全球海洋的建模有机气溶胶的来源gydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

全球海洋有机气溶胶预算调查考虑最近提出的参数化三维chemistry-transport模型的主要海洋有机气溶胶(POA)和二次有机气溶胶(SOA)形成海洋挥发性有机化合物的氧化。MODIS和SeaWiFS卫星数据并且和ECMWF太阳入射辐射,温度和风速、推动海洋排放模型。的基础上,采用参数化,SOA和亚微米POA海洋来源在大约5 Tg评估gydF4y2Ba(gydF4y2Ba1.5 Tg CgydF4y2Ba),7到8 TggydF4y2Ba(gydF4y2Ba4 Tg CgydF4y2Ba),分别。计算海洋SOA来源于甲基氧化(gydF4y2Ba78%),可能形成二烷基胺盐(gydF4y2Ba21%),和海洋烃氧化(gydF4y2Ba0.1%)。计算与观测的比较表明额外的海洋的可溶性有机碳源可以通过海洋部分遇到了POA化学老化。gydF4y2Ba

1。介绍gydF4y2Ba

有机气溶胶(OA)吸引了科学界的关注由于其气候和健康相关性(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba4gydF4y2Ba]。海洋OA组件被视为重要的自然气溶胶成分,大大有助于全球气溶胶的负担和影响地球的气候。对OA的观察海洋大气中显示的存在大量的海相成因的主要有机碳(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba,gydF4y2Ba6gydF4y2Ba]在亚微米扑打,以及一个小的相对贡献sea-spay粗模式(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba),在海洋似乎与海洋中的生物活性(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

海洋也发出复杂的有机气体混合物(VOC)烯烃、二甲基硫(DMS) (gydF4y2Ba5gydF4y2Ba,gydF4y2Ba9gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba11gydF4y2Ba),异戊二烯、单萜gydF4y2Ba12gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba15gydF4y2Ba,脂族胺(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba]。几十年前,DMS的排放已经提出海洋清洁海洋环境中云的控制通过硫酸盐(gydF4y2Ba(爪假设[气溶胶形成)gydF4y2Ba16gydF4y2Ba])。DMS氧化生产而闻名gydF4y2Ba和甲烷磺酸盐(gydF4y2Ba),同时出现在气溶胶阶段,比例取决于气象条件和海洋环境中的氧化剂含量(gydF4y2Ba17gydF4y2Ba,gydF4y2Ba18gydF4y2Ba]。Vallina et al。gydF4y2Ba19gydF4y2Ba)认为云凝结核的35%和80%之间(CCN)在南大洋的海洋生物。他们支持的核心作用生物DMS排放控制数量和可变性CCN的遥远的海洋。gydF4y2Ba含硫和碳原子也有机气溶胶的一个组成部分。其他海洋来源的和光催化进行二次有机气溶胶(SOA)参与形成单萜(gydF4y2Ba15gydF4y2Ba和异戊二烯gydF4y2Ba12gydF4y2Ba,gydF4y2Ba13gydF4y2Ba,gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba]。单萜最近的海洋来源识别(gydF4y2Ba15gydF4y2Ba),但是这需要进一步调查来源准确评估其全球力量和分布。异戊二烯已被证明产生二次有机气溶胶通过气相的反应都跟着gas-to-particle分区的半挥发性的产品(gydF4y2Ba21gydF4y2Ba,gydF4y2Ba22gydF4y2Ba)和云处理有机物(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba,gydF4y2Ba24gydF4y2Ba]。异戊二烯,其中最重要的生物挥发性有机化合物(VOC)与大陆地排放gydF4y2Ba600年TggydF4y2Ba(gydF4y2Ba25gydF4y2Ba),有一个相对小的海洋是高度不确定的来源,从0.2 - -1.4 Tg不等gydF4y2Ba。尽管小强度,这源预计将影响海洋边界层气相化学,因为异戊二烯的反应活性高gydF4y2Ba26gydF4y2Ba,gydF4y2Ba27gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

SOA在海洋的形成,尽管预计将比在陆地上(小gydF4y2Ba28gydF4y2Ba,gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba),触发科学到期利息的潜在参与SOA在遥远的海洋大气中云的形成(gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba)特别是在气溶胶的其他组件的较低水平。最近,一些研究调查海洋来源的OA的强度,估计不同超过一个数量级(2 - 75 Tg CgydF4y2Ba(gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba34gydF4y2Ba])。gydF4y2Ba

