文摘

农村/远程改善网络(跨部门的监控保护视觉环境)和美国环境保护署的城市化学物种形成网络测量的点2。5有机碳(OC)和元素(EC)自1989年和2000年,分别。我们聚合OC和EC数据从2007年到2010年超过300的网站网络,以描述空间和季节性模式在农村和城市碳质气溶胶。OC和EC的空间范围更多在美国东部地区相对于局部浓度在西方。最高的城市OC和EC相对于背景浓度的影响发生在西方在秋季和冬季。城乡碳质气溶胶经历了大范围(尽管相反)在西方季节性相比更低的季节性变化。长期(1990 - 2010)趋势分析表明农村普遍降低TC (TC = OC + EC)在全国范围内,用积极,虽然微不足道,但西方的趋势在夏季和秋季。短期趋势表明,城市和农村TC含量都降低了自2000年以来,最有力的和更多的空间齐次城乡趋势在西方相对于东部。

1。介绍

碳质气溶胶,包括有机碳(OC)和元素(EC),大气中是无处不在的,因此对颗粒物,作出了重大贡献点2。5分数(1)和粗(PM10−点2。5)分数2,3),导致能见度下降(4,5)和气候强迫由于散射和吸收太阳辐射的能力(6,7]。碳质气溶胶也影响健康(8,9]。有机碳可以直接从燃烧排放活动或产生二次gas-to-particle形成等过程。元素碳,也称为光吸收碳和黑碳取决于测量方法,是直接从燃烧排放源。气候迫使电子商务中起着重要作用,最近的一次审查(10EC)表明,气候变暖的影响比此前认为的更大,尽管仍然存在很大的不确定性。描述和预测的复杂本质OC和EC具有挑战性的测量和建模框架。然而,这种描述是必要的考虑到OC和EC许多大气过程的重要性和气候的影响。

综合物种形成碳质气溶胶是昂贵和费时的,因此通常只能在少数较短期时间的网站,比如加州最近关心的研究(11]。虽然这些类型的研究提供了非常有用的数据组成,属性,和碳质气溶胶的来源,他们在时间和空间是有限的。大的空间尺度和长期监测网络可以提供这些信息,但进化的详细数据。另一种方法是测量体积碳质气溶胶属性与方法,适合常规监测项目。这些方法包括热/光学技术用于分析颗粒物样品OC和EC。两个主要的网络在美国,保护视觉环境的跨部门监测网络(改善)12和美国环境保护署(EPA)的化学物种形成网络(CSN) [13),负责定期收集样本在全国数百个农村和城市站点,分别描述碳质气溶胶进行扩展分析,离子和元素种类。此外,东南部气溶胶研究和表征(搜索)网络收集数据从几个城市和农村的网站在美国东南部,从无机和碳质气溶胶的时空趋势在该地区已经派生(14- - - - - -16]。集成碳质气溶胶数据从独立监测网络需要和解的获得与不同的采样数据,分析技术,工件修正可能导致偏见在OC和EC含量(17- - - - - -20.]。几项研究已经报道了所描述的差异和协调的方法改进和CSN碳数据(1,21,22]。手et al。1]聚合改善和CSN数据检查的城乡差异气溶胶数据从2005年到2008年。这项工作主要集中在主要的区域性和季节性趋势气溶胶的物种,包括OC和EC。

