文摘

气溶胶进行了光散射测量使用TSI 3563浊度计锏头大气研究车站,西海岸的爱尔兰在2001年- 2010年。强劲的季节性趋势气溶胶光散射系数在550 nm (),对清洁海洋气团,观察高值,平均(几何平均数)35.3毫米⁻¹(29.5毫米⁻¹),1月和低值为13.7毫米⁻¹(10.2毫米⁻¹),7月。这附近的三倍增加值在冬季的巨大贡献在海洋边界层风速生成的盐颗粒。高正相关系数0.82被发现之间的比例发生相对较大的埃指数(A)值(> 1.2)和发生的比例更低值(5 - 15毫米⁻¹)在夏天季节。和风速有很高的正相关系数是0.88而和风速有负相关系数−0.89。值在夏天表示子的统治地位米粒子从而表明non-sea-salt硫酸盐和有机物的贡献作为这些物种表现出增强的集中在夏季。

1。介绍

大气气溶胶粒子的光散射特性的知识是至关重要的在评估气候和全球辐射的辐射强迫预算研究。不确定性全球气溶胶的直接和间接影响几乎是相同或两倍的大小影响自己估计的政府间气候变化专门委员会(IPCC)第四次评估报告(1]。了漫长的任期测量关键气溶胶的属性(例如,气溶胶光散射和气溶胶吸收系数,凝结核数量浓度,等等)在不同测量站在全球范围内,例如[2- - - - - -6),已报告。这种长期的测量关键气溶胶特性在全球的位置将会有效地减少不确定性与气溶胶的直接和间接影响。

气溶胶光散射系数,一个广泛的光学性质,可以产生重要的信息气溶胶粒度分布和组成的波长依赖性的埃exponent-an密集的光学性质(独立的粒子数浓度)派生(7]。在海洋环境中,气溶胶颗粒的主要成分是风speed-generated海盐(8,9]。Non-sea盐(nss)硫酸盐和有机物也可以主导子任务μm质量分数根据季节和气团历史10- - - - - -12]的权杖站(大气研究主管13西海岸的爱尔兰。

这里我们报告长达十年的气溶胶散射的季节性趋势和分析数据库从2001年开始。特别是,季节性趋势子任务的影响μm和超级μ米粒子对清洁海洋空气质量报告。年度的月平均周期和一个检查对年度的月平均风速的循环。

2。测量

气溶胶光散射特性测量从2001年到2010年,在梅斯车站,大气研究主管东北边缘的大西洋。锏头沿海研究站(53°19′N, 9°54′W)在西欧的外围是一个重要的全球大气的手表(衣服上的破处)测量站点和被指定为一个清洁海洋大气气溶胶研究背景站。其独特的位置大西洋东北部边缘使其接收不同来源的气团,因此不同的气溶胶类型(14]。气团抵达现场时,指定的清洁海洋领域的180°-300°(15近52%的时间。春季到秋季的特点是,高生物活性(HBA)在北大西洋与低生物活性(LBA)在冬季。HBA时期,有机物的贡献约63%的子任务μm气溶胶质量相比15% LBA时期(10]。Yoon et al。11)报告了类似的季节性变化在海盐的质量浓度,nss硫酸,水溶性有机碳(WSOC)和总碳(TC)。而海盐质量浓度冬季显示最大值和最小值在夏天季节,nss硫酸质量浓度在细模式表现出相反的趋势。马尔卡希et al。16)报道,对清洁海洋部门空气质量在北大西洋,气溶胶光学深度之间的高相关系数为0.97 (AOD)和风速的平方存在,从而确认sea-spray-generated气溶胶的贡献,增强值在冬季。

气溶胶进行了光散射测量在梅斯头使用three-wavelength研究站(450、550和700海里)浊度计(TSI 3563)工具。安德森et al。17)详细描述了这种商用仪器的性能特征和安德森和Ogren18)彻底讨论了最优性能的标定方法。由于其封闭室设计、灵敏度高、相对简单的校准技术,轻松可更换组件适用于长期监测空气质量。设计理念的详细审查和可能的应用程序集成提出了浊度计的Heintzenberg和Charlson19]。在梅斯的头,浊度计仪器连接到一个社区那系统通过25毫米直径的不锈钢管。流经100毫米管保持在150行分钟。在这个高流量,气溶胶损失可能发生在采样系统因此引入建模和测量之间的差异值(20.]。Kleefeld et al。20.]报道50%的截止进气系统的直径约8μ在风速小于5米⁻¹这个截止直径减少到4μm 10 ms的风速⁻¹。在目前的情况下,十年平均风速是7±4 ms⁻¹。的第75个百分位平均风速值低于10 ms⁻¹的第95个百分位,平均风速值低于14女士⁻¹。因此大小截止为4μ米或以上被认为是适当的在目前的情况下。