为了评估海洋大气有机气溶胶的贡献,我们使用了三维全球TM4-ECPL化学传输模式。我们从海洋异戊二烯的排放计算SOA的形成,单萜,DMS,一起和胺,主要有机气溶胶(POA)海洋排放。初级和二级OA分布计算网络受风速、温度、太阳辐射、和海洋生产力(由叶绿素a),以及大气氧化剂水平也正在计算在线(gydF4y2Ba35gydF4y2Ba]。海洋SOA从异戊二烯、单萜和DMS形成通过气相氧化gas-to-particle转换和通过多相化学过程。所总结的Ervens et al。gydF4y2Ba24gydF4y2Ba)和引用,异戊二烯化学可以形成SOA通过云处理,由分区的异戊二烯含氧乙二醛、甲基乙二醛,云水和丙酮酸和随后在云氧化形成乙醇、乙醛和草酸。这些机制是基于线性化模型参数化关系最近发表的Ervens et al。gydF4y2Ba24gydF4y2Ba为层状云,使用云发生和一生,云的水含量,异戊二烯的浓度,VOC / NOx条件在每个网格和假设一个SOA产品在云的反应。气溶胶的参与水gas-to-particle分区和多相化学是没有考虑在目前的研究。的潜在贡献SOA胺盐的反应产生的海洋起源与硫酸二甲酯和二乙基胺也调查了。小亚微米海洋来源是基于最近出版的参数化模型中parameterised来自实验数据(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba]中描述Vignati et al。gydF4y2Ba34gydF4y2Ba]。模型对海洋环境观测结果评估。gydF4y2Ba

2。模型描述gydF4y2Ba

在目前的研究中,有据可查的离线chemistry-transport全局模型TM4使用。这里适用的模型版本(TM4-ECPL)包含一个全面的描述的气相化学Myriokefalitakis et al。gydF4y2Ba35gydF4y2Ba从Tsigaridis]和气溶胶参数化等。gydF4y2Ba36gydF4y2Ba]和Tsigaridis Kanakidou [gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba节中描述与改进gydF4y2Ba2.3gydF4y2Ba。31日TM4-ECPL运行垂直混合层从表面到10 hPa在两个不同的水平分辨率,低分辨率的4°gydF4y2Ba6°经度和纬度的高分辨率2°gydF4y2Ba3°。在目前的研究中,低分辨率版本的模型1小时的时间步化学计算使用。模型的输入气象来自ECMWF(欧洲中期天气预报中心)运营预测数据从2000年到2008年,每6小时更新一次。gydF4y2Ba

排放的完整概述用于本研究中可以找到的补充材料Myriokefalitakis et al。gydF4y2Ba35gydF4y2Ba]。下面,我们提供的信息目前的排放特别感兴趣的研究。生物和人为的挥发性有机化合物、氮氧化物(NOgydF4y2Ba_xgydF4y2Ba)、一氧化碳(CO)和生物质燃烧示踪气体排放,TM4-ECPL使用1°gydF4y2Ba从诗人数据库1°网格排放分布(gydF4y2Ba37gydF4y2Ba对应于2000年。gydF4y2Ba

采用排放基本粒子(碳质气溶胶、沙尘和硫酸的一小部分gydF4y2Ba2.5%)TM4-ECPL详细介绍Tsigaridis et al。gydF4y2Ba36gydF4y2Ba]和Tsigaridis Kanakidou [gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba]。生物质燃烧的碳质气溶胶的排放和各自的年炭黑采用从全球火灾排放数据库版本2 (gydF4y2Ba38gydF4y2Ba]。主要从海洋OA parameterised部分中概述的模型gydF4y2Ba2.2gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

对于大多数模拟执行在目前的研究中,盐来源一直在线计算由ECMWF风速在每一个时间步,参数化所显示锣(gydF4y2Ba39gydF4y2Ba),适合积累和粗模式考虑在TM4-ECPL Vignati et al .[详细描述gydF4y2Ba34gydF4y2Ba]。因此盐排放总量计算账户近6290 TggydF4y2Ba(31 TggydF4y2Ba好模式)在全球范围内的2006年,这是略高于上限的IPCC-TAR通量gydF4y2Ba% TggydF4y2Ba,但低于AEROCOMgydF4y2Ba(gydF4y2Ba气溶胶观测和模型之间的比较gydF4y2Ba)gydF4y2Ba库存约7925 TggydF4y2Ba(96.5 TggydF4y2Ba在2000年[优良模式)gydF4y2Ba40gydF4y2Ba]。AEROCOM 2000库存也被用来评估的不确定性。盐被认为是存在于2模式在线风力驱动的方法(积累和粗)和3模式在使用AEROCOM库存(艾特肯、积累和粗),而灰尘存在于2模式(积累和粗),来自AEROCOM排放(如Tsigaridis et al。gydF4y2Ba36gydF4y2Ba)更新为年际尘埃库存2000年- 2007年。所有其他气溶胶组件被认为是只出现在积累模式。gydF4y2Ba