许多研究将数据从这些大规模网络了解碳气溶胶的来源。Jaffe et al。23)检查年际变化改善点2。5质量和OC浓度在美国西部,由于野火的影响。白垩土等。24]使用OC的比率EC推断源来自野火和移动使用改进的数据来源。Schichtel et al。25)合并改善OC和EC数据和放射性碳数据来估计总碳、矿物和当代贡献和Schichtel et al。26)进一步提高总碳分配类型、主要来源包括生物质燃烧,移动,和植被。源解析研究[27)检查改善和CSN在明尼苏达州跨站点数据来确定移动源贡献和地方和区域污染事件。Buzcu-Guven et al。28)使用分摊在中西部CSN数据来源网站来确定移动源OC质量的主要因素。Yu et al。29日)改善和搜索数据用于确定贡献主要和次要来源测量OC。除了改善和CSN,存档过滤器从环保署联邦参考方法(农场)网络站点在三个州东南部被用来确定空间和季节性变化水溶性OC (30.,31日]。除了这些分析,数据从大规模的网络是非常有用的模型的评估和研究气溶胶传输和处理(32- - - - - -38)和限制碳质气溶胶在全球气候模型的作用39,40]。

数据集的长期可用性等的改善,CSN,或搜索提供了机会来研究碳质气溶胶的变化随着时间的推移和评估成功的监管努力减少排放。趋势研究分析技术的变化很敏感,所以长期趋势的评估EC (41)集中在提高数据从1990年到2004年,碳分析硬件升级之前发生。EC大幅下降(25%)在美国农村,更高的利率的降低冬季比夏季由于增加西方EC /西南,最有可能由于生物质燃烧的影响。陈等人。42)也报道了从提高网络,EC浓度降低。从网络搜索在美国东南部,布兰查德et al。16)报道,年平均有机物质和EC含量下降了6.5%至3.3 和4.0 - 7.8% 分别从1999年到2010年。EC浓度最大的减少发生在城市的网站。

本研究提供的贡献包括最近的一个分析(2007 - 2010)和集成的改进和CSN OC和EC数据,与特定的专注于集成空间和季节性趋势绝对和相对浓度。此外,长期(1990 - 2010年)和短期(2000 - 2010)的季节性趋势意味着总碳( 从整合城乡网站)也检查了。

2。数据和方法

提高网络自1989年以来一直为扩展气溶胶分析收集样本(12目前,165个网站。提高网站主要是在偏远和农村地区,和网络的主要目的包括跟踪和描述气溶胶成分和能见度在课堂上我地区(联邦visibility-protected地区),并确定气溶胶浓度的趋势。执行的监控网络的支持环保局的区域霾规则,因此投入了相当大的努力保持一致性和数据质量的20多年网络操作。网络收集基本以24小时为样品每隔两天从午夜到当地时间午夜和报告集中在环境条件。点2。5和点10收集样品,下午只表现在进化分析2。5过滤器。阴离子的特性是由集成电路分析尼龙过滤器。重力点2。5和点10质量重的决心聚四氟乙烯过滤器。浓度的点2。5元素种类的特点是x射线花期。碳物种(OC和EC)决心从石英纤维过滤器分析了热光反射(43]。OC浓度的提高是积极纠正添加剂工件(18,44,45),但不是一个乘法-工件(22]。我们指的是耐火材料碳分数EC反映其操作性定义,而认识到部分包含nongraphitic碳吸收光和复杂化之间的分歧EC和OC (46]。更多细节关于提高仪器仪表、采样、分析工件校正,而其他国家的网站信息是可用的(5,12]。提高所有数据、元数据和详细描述的网络操作和数据分析和可视化结果可供下载(47]。

EPA CSN的城市网络部署在200013),目前超过200个网站。CSN的目标跟踪进步减排策略通过趋势分析,评估空气质量模型,支持监管努力的可见性和源解析和健康影响的研究。CSN收集24小时每隔两天样品在相同的采样计划改善网络。监控和分析方法类似于改善网络除了CSN冷船只过滤器和改善网络不。CSN碳分析是历史上使用热光学透过率和执行国家职业卫生研究所(NIOSH)协议。认识到不同的改善和CSN取样器,以及不同的分析协议,导致不同的OC和EC含量(21,22,44),CSN转换到一个开始- 3000 n的取样器更符合改善取样器,以及TOR和提高协议分析。的转变始于2007年5月,持续到2010年。数据在过渡期间调整基于白垩土的方法等。22]同意改善配置数据。调整配置的比较从2005年到2008年的数据显示关闭协议(12007 - 2010年),和比较数据是相同的。CSN数据可供下载(48]。

