80%和90%的相关性被用作共线性的限制。共线源地区的数量的变化取决于这个截断值,以及端点之间的分布区域,这取决于季节,输入气象,开始位置,等等。35的来源地区,共线区域的平均数字截止值的70%,80%,和90% 13(范围2-23),7(0 17)和2(经历),分别。

为每个四季,冬天12月、1月和2月,春季(3月、4月和5月),夏季(6月、7月和8月)和秋季(9月、10月和11月),1080年TrMB模型的敏感性试验是由不同的四个最大的轨道高度(1000米,3000米,混合层的顶部,和没有限制),三个轨迹长度(3、5、7天),三个浓度乘以(报道,早一天,晚一天),两个气象输入数据集(WRF和NAM12),五开始位置(核心网站,12公里东、西、北,和南),和三个共线性限制(70%、80%和90%)。

7所示。结果

测量模型的性能之一是检查TrMB如何能够匹配观测数据的时序特征。一个更好的匹配,所指的变异系数更高建模和测量之间的浓度,不能确保准确的模型,但是贫穷匹配给低的信心的结果。中位数值不同子集的TrMB试验如表所示3。最大的两个因素罗马书二氨浓度的季节和共线性的截断值。季节性的,最高的值(0.54)是秋季和夏季最低(0.39)。春季(0.40)仅略好于夏季,和冬季(0.49)几乎一样好。截止为共线性相关性越高,越高值价值是多少。这是因为源地区结合越多,越低自由度的回归。有一个小的影响在任何方向移动受体12公里。最适合的是以东12公里(0.52),最严重的是12公里西(0.44)。这是另一个迹象表明,东风核心网站可能被低估。浓度在正确的一天或提前一天有相似的值浓度,但将晚一天提高了性能,原因未知。轨迹持续时间几乎没有影响,表明大多数来源地区通常从RMNP不到5天运输时间。一般来说,最大的轨迹端点高度越高,越高 ,但这种影响也很小。相反可能会由于网格大小的差异,使用NAM12而不是WRF作为输入HYSPLIT导致一个更好的选择。这是我(与罗马人的结果一致16]。

表3归因结果还显示值来源的科罗拉多州和科罗拉多州东北部(来源6、7、11图11)输入的变化。被选出的这些地区促进检查敏感性的分摊到源地区近与远和东方和西方。源地区的总和的归因中位数在状态相当稳定。无论哪个参数是不同的,它仍然在42 - 53%范围内。的季节,科罗拉多州的最大归因在夏季是52%,剩下的赛季都有平均44 - 47%的归因。正如预期的那样,限制轨迹更短的时间或较低的高度有所增加了本州的归因来源,因为这些变化导致相对较少的端点位于遥远的来源地区。减少对共线性相关截止还增加了归因本州来源。这是由于距离加权当分开合并后的来源用于最终的归属。

最后的敏感性测试,用于测试伊斯特里流的影响,是科罗拉多州东北部的归因。中间值的范围从5%到17%。最大的差异,在冬天的季节,从5%到17%。归因的夏天(平均16%)更类似于秋天,和春季(9%)更类似于冬天。移动起点12公里西给归因中位数为8%低于它东移动,导致17%的归因。限制轨迹的长度没有影响在科罗拉多州东北部归因,而限制高度稍高归因这个地区因为更遥远地区的端点的数量降低,但差异非常小。

表4和图12给最后TrMB源归因结果只有在正确的时间使用浓度但允许上面讨论的其他所有输入参数有所不同。表4季节性聚合地区和比较的结果也显示了从2006年罗马人我研究的结果(16),里面只有春天和夏天测量活动。见表5和图11在每个地区来源地区。年度concentration-weighted季节性归因方式也表的最后一行所示4个人来源地区,是分子的数字图12。分母在图12的年平均百分比轨迹端点在每个区域四舍五入为最接近的百分比。有趣的是比较源归因的百分比不同地区的端点。对于大多数来源地区在科罗拉多,归因是相同的或大于端点的百分比。的例外是科罗拉多西北部两个区域有频繁的运输,但排放量相对较低。TrMB结果与预期一致,由于沉积,化学反应,每个端点和色散,近源贡献更多比更遥远的地区。源区6,该地区东部的受体,每个端点贡献更比其他任何地区。这一领域有很高的氨排放限制动物饲养和其他农业活动。TrMB模型没有明确包括排放数据作为输入(除了作为权重因子的共线区域),结果却反映了更高的排放。科罗拉多以外的来源,除了少数例外,来源地区国家的东部有一个归因的氨气百分比高于百分比的轨迹端点,而反向通常适用于西部地区。这再次反映了更高的排放在东部地区。 The higher mean attributions for sources to the west are due to the much greater frequency of transport from those regions.