2.1。VOC海洋排放gydF4y2Ba

年平均分布的光烯烃海洋排放(表gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)从诗人数据库1°gydF4y2Ba1°网格[gydF4y2Ba37gydF4y2Ba]。DMS、异戊二烯和单萜海洋排放,特别感兴趣的是本研究的辅助源OA在海洋环境中,参数化的交互作为一个产品的活塞速度和表面海水浓度。活塞速度的函数计算风速、温度和施密特数(gydF4y2Ba45gydF4y2Ba]。DMS表面海水浓度分布取自水壶等。gydF4y2Ba11gydF4y2Ba]。异戊二烯和单萜表面海水分布假定叶绿素a的乘积成正比(Chl-a)分布和对数的广场传入的太阳辐射在地球表面。传入的太阳辐射在表面是取自ECMWF数据和作为替代的环境光强度由甘特建议et al。gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba)来驱动海洋环境的异戊二烯的排放速率。然而,我们的方法并不占不同的浮游植物群已被证明产生生物在不同的利率(挥发性有机化合物gydF4y2Ba13gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba15gydF4y2Ba,gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba]。Chl-a取自观测卫星传感器的中分辨率成像光谱仪(MODIS)(图gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)和海洋观测宽视场传感器(SeaWiFS)。SeaWiFS和MODIS全球月度数据产品生成的NASA海洋生物学处理组(OBPG)和摄取GES-DISC交互式在线可视化和分析基础设施(Giovanni)系统,开发的戈达德地球科学数据和信息服务中心(GES盘/ DAAC) (gydF4y2Ba46gydF4y2Ba]。有缺失数据MODIS / SeaWifs Chl-a日常产品在高空间分辨率(9公里gydF4y2Ba9公里)时,忽视了生产1°gydF4y2Ba1°月度产品。1°gydF4y2Ba1°日常产品生产的复合高分辨率每日9公里gydF4y2Ba9公里的数据。他们已经进一步平均一个日历月提供1°的月度数据gydF4y2Ba在全球范围内1°(gydF4y2Ba47gydF4y2Ba,gydF4y2Ba48gydF4y2Ba]。缺乏数据1°gydF4y2Ba每月1°构建数据库,作为极地地区的情况,由模型缺乏chl-a翻译在相应的网格模型。因此派生替代异戊二烯的排放比例全球1 Tg的价值gydF4y2Ba2006年这是一个中央发表全球海洋的异戊二烯来源估计([gydF4y2Ba12gydF4y2Ba,gydF4y2Ba13gydF4y2Ba,gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba)和引用)。异戊二烯的排放速率的分布模型描述了数据gydF4y2Ba1 (c)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba1 (d)gydF4y2Ba。受风速、Chl-a和太阳入射辐射,异戊二烯的排放在extratropics TM4-ECPL展示高水平,尤其是在夏季,以及在热带地区传入的太阳辐射最大化。这种模式是相似的,更精确的计算由甘特et al。gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba]。基于测量发射率从不同研究浮游植物种类的单萜(0.3到225.9 nmol g -gydF4y2Ba一天gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba(gydF4y2Ba15gydF4y2Ba]和异戊二烯(1.21 - -9.66)gydF4y2Ba摩尔g -gydF4y2Ba一天gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba甚至24gydF4y2Ba摩尔g -gydF4y2Ba一天gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba,为硅藻在高光照强度测量gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba),每年全球海洋排放0.4 Tg的单萜gydF4y2Ba是派生的。在目前0.2 Tg研究gydF4y2Ba单萜海洋排放采取了和分布式的异戊二烯。gydF4y2Ba

在海洋环境观测表明二甲基和二乙基铵盐的生物起源存在海洋OA,约占20%的观察到氮无机铵的形式(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba]。另一方面,吉布等。gydF4y2Ba49gydF4y2Ba)评价的净通量主要从大气进入阿拉伯海的海水NW根据大气和海水的观察。他们提到,然而,这一观点不应外推到全球海洋。因此,在本研究中,我们也探讨胺对海洋SOA的贡献。为此,胺排放是任意的,十分之一的氨排放的海洋作为GEIA分布式数据库(gydF4y2Bahttp://www.mnp.nl/geia/data/Ammonia/gydF4y2Ba(gydF4y2Ba50gydF4y2Ba])。因此,海洋胺0.8 TgN排放gydF4y2Ba采用这种探险的模拟。gydF4y2Ba