我们分析数据从2007年到2010年数据的完整性,需要50%,导致162提高南航“完整”和181年的网站。季节性意味着指冬天(DJF)、弹簧(MMA),夏季环流),(儿子)。OC和EC的百分比贡献点2。5重建好质量(RCFM)是由假定气溶胶是由硫酸铵、硝酸铵、颗粒有机物(POM = 1.8 * OC),电子商务,土壤和海盐。类似的有机乘数是用于城乡POM,虽然较低的值可能更适合城市OC (22,49]。我们结合,从两个网络使用克里格插值数据的算法。结果字段不是用于严格解释,而是为指导对空间模式。插入站点密度影响,CSN在东方大站点密度,而改善网络的站点密度是最高的。

回归线性赛尔(50- - - - - -52总碳()进行 从“完成”网站)的数据,70%的“完整”年所需潮流计算在给定的时期。趋势(% 回归斜率)被定义为从赛尔除以平均浓度的时间趋势,乘以100%。总碳被用来避免偏见的OC和EC分手由于硬件升级2005年前所述[41]。趋势被认为是重要的在第90百分数显著性水平( 使用肯德尔τ统计)。为季节性趋势计算意味着长期改善网站的时间从1990年到2010年。2000年,改善网络扩大,CSN开始操作,因此短期趋势从2000年到2010年计算。

3所示。结果与讨论

3.1。空间和季节性趋势
3.1.1。砰的一声

等值线的改善和CSN 2007 - 2010季节性意味着冬天POM浓度,春天,夏天,秋天提供了数据1(一)- - - - - -1 (d),分别。POM的平均百分比贡献为同一季节RCFM显示数据2(一个)- - - - - -2 (d)。在美国西部地区POM(远程/农村)背景通常小于 根据季节,冬季和春季浓度较低(数字1(一)1 (b)、职责)。在夏季,西方背景浓度增加 (图1 (c)),浓度接近 (图1 (d))。夏天背景浓度增加可能是由于生物质燃烧排放的影响和可能生物排放(23,53,54),影响更多的区域范围。相比之下,更多的本地化高城市浓度(> 5μg )在西方在冬季发生在一系列网站沿着海岸,和个人网站在科罗拉多州、犹他州、蒙大拿和亚利桑那州。冬季城市来源包括住宅木材燃烧,虽然气象的影响,如低通风,可能为(55]。西方的秋季似乎是一个过渡季从夏季和冬季的来源与影响。贡献RCFM是重要的在美国西部(图2),值从40%到超过80%取决于季节。夏天和秋天的区域的影响是相当大的由于生物质燃烧的影响(数据2 (c)2 (d)、职责)。冬天的贡献在西方相当局部周围城市站点和达到75%或更高版本(图2(一个)),与春天时间20% - -30%(图的贡献2 (b))。

在美国东部,背景POM浓度高于西方的全年( ),部分是由于区域分布式OC的来源,包括二次有机气溶胶从植被和野生和规定的火灾7,31日]。春季浓度高在东南(图1 (b)),最有可能与生物质燃烧和高火2007年(30.,56,57]。夏季浓度是最低的,虽然在一定程度上更多的区域(图1 (c))。从生物二次有机气溶胶排放被认为是重要的贡献者POM浓度在东南,尤其在夏天(15,25,58,59),和更高的背景浓度和一定程度上反映了这种源较大的地区。住宅木材燃烧可能在秋季和冬季(一个重要来源30.,57]。POM RCFM在东方的贡献明显低于西方的全年(< 50%)。这种差异主要是由于其他物种的流行,如硫酸、来源丰富的东部和主宰RCFM,尤其是在夏季(1]。