以下标准用于确保数据质量,符合清洁部门条件下散射系数数据。(1)每小时平均炭黑质量浓度≤50 ng / m³。(2)每小时平均风向190°和300°之间。(3)所有的原始数据与频率小于1小时平均到每小时的数据如果在那个时间至少66%的测量。

炭黑质量浓度的值用于本研究获得两种不同aethalometers [21,22模型:AE-9从2001年到2005年4月AE-16从5月,2005年到2010年。清洁行业标准(1和2)上面提到的都是基于以前的研究东北大西洋海洋气团(15,23]。每年平均环境相对湿度(RH)梅斯头研究站是84±10%高于潮解(NH的猕猴₄)₂所以₄和生理盐水。两个(NH₄)₂所以₄和生理盐水,高吸湿(24,25),他们在溶解状态明显增强(24,26]。Fierz-Schmidhauser et al。27]报道了光散射增强因子,散射的比例高(85%)和低(< 40%)RH,=(RH) /(干),2.22±0.17清洁海洋气团在冬季权杖。在当前情况下,虽然环境平均RH是84±10%,干燥的光散射测量仍代表散射系数的平均RH中浊度计测量室仍约34±8%,因为加热仪器造成的灯。

3所示。结果与讨论

清洁部门在梅斯头大气研究车站有一个独特的季节性周期高散射值在冬季与夏季相比,如图1。1月最高值(平均(几何平均数))35.3毫米⁻¹(29.5毫米⁻¹)和7月的月最低值为13.7毫米⁻¹(10.2毫米⁻¹)。逐渐减少的散射从1月到7 - 8月,逐渐增加从那里直接与风的高贡献speed-generated海盐粒子在海洋边界层在冬天期间(11,28]。的值报告Yoon et al。11),21毫米⁻¹2月和5.5毫米⁻¹今年8月,低于本研究报告的值。他们认为48例30个月时间从1月,2002年6月,2004年。明显的差异值可能是由于更严格的风速条件由Yoon et al。11)散射数据,被散射的日子当风速异常高或低。去除散射值对应异常高风速集可能减少的影响海盐在冬季光散射。除此之外,他们也排除在外的日子散射在夏天当风速高得离谱。这个标准是对散射数据Yoon et al。11为了研究有机物的影响和硫酸盐气溶胶散射,否则可能会被一个蒙面海盐散射信号。

我们计算值使用450 nm和700 nm波长散射系数,以便从长达十年的气溶胶光散射系数中提取更多的信息数据库。一个值给粒子的平均粒径分布的信息。提取使用气溶胶光学深度(AOD),但它也同样信息访问时使用(29日,30.]。我们分类的百分比发生每个月的值为散射垃圾箱5毫米的宽度⁻¹除了第一个和最后一个箱子< 5毫米⁻¹和> 45毫米⁻¹,分别。图2显示比例的分布发生的在散射垃圾箱的几个月。图中圆圈的大小成正比的比例发生散射值即较大的散射值的圆圈代表越来越频繁地发生,特定本月,反之亦然。同样的频率出现的每个月的值被扔进垃圾箱进垃圾箱的本宽度0.2除了最后本> 1.4。百分比的分布发生一个值在一个垃圾箱的月如图3。我们分组发生的百分比从5 - 15毫米⁻¹和> 40毫米⁻¹并将它们作为小型和大型散射值,分别。同样,我们分组的发生比例值分为两类,超级-μm和子任务μm值,值0.0 - -0.4 > 1.2,分别。这种分类的百分比值到超级的发生μm和子任务μm类别可能不完全代表气溶胶大小相关的术语,但由各自的大小表示类别。

独特的频率模式中观察到的数据2和3发生的频率相对较大值和相对较小的一个值更高的在冬季。从表1我们发现的出现频率值(> 40毫米⁻¹1)是最高的(34.8%)比其他月份,并逐渐减少为7月的< 1%。很明显从图3冬季有相对较低的值,当我们移动到更高的垃圾箱(更小的粒度)的发生比例减少。1月份,63.5%的粒子有一个值在0.0和0.4之间,而粒子值> 1.2 < 4%。< 0.5的值表示超级的存在μm模式海盐粒子在清洁海洋环境30.]。之间存在正相关系数是0.66发生比例较小的一个值(0.0 - -0.4)和发生的比例大值(> 40毫米⁻¹),从而确认高由于超级值μ米粒子模式。

研究风速的影响和,我们平均,一个平均风速值调整到每月的10年。图4(一)显示的季节性变化(圆)和风速(广场),和图4 (b)显示的季节性变化(圆)和风速(广场)。标准差与每个数据绘制的冲竖线和一个坚实的竖线风速。大型标准差与冬季有关是由于频繁的阵风集和依赖的气溶胶气团历史上的属性15,31日]。在夏天天气系统是不活跃和气团运动不剧烈的在北大西洋(15),因此变化是更少。