2.2。主要海洋有机气溶胶的排放gydF4y2Ba

海洋的主要来源亚微米OA已经提出的基于参数化计算奥多德et al。gydF4y2Ba8gydF4y2Ba和更新Vignati et al。gydF4y2Ba34gydF4y2Ba)提供《行动纲领》的质量分数细盐气溶胶来源,基于海洋表面Chl-a。gydF4y2Ba

在目前的研究中,来自海洋Chl-a每月平均浓度观测卫星MODIS 1°gydF4y2Ba1°水平网格分辨率(数字gydF4y2Ba1(一)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba1 (b)gydF4y2Ba两个不同季节)。另外,我们计算这个分数基于SeaWiFS Chl-a产品如Vignati et al。gydF4y2Ba34gydF4y2Ba]。盐排放量作为详细的参数化在Vignati et al。gydF4y2Ba34gydF4y2Ba)占颗粒半径增加而Chl-a由于添加有机物质的海洋。gydF4y2Ba

TM4-ECPL,海洋亚微米POA排放被认为是完全不溶性但在内部与盐混合由奥多德et al。gydF4y2Ba8gydF4y2Ba),与陆地POA燃烧和化石燃料来源发出的,被认为是50%,亲水(gydF4y2Ba51gydF4y2Ba]。老化的起源大陆的不溶性POA考虑被Tsigaridis和Kanakidou [gydF4y2Ba28gydF4y2Ba),对应于一个全球平均周转时间约1天。最后,基于Facchini et al。gydF4y2Ba52gydF4y2Ba),我们采用粗模式海洋POA源所显示甘特et al。gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

2.3。二次有机气溶胶的形成途径考虑在模型中gydF4y2Ba

TM4-ECPL认为硫和氨氧化的化学和CgydF4y2Ba_1gydF4y2Ba- cgydF4y2Ba_5gydF4y2Ba挥发性有机化合物(VOC)包括异戊二烯、乙二醛以及一个高度简化的萜烯和芳化学,详细描述了由Myriokefalitakis et al。gydF4y2Ba35gydF4y2Ba]。所有主要的气溶胶组件包括次要的(硫酸盐、硝酸盐、甲烷磺酸盐,和其他有机物)在线计算与水相关的气相化学和气溶胶;详细给出了Tsigaridis et al。gydF4y2Ba36gydF4y2Ba)和引用。gydF4y2Ba

相比早期OA建模研究[gydF4y2Ba13gydF4y2Ba,gydF4y2Ba32gydF4y2Ba,gydF4y2Ba33gydF4y2Ba),海军行动纲领》和SOA计算在每一个时间步模型。准确地说,海洋SOA是由异戊二烯的氧化和单萜的海洋起源和DMS氧化羟基自由基(显示(gydF4y2Ba)是一个轻微的氧化产品)。海相成因的潜在反应,胺与硫酸(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba,gydF4y2Ba53gydF4y2Ba)也被调查。因此,异戊二烯和DMS,显式氧化方案被认为是在TM4-ECPL影响氧化剂和有机化合物的水平在每一个时间步模型。女士gydF4y2Ba^{- - - - - -gydF4y2Ba},这也是一个SOA组件,被认为是通过产生气体和水相的反应参数化的基础上Mihalopoulos et al。gydF4y2Ba54gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

SOA形成的异戊二烯和单萜,气相氧化两个产品模型已经采用。除了早期的研究由Tsigaridis和Kanakidou [gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba)和引用,SOA应用更新两个产品收益率参数化也占NOx-dependent SOA从异戊二烯氧化形成。这个参数化是基于VOC / NOx阈值提出了文学如表示gydF4y2Ba3gydF4y2Ba一起输入参数采用这些参数化。这种方法只用于简化假定过氧化氢(HO)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba)/有机过氧化(ROgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba)或没有反应取决于VOC / NOx比率(gydF4y2Ba55gydF4y2Ba]。未发表的结果由Tsigaridis和同事表明高估低不低于10%gydF4y2Ba_xgydF4y2Ba环境、海洋大气的情况下,用这种方法有关。在模型中,异戊二烯生产也被认为是SOA通过云处理,参数化的基础上,使直线化的关系最近发表的Ervens et al。gydF4y2Ba24gydF4y2Ba为层状云。gydF4y2Ba