3.1.2。电子商务

季节性的意思是EC等值线数据所示3(一个)- - - - - -3 (d),和季节性意味着百分比贡献EC RCFM数据所示4(一)- - - - - -4 (d)。农村背景EC含量从0.1到0.3不等μg m−3在西方,较低的值。在西方,特别是冬天和秋天,从个别城市网站本地化的影响产生更高的浓度(高10倍)和陡峭的空间梯度,表明有限的空间范围。城市EC来源可能包括住宅供暖和其他城市燃烧来源,包括移动来源(25,58)是最有可能被困由于低通风。EC热点并不一定发生在同一地点POM浓度。EC生物质燃烧发出的影响在夏天不一样伟大影响城市来源在秋天和冬天,可能是因为气象效应。RCFM EC的贡献是相当低(图4);一般背景EC的贡献小于5%。在西方,然而,在城市网站电子商务相对于背景贡献贡献被翻了一番,估计超过10%,尤其是在冬天和秋天。西方背景夏天贡献达到7% - -9%在一些地点,可能由于生物质燃烧区域的影响(图4 (c))。

欧共体在美国东部的影响力似乎更多的区域范围相对于西方,有稍高的农村背景EC浓度为0.5μg m−3或更少。Hecobian et al。30.)报道,生物质燃烧是最重要来源的褐碳在寒冷的几个月,东南和褐碳将最有可能被描述为EC TOR方法(60]。东部城市的影响并不显著,尤其是相比,冬天在西方,除了少数网站在东南部和东北部。事实上,电子商务是最高的一般在秋季在美国东部。气象的影响,如降低有效运输冬天风在西方,可能发挥作用在城市和农村之间的差异见EC (POM)在东部和西部[61年]。EC的贡献在美国东部通常是不到10%,与偶遇的最高贡献大部分的东部(图4 (d)东南(图)和冬季4(一))。虽然相对于其他物种EC贡献好质量很低;然而,它的光学效应还重要,因为其相对较高的光学效率(6]。手et al。5]表明,EC贡献高达10% - -15%每年重建消光系数从2005年到2008年在农村西方,西方城市和15% - -20%或更高的网站。

3.2。季节性

总结了POM的季节性和欧共体通过聚合规范化月度平均数据(年平均)到广泛的地区。被定义为分离地区为四大象限(东北、东南、西北和西南)约为100°−经度和纬度38°基于前一节中提供的空间模式。归一化月POM是如图5(一个)5 (b)。农村POM季节性特点是最大和最小浓度在温暖和寒冷的月份,分别与季节性的时机和范围不同(图/区域5(一个))。的大范围季节性发生在美国西北部规范化浓度最高7月和8月很可能与生物质燃烧的影响一直延伸到秋天(25,54]。第二大范围季节性发生在西南地区,春季相对贡献更重要,比西北夏季早些时候开始有所影响。与西方相比,美国东部经历了一个更低的范围在农村POM季节性,虽然仍以冬季最小值和春夏最大值。在美国东南部,更高的相对贡献发生在春天,特别规定时,可发生燃烧。夏天贡献6月达到顶峰,到夏天时二次有机气溶胶的形成从植被是最高的。夏季相对最大值位于美国东北部地区高于东南和包含夏季,一大部分原因要归咎于生物排放。增加一个小农村相对POM 11月发生在东部地区。

相反的季节性在西方城市和农村POM清楚展示图5 (b)。西北和西南地区有非常相似的行为,与城市秋天/冬天最大值比春夏最小值高出三倍。在夏天相对浓度增加而不是秋天/冬天最大的程度。然而,在东方,季节性的范围是低得多,类似于农村地区。季节性东南部近持平,规定用火发生时5月略有增加。在东北城市POM贡献最高的夏天,类似于农村地区,表明生物来源的POM在东部地区的影响。东部地区都经历了一个峰值在11月,类似于但规模更大的农村地区。除了不同来源,一些西方和东方POM季节性的差异可能是由于气象的影响,较低的冬季通风在西方,和更高的稀释在东61年]。