TrMB估计,大约一半的氨核心网站来源在科罗拉多,虽然冬季和夏季贡献百分比高于春季和秋季。西方地区贡献平均比东部地区。科罗拉多州西部贡献超过科罗拉多州东部除了在秋季,美国和西方的贡献远远超过美国东部在所有季节。领域在科罗拉多,科罗拉多州西部的贡献平均18 - 34%,根据季节;科罗拉多州东北部增加了10 - 17%,前面添加2 - 8%范围,科罗拉多和东南部添加0 - 3%。以外的地区,美国西部贡献39 - 47%,而州东添加只有5 - 12%。2008 - 2009结果从2006年春季和夏季不同,但是有一些一致的模式。在美国西部和东北部2009年科罗拉多贡献更多的在这两个季节,而在美国东部和科罗拉多山脉2006贡献更多的在这两个季节。测量平均浓度是相同的在两个夏天,但平均大潮浓度高了2倍于2006年在2009年。

8。讨论和结论

先前的研究氮源的落基山国家公园及周边地区显示浓度和沉积通常是高当有上坡东风风和降水事件期间,东风更有可能比在干燥的天气(湿沉积)。从这个研究与以前的工作也有迹象表明,这是一个融合区域排放东西方大陆分水岭的满足,从而可能反应。同时,简单的轨迹显示分类次映射到纯粹向东或向西流是过于简单,因为曲率在运输途径可以从两个方向同时使排放。

在山区复杂地形使气象建模更加困难比在平坦地形的区域。小规模的山谷和山坡风不充分建模在4公里网格内规模和RMNP附近的意思是观察风的方向变化明显在几公里。观察推动改善WRF模式的性能,但只有当卫星风和飞机观测从观测数据中删除。WRF-modeled风观察促使选项比物理更敏感的选择。

统计分析的轨迹在2008 - 2009年罗马II研究证实了先前的研究表明运输从西方主导的,但是当有来自国家的东部,氨浓度高于,当传输通路从西方更纯粹。尽管州科罗拉多东部氨排放量高,从这些州是罕见的模拟运输,他们平均被发现有小的贡献在RMNP测量氨浓度。

使用TrMB模型来估计源归因24小时氨浓度测量RMNP完成第二罗马人研究。实验来确定移动模型敏感受体位置略被观察促使东风WRF模式生成的没有一样经常观察到核心网站,模仿风以东12公里的核心网站匹配建模的观察比风在实际的网站。TrMB源归因结果往往不是很敏感,一开始移动位置或开始时间,特别是对于科罗拉多以外的地区。移动轨迹起始点东结果归因到源在科罗拉多州东部地区高出几个百分点,和的能力模型复制的时间模式测量浓度也略优于轨迹时从实际测量站点。TrMB结果表明,大约一半的氨测量核心网站来源在州内,平均而言,西方来源贡献超过东部。这是适用于所有季节。氨存款迅速和容易被云吸收和雨滴,典型的大气寿命是几个小时到几天(55]。如果来源一样遥远的爱达荷州和加州有助于观察RMNP气态氨浓度,要么氨是腾空的足够高的没有与表面在运输或交互转换为一个相关的化合物如硝酸铵,沉积速度慢得多,然后回到氨当接近测量位置。

TrMB只是一块的几个来源归属技术用于罗马II。

白垩土等。17]报道的结果混合deterministic-receptor技术。平均每年,这种技术也分配一半的氨在科罗拉多州的来源。一半的国家外,最大的分数来自科罗拉多西部比东部。然而,由于不同的源与TrMB结果相比较是困难的区域定义。

从化学传输建模结果尚未发表与和解的各种来源归因方法正在进行。

免责声明

的假设,结果,结论,判断,提出这是作者的观点,不应被解释为一定代表官方的国家公园服务策略。

利益冲突

作者宣称他们没有利益冲突有关的出版。