最后,在对胺的作用,探究的模拟海洋生物胺表示模型中由一个气相替代物种被认为是一个50:50二甲基和二乙基胺的混合物平均属性。为简单起见,假设他们的氧化哦激进只产生气相产品,即甲和乙酸酸、甲醛、乙醛和推进的速度gydF4y2Ba分子gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba厘米gydF4y2Ba^3gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba(平均乙胺与二甲胺反应速率与激进哦(gydF4y2Ba49gydF4y2Ba,gydF4y2Ba64年gydF4y2Ba])。同时,为简单起见,反应与OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba少至少5倍的效果比哦,在去除二甲基胺的气相一直被忽视。这种假设可能导致过高估计不到20%的胺反应的重要性哦激进。没有可用的动力学和热力学数据gydF4y2Ba7gydF4y2Ba),二烷基胺硫酸盐气溶胶吸收是假定进行类似氨。注意,最近胺生物起源的成核方式已经提出在海洋环境中提高硫酸水成核Kurten et al。gydF4y2Ba65年gydF4y2Ba]。虽然很大程度上不确定,我们将提供一个模拟估计的数量级可能形成胺盐的水平,在这里由一个颗粒相替代的物种。SOA从其他胺形成的对流层氧化途径(gydF4y2Ba53gydF4y2Ba)在本研究被忽视了。亨利定律系数39 M atmgydF4y2Ba^1gydF4y2Ba由砂光机(gydF4y2Ba66年gydF4y2Ba二乙胺)一直采用。gydF4y2Ba

2.4。模拟gydF4y2Ba

为了研究OA的海洋来源,特别是中等和主要成分的分布和全球预算,我们执行各种TM4-ECPL模拟。这里讨论的两个仿真是仿真模拟S1和S2。gydF4y2Ba

模拟S1,用作基本情况,占海洋SOA形成异戊二烯、单萜和DMS氧化和初步胺与硫酸反应中所描述的部分gydF4y2Ba2.3gydF4y2Ba。每个海洋SOA组件的水平是单独计算和存储允许详细的SOA预算分析。模型还考虑Chl-a月度分布从MODIS检索和计算线积累和粗的盐排放模式在亚微米和POA海洋排放模式作为一个分数(gydF4y2Ba34gydF4y2Ba]盐排放的积累模式。模拟S1已经执行了2000 - 2008年期间。gydF4y2Ba

模拟S2是S1,但它是基于月度分布的Chl-a SeaWiFS检索并用于评估相关的不确定性在OA亚微米源采用Chl-a检索。该仿真已经完成为2006。gydF4y2Ba

3所示。结果与讨论gydF4y2Ba

3.1。全球分布和季节性变化gydF4y2Ba

计算全球分布的海洋POA, SOA从海洋异戊二烯和单萜,女士gydF4y2Ba^{- - - - - -gydF4y2Ba}从DMS氧化和可能形成胺硫酸盐TM4-ECPL计算了每一个时间步,月度平均值存储和分析。年平均表面分布的海洋OA组件第一模型级别(模拟S1) 2006年数据所示gydF4y2Ba2 (c)gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba2 (g)gydF4y2Ba一起积累的盐分布模式(图gydF4y2Ba2 (b)gydF4y2Ba)。分数的计算年平均分布的海洋行动纲领》(% OA)与亚微米气溶胶存活在图中进行了描述gydF4y2Ba2(一个)gydF4y2Ba和最大化附近的海岸在上升流区域以及在北部和南大西洋情理之中和南印度洋。海洋小亚微米(图源分布gydF4y2Ba2 (c)gydF4y2Ba)是产品细盐(图的分布gydF4y2Ba2 (b)gydF4y2Ba)和% OA分数。而海洋亚微米POA最大化在海洋在30°-60°纬度带两个半球的南半球最高水平计算,SOA的异戊二烯和单萜展示高水平高生产率的地区主要分布在北半球,南美洲的南部东海岸以及二次海洋最大值在南部热带地区。值得一提的是,少数pptv异戊二烯模型计算的远程海洋边界层接近的低价值的观察总结表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。异戊二烯的浓度反映其排放分布和硝酸的氧化羟基和激进分子和臭氧。因此,他们最大化extra-tropical海洋(数字gydF4y2Ba1 (e)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba1 (f)gydF4y2Ba)和现在的二次极大值相对较高的热带地区Chl-a暴露在密集的传入的太阳辐射。每月平均计算海洋表面附近的异戊二烯的浓度一般低于观察水平对应短(几分钟< 1 h)白天(表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba100 - 200年),比如pptv观察在印度洋夏季由Colomb et al。gydF4y2Ba59gydF4y2Ba]。差异模型和观察结果如表所示gydF4y2Ba2gydF4y2Ba预计的低空间分辨率和合理的模型以及预期的高时间和空间变化的异戊二烯和单萜海洋环境中的浓度。gydF4y2Ba