西部农村电子商务的季节性模式之后,POM更高范围在西方季节性(西北部)可能与生物质燃烧(见图6(一))。在东部农村电子商务季节性相当平坦,虽然东部地区相反。在东南,农村电子商务在冬季和夏季最低达到高峰,而在东北是相当平坦但夏天稍高一些。POM的峰值相对浓度可能对电子商务没有被观察到。增加农村标准化EC 11月在东方也发生城市站点(图6 (b));事实上最大的相对浓度对东部城市地区发生在11月。否则,城市电子商务的季节性相当平坦的东北,而且有点大在东南明显夏季最小值。西方城市的季节性EC相对浓度密切关注城市POM,与强大的夏天冬季最大值和最小值。

3.3。EC OC比率

EC的比率和OC浓度提供了一些货源标记贡献,较高的比率相应直接燃烧源排放主要OC和EC和相对较低的比率反映的OC从次要的形成过程。移动源EC / OC比率约[62年),而农村(20.,24,25)和生物质燃烧气溶胶(63年,64年有更低的比率(~ 0.1)。与重要的二次有机气溶胶的贡献约0.1 - -0.2 (65年]。相比之下,EC / OC城市气溶胶的比率相对较高的根据主要和次要来源(-1.5 ~ 0.47)(15,20.]。EC / OC比率明显敏感,可以相差很大取决于所使用的分析技术,如不同的温度协议应用于热光学技术(17,19,20.,可能依赖于季节由于不同的气溶胶类型(60]。这种可变性解释时应牢记EC / OC比率和比较不同研究的估计。

2007 - 2010年的季节意味着EC / OC比率数据所示7(一)- - - - - -7 (d)。城市“热点”EC / OC(> 0.6)冬天,春天,秋天强调城市和移动源的影响大大降低比率在周边地区。位置高EC / OC(~ 0.6)重合的位置对应于EC含量高,尤其是在科罗拉多州和犹他州(冬天,春天和秋天;参见图3(一个)- - - - - -3 (d)),但与POM高位置,如沿着西海岸和圣华金河谷(冬天和秋天;参见图1(一)1 (d)),这表明城市POM的次要来源。高EC /当地OC热点在西方相当程度上和周围背景EC / OC比率最低的0.1 - -0.2在夏天,可能由于高生物贡献和生物质燃烧的影响。类似的结果被报道Schichtel et al。25农村网站)在夏季和比率在城市的网站有高比率(0.24 - -0.28);在冬天城乡比例增加。

在美国东部,EC / OC比率是最低(0.1 - -0.2)的地区和季节与POM高,如夏季东南,表明辅助源文档。EC / 0.3 - -0.4 OC比率在中北部和美国东部全年(除了夏天)提出城市影响,符合EC / OC比率越高相应的化石碳(0.54 - -0.85)25]。最少的季节性变化EC / OC比率发生在中西部地区,类似的报道结果曾庆红和王(64年]。

3.4。总碳的趋势(TC)

提高长期趋势(1990 - 2010)在季节性TC是如图8(一个)- - - - - -8 (d)。网站统计上显著的趋势( )代表了三角形指向向上或向下取决于TC含量增加或减少,分别。网站与无关紧要的趋势是由空缺三角形。TC的趋势,而不是EC和OC分开,以避免可能的偏见所示由于硬件升级,正如前面所讨论的那样;然而,TC主要由驱动OC的趋势。自1990年以来,季节性的意思是全国农村TC浓度下降在冬季和春季(数字8(一个)8 (b)、职责),沿着西海岸与最强的减少。然而,在夏季和秋天一个较小的程度上,西方的趋势是积极的在许多网站,尽管微不足道。这是本赛季当野火是最活跃的,在西方和野火活动增加了(53),最有可能导致积极的趋势。一个类似的结论是由墨菲et al。41]报告积极趋势在夏天EC含量提高网站在西方。