之间存在高度正相关系数是0.88和风速从而支持高的事实值在冬季将增强海盐生产进而是由于更高的风速。在夏天当风速较低时,值消退。0.89−的负相关系数A和风速之间进一步表明,超级的主导地位μ米粒子在冬季是由于更高的风速。增加的百分比出现较低的(5 - 15毫米⁻¹在夏季)值并不一定是由于较低的风速。数量在夏季,增强子的浓度μm气溶胶粒子(11硫酸)和增强的有机物的贡献和nss子任务μm气溶胶质量(10,11)并不完全是由于较低的风速也由于其他气候相关因素(如太阳辐射,温度,等等)。更高的值在夏季可能是由于有机物的子任务增强的贡献μm气溶胶质量(10)往往影响海水的物理化学性质,因此风力speed-dependent海盐生产机制。海表面温度也可能在生产中起关键作用机制的风speed-dependent海盐生产(32]。

的出现频率小值(5 - 15毫米⁻¹)和更大的值(> 1.2)夏季较高。他们也高度相关的正相关系数为0.82。在夏季,当气团的运动不太剧烈,风速低,减少发生的频率较小的一个值(0.0 - -0.4;超级μ米粒子)从63.5%(1月)到19.7%(7月)是可以理解的。同时,发生频率的增加更大的一个值(> 1.2;子- - - - - -μ米粒子)< 4%(1月)近28.3%(7月)是令人费解。这几乎占5倍增加的频率发生7月份(从1月份的12.5%至62.3%)值越小散射本(5 - 15毫米⁻¹)。这显著增加无法解释在海边salt-dependent超级散射μ米粒子模式显示了一个下降趋势从冬季到夏季。夏天在北大西洋水域的特点是高生物活性有机物的子任务和增强的贡献μ米海洋气溶胶的质量(10]。此外,子任务μm nss硫酸浓度峰值在夏季,显示了一个最大的(7月11]。这表明nss-sulphate和有机物的贡献对增强散射的散射垃圾箱在夏天。这一发现具有重要意义,因为它表明之间的直接联系高位低比例发生散射的散射垃圾箱和增强的有机物的贡献(63%)子任务μm气溶胶质量(10,12]。增强子的有机物μm气溶胶质量会改变气溶胶粒子的折射率,因此它们的辐射特性。有机物的增强的分数也会改变气溶胶粒子的吸湿性能。这将影响对该地区净辐射强迫。明确的海洋空气中以更高的风速(在冬季)海盐可以占到75%高于50纳米的粒子,因此是云凝结核的主要来源(CCN) [9]。水溶性有机碳(WSOC)内部混合硫酸盐和海盐气溶胶可以增强云滴数浓度(CDNC) 15 - 20%的上升气流范围0.1 - 3⁻¹。CDNC可以增加从约29%在1毫秒⁻¹在3女士超过100%⁻¹当气溶胶人口外部混合(10]。进一步的研究需要研究增强有机分数对云属性的影响。目前的气候模型应该考虑有机人口对气溶胶的贡献及其影响云的属性。

4所示。结论

气溶胶光散射特性测量一段时间内的十年,从2001年6月到2010年12月,在权杖站大气研究主管西海岸的爱尔兰。季节性周期的一直在观察东北大西洋。1月最高35.3±20.0毫米的价值⁻¹和7月的散射系数最低13.7±8.4毫米的价值⁻¹。季节性周期中观察到主要是由风speed-generated海盐的贡献(超级-μm模式)粒子在冬季海洋边界层。逐步减少发生的比例大值(> 40毫米⁻¹)和发生较小的百分比的增加值(5 - 15毫米⁻¹)从1月到7月指示来源除了海盐出现在夏季。这是证实了7倍的增加比例发生较大的值(> 1.2)和高正相关系数0.82百分比之间发生的较大值(> 1.2)和发生的较小的百分比值。这也表明nss硫酸盐和有机物的贡献这些物种的气溶胶散射信号显示一个增强集中在夏季。之间存在高度正相关系数是0.88和风速从而支持我们的建议在冬季风推动高散射。和风速有负相关系数−0.89。这些研究结果非常重要,因为它们从一个长达十年的气溶胶的数据库中提取。进一步的工作需要更好地理解提高有机物的作用的子任务μm气溶胶质量分数及其对气溶胶物理化学和辐射特性的影响。

确认

本文中描述的工作是由欧盟支持FP6集成基础设施项目(I3)项目EUSAAR(欧洲大气气溶胶研究超站项目FP6 - 026140)。作者也承认通过GEOmon欧盟委员会的支持下(全球地球观测和监测)集成项目第六框架计划(合同号fp6全球- 4 - 2005 - 036677)。