女士gydF4y2Ba^{- - - - - -gydF4y2Ba}显示了一个流畅的地理分布与高水平的南大洋和热带太平洋地区最大的。胺硫酸盐的最高水平,初步计算,似乎发生在热带海洋(图gydF4y2Ba2 (g)gydF4y2Ba)后,采用海洋排放气体分布胺和硫酸的表面浓度。gydF4y2Ba

数据gydF4y2Ba3(一个)gydF4y2Ba,gydF4y2Ba3 (b)gydF4y2Ba,gydF4y2Ba3 (c)gydF4y2Ba,gydF4y2Ba3 (d)gydF4y2Ba描述海洋POA的季节性和SOA(不含胺盐的贡献),分别计算的模型模拟S1。初级和二级OA资源计算表现出季节性强的生物活性,在模型的代表Chl-a,和风速(SOA和POA)以及表面太阳辐射、温度和氧化剂水平(SOA)。在数据gydF4y2Ba3 (e)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba3 (f)gydF4y2Ba海洋OA的分数,海洋亚微米气溶胶质量是描述和显示的贡献最大化至少10%的海洋,热带地区约20% - -25%(归因于SOA模式)和温带海洋的超过50%的贡献主要归因于海洋POA。正如预期的那样,亚微米OA贡献海洋气溶胶展览大型季节性模式在额外的热带地区。gydF4y2Ba

主要和次要海洋亚微米之间的相对重要性OA从数据来源gydF4y2Ba4(一)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba4 (b)gydF4y2BaSOA描述海洋行动纲领》的贡献和海洋对海洋OA(两个组件),分别在年平均的基础上。这些数据清楚地表明SOA的优势在热带地区相比,《行动纲领》主导海洋OA extra-tropical海洋。gydF4y2Ba

海洋OA比总(海洋和陆地)OA表面如图gydF4y2Ba4 (c)gydF4y2Ba。根据TM4-ECPL模型计算,海洋OA办公自动化的一个重要部分表面浓度在海洋的最大贡献的总OA负载在北大西洋、北太平洋,南大洋(30°、60°S)之间。在这个纬度区、海洋SOA也总SOA的主要组件(图gydF4y2Ba4 (d)gydF4y2Ba)。大陆地区流出受到海洋贡献不到40%的总营运而在南大洋的这个分数达到90%。海洋的相对重要性OA的其他海洋气溶胶细组件,盐的积累模式和海洋硫酸中描述数据gydF4y2Ba4 (e)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba4 (f)gydF4y2Ba,分别。这些数字表明海洋SOA的优势在盐亚微米气溶胶在热带和温带海洋POA的硫酸盐气溶胶的海洋区域。gydF4y2Ba