从城乡网站相结合的趋势在较短的时间内(2000 - 2010)导致更大的空间变化相对于长期趋势。短期趋势在城市和农村的季节性TC是如图9(一个)- - - - - -9 (d)。一般来说,TC在西方下降更强烈(−−5% 4% ),冬季和春季季节对应的最高利率下降(数字9(一个)9 (b)、职责)。TC在西方的长期积极的趋势在夏季短时间内没有发生,尽管大多数的夏天趋势在西方是微不足道的(图9 (c))。最少的负面趋势在西方发生在秋季(图9 (d)),尽管许多人都微不足道。尽管在西方农村站点密度大于城市站点,它仍然出现城乡TC短期趋势在西方相当空间一致。

相比之下,在美国东部,趋势得到更多空间不均匀,农村网站有统计上显著的负趋势附近城市的网站无关紧要的正面或负面趋势取决于季节。总的来说,TC没有减少强烈的东方与西方(−−2% 1% ),和许多城市网站经历了TC浓度增加,如在爱荷华州冬天,春天,秋天,地点在纽约全年原因未知。TC含量在冬天和秋天所有季节的最强的利率下降。布兰查德et al。16)报告了类似的趋势,年平均OC和EC在东南网站在搜索网络。TC排放趋势的深入分析将有助于揭示空间变化的原因在东部的城市和农村的趋势;然而,这超出了本文的范围。

4所示。摘要和结论

我们提出概述时空变异性的有机碳和元素浓度及其贡献点2。5重建好从农村改善网络质量和城市CSN的数据聚合从2007年到2010年。插值这些数据一起提供大空间格局的地方和区域碳质气溶胶的影响在美国可以推断。

背景/远程POM(=农村 浓度范围从小于1μg m−3在西方约2μg m−3在东部。POM浓度高、贡献RCFM 80%在西方城市和农村的地点发生在夏季和秋季,当野火是最活跃的。城市影响最高的冬天和西方更多的本地化。东南东部POM浓度是最高的在春天时规定的火灾发生,但在程度上更少的地区相比,夏季浓度很可能受到辅助源文档。东部的贡献通常是全年不到50%。

背景EC浓度是0.1 - -0.3μg m−3在西方价值较低。城市资源的影响是显著的高(> 10倍),但相当局部高浓度和紧密的空间梯度在个别城市在西方(特别是冬天)。东观察更多的地区影响力,尽管这可能是由于部分站点密度。的最高浓度发生在东南东部下降。EC的贡献通常是10%或更少,在城市站点的站点和农村稍高一些。

规范化每月意味着POM和EC含量检测的函数广泛的城市和农村地区。农村POM在西方被大范围季节性特征,夏季最大,最有可能受到生物质燃烧和生物的贡献。相比之下,在西方城市POM是特点是冬季最高,夏季尽管生物质燃烧的影响仍然可以观察到。大部分的西方城市季节性可能是由于气象的影响,如低通风。相比之下,在农村和城市东部季节性POM是相当平坦,与春夏maxima农村东南部,可能与生物质燃烧和生物气溶胶。二次有机气溶胶的影响从夏天maxima推断在东北城市和农村。城乡东部地区经历了去年11月达到顶峰。EC农村和城市东部的季节性也相当平坦,展示了不同的季节性POM,农村在夏天最小和最大的冬季在东南部。西方EC农村和城市季节性跟着POM,反映不同的主要来源和气象条件的影响,比如冬天温度反演,陷阱城市来源。

农村TC ( )浓度下降了从1990年到2010年全国大多数季节除了积极夏天趋势在西方可能与生物质燃烧的影响。短期(2000 - 2010)在农村和城市浓度趋势与更大的空间不均匀性,更高的利率的降低TC在西方所有季节和变量趋势在附近的城市和农村在东方的网站。

确认

这项工作是由国家公园管理局号合同下。H2370094000。的假设,结果,结论,判断,提出这是作者的观点,不应被解释为一定代表国家公园服务策略。