3.2。气溶胶模拟与观测的比较gydF4y2Ba

模型结果与几个女士最近的观察有机气溶胶和颗粒gydF4y2Ba^{- - - - - -gydF4y2Ba}在海洋的位置可以在文学。gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba5gydF4y2Ba描述了模型之间的比较结果和观察到的年度周期gydF4y2Ba。TM4-ECPL能够合理模拟浓度和季节性变化gydF4y2Ba在这些海洋的位置。的浓度gydF4y2Ba显示出强劲的季节性的最大值的依赖gydF4y2Ba在温暖的季节。在阿姆斯特丹岛(gydF4y2Ba41gydF4y2Ba)和(gydF4y2Ba17gydF4y2Ba)网站,它们都位于南半球,最大gydF4y2Ba12月到2月期间浓度观察和计算(gydF4y2Bang 12厘米gydF4y2Ba^3gydF4y2Ba在2月和gydF4y2Bang 16厘米gydF4y2Ba^3gydF4y2Ba去年12月,分别)。Finokalia车站位于地中海东部的最大浓度观察(gydF4y2Ba42gydF4y2Ba)和5月至10月期间计算(最大的价值gydF4y2Bang 14厘米gydF4y2Ba^3gydF4y2Ba),当女士的氧化gydF4y2Ba^{- - - - - -gydF4y2Ba}前体(DMSO,气态MSA, DMS)哦,激进分子在水相湿清除低具有重要意义。比较数据gydF4y2Ba5 (b)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba7(一)gydF4y2Ba看来,女士gydF4y2Ba^{- - - - - -gydF4y2Ba}不到15%有助于观察到WSOC在遥远的海洋大气。gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba6gydF4y2Ba比较观察到有机气溶胶的浓度与模型仿真结果S1(来源)当海洋OA被忽视的组成部分。TM4-ECPL低估了观察到的OC浓度在不同海洋站(有关详细信息,请参阅图标题)。在这些网站的最高浓度观察到夏天,但是模型模拟了OC浓度在冬季最好。为了研究海洋来源的不确定性对OC的浓度,测量值与OC浓度计算时会计和忽视了OA的海洋来源。这些比较的基础上,在研究地点,阿姆斯特丹岛是最受海洋影响车站OA(图源gydF4y2Ba6(一)gydF4y2Ba)。我们发现,冬季意味着背景水平的ng约25厘米gydF4y2Ba^3gydF4y2BaOC在阿姆斯特丹岛可以归因于其它来源的OC比对应的海洋大约10%的总营运协议与我们的计算图中描述gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。但是请注意,阿姆斯特丹岛位于北部边缘的高生物活性区南大洋。OC的浓度模型的低估可能与有关模型的粗决议禁止占锋利的纬向梯度在周边地区的生物活性或有可能低估的海洋资源与特定的浮游植物物种分布有关。各种SOA组件的贡献(异戊二烯和单萜,女士gydF4y2Ba^{- - - - - -gydF4y2Ba}和胺盐)的水溶性有机碳(WSOC)进一步追究这个位置。图gydF4y2Ba7gydF4y2Ba比较了WSOC TM4-ECPL模型观测结果。看来尽管OC的模型模拟了相当不错的观察在阿姆斯特丹岛(图gydF4y2Ba6(一)gydF4y2Ba),模型低估WSOC观察这个偏远海洋监测站如图gydF4y2Ba7(一)gydF4y2Ba。这可能表明一个失踪的海洋在我们的模型中WSOC来源。这不是远程的情况在地中海沿海监测站Finokalia(图gydF4y2Ba7 (b)gydF4y2Ba)模型与观测结果比较,表明模型捕捉海洋位置影响的“大陆型经济”以来WSOC任何潜在的失踪海洋来源的WSOC将小观察WSOC贡献者。进一步研究潜在失踪WSOC形成通路,我们执行一个额外的模拟考虑海洋POA受到化学老化的人为行动纲领》(gydF4y2Ba28gydF4y2Ba),从而WSOC转换。因为海洋POA与短暂的盐气溶胶,从而经历短暂的一生,这种转换预计不会明显影响总海洋OA但主要提高WSOC水平。事实上,如图gydF4y2Ba7(一)gydF4y2Ba阿姆斯特丹岛、观察和模仿WSOC同意相当好海洋POA老化时考虑。这些结果指出海洋POA的化学老化的一个重要来源WSOC在遥远的海洋大气。gydF4y2Ba

模型的气溶胶光学厚度(AOD)派生解释Tsigaridis et al。gydF4y2Ba36gydF4y2Ba]一直面对MODIS大气气溶胶的检索模式。选择的海洋区域比较如图gydF4y2Ba8(一个)gydF4y2Ba和年平均计算大气气溶胶与MODIS气溶胶在图gydF4y2Ba8 (b)gydF4y2Ba。平均而言,模型与MODIS大气气溶胶分布提出了类似的模式检索除了在太平洋热带海洋区域(gydF4y2BaN -gydF4y2BaS)模型低估了好分数的大气气溶胶的2倍。这低估了热带太平洋可能与失踪二次有机气溶胶来源在我们的模型中。事实上,如图gydF4y2Ba3 (e)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba3 (f)gydF4y2Ba有机气溶胶会大大有助于细气溶胶在这些海洋区域值。此外,图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba显示SOA(图海洋的主要贡献gydF4y2Ba4(一)gydF4y2Ba)是在热带区域(gydF4y2BaN -gydF4y2Ba和海洋的行动纲领》(图gydF4y2Ba4 (b)gydF4y2Baextratropics)。gydF4y2Ba

除了直接与辐射的相互作用,通过影响CCN气溶胶影响气候。CCN活动的特点是粒子激活的关键尺寸和其他取决于粒子的质量,影响它的大小,在吸湿性和表面张力的组件。因此,OA海相成因的质量,如果不是导致新的核所显示Kurten et al。gydF4y2Ba65年gydF4y2Ba]胺盐,会增加现有的亚微米粒子帮助他们达到临界规模的速度比没有这些OA。在这方面,不溶性有机气溶胶的一部分将提供滴增长动能延迟(gydF4y2Ba67年gydF4y2Ba),而水溶性有机质量表现大约类似于硫酸盐气溶胶。gydF4y2Ba

3.3。预算的计算gydF4y2Ba

采用参数化的基础上海洋来源的DMS,海洋胺、异戊二烯和单萜排放以及SOA的参数化形成的氧化,这些海洋前体TM4-ECPL SOA全球年度评估海洋化工生产Tg约为5.1gydF4y2Ba。大约0.1 TggydF4y2Ba来自海洋单萜和异戊二烯氧化、Tg的4.0gydF4y2Ba从gydF4y2Ba和1.0 TggydF4y2Ba从海洋的胺为SOA生产时考虑。海洋SOA通过干、湿沉积被移除。由于海洋的全球年度负担SOA模型中域约等于0.06 TggydF4y2BaSOA的主要(78%)gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

全球年度海洋POA排放7 Tg积累模式计算gydF4y2Ba基于MODIS Chl-a检索2006年。通过采用Chl-a分布从SeaWiFS检索模型中观察导致大约Tg年gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba海洋来源的POA高于估计基于MODIS Chl-a检索。如前所述在Vignati et al。gydF4y2Ba34gydF4y2Ba)计算POA海洋排放相关的不确定性的一个因素4,主要归因于在亚微米盐排放。此外,至少一个总体45%的不确定性与低空间分辨率估计POA源;低分辨率总是高估了小源相比高分辨率模拟。模型结果与观测的比较表明额外的海洋的可溶性有机碳源可以通过海洋部分遇到了POA化学老化。gydF4y2Ba

海洋OA的大部分是通过湿(9.7 Tg从大气中移除gydF4y2BaTg)和干燥(2.4gydF4y2Ba)沉积。一小部分海洋亚微米POA通过沉降也删除,后盐气溶胶的命运。海洋的全球年度负担OA = 0.12 Tg与一生的约4天。但是请注意,该模型POA模型中的陆地排放源域,Tg 42年gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba2006年。约8倍的海洋资源估计当前的研究。此外,SOA模型中形成陆地来源域数量约42 TggydF4y2BaSOA,约8倍海洋生产。gydF4y2Ba

4所示。结论gydF4y2Ba

全球三维化学/传输模型TM4 - ECPL已经适应的时间和空间分布模拟海洋有机气溶胶主要和次要。一年一度的全球海洋来源的SOA是Tg估计约5.1gydF4y2Ba。单萜和异戊二烯氧化生产0.1 Tg计算gydF4y2Ba,gydF4y2Ba对SOA是4 Tg的贡献gydF4y2Ba和在考虑海洋烷基胺盐海洋SOA Tg产量增加1gydF4y2Ba。在全球范围内,大多数海洋SOA (gydF4y2Ba78%)来源于甲基氧化甲基磺酸得到了烷基胺盐(gydF4y2Ba21%)。注意,这些结果取决于采用参数化的海洋来源的DMS,海洋胺和海洋挥发性的有机化合物以及SOA的参数化形成的氧化,这些海洋前兆。例如,如果海洋来源的异戊二烯和单萜和大两个数量级,分别评估的罗和Yu (gydF4y2Ba68年gydF4y2Ba),那么这些化合物的贡献对海洋SOA的形成可能是重要的。《行动纲领》的年度全球海洋来源评估约为7到8 Tg POAgydF4y2Ba与一个额外的不确定性与我们相关的4倍计算。最低估计盐来源是计算逐时发出TM4由风速而约4倍估计推导使用AEROCOM衍生盐排放清单(gydF4y2Ba40gydF4y2Ba),不同于在线估计的大小分布的排放gydF4y2Ba。gydF4y2Ba此外,并且分布由MODIS导致略低(gydF4y2Ba1 TggydF4y2Ba海洋POA排放估计比SeaWiFS)。主要的海洋陆地POA排放源估计约10%。主要亚微米和二级OA资源的计算是相同的数量级的质量。DMS强烈导致SOA源在全球范围内已知的前兆。然而,区域性和季节性的,异戊二烯和单萜可能大大有助于海洋SOA的形成。根据我们的模型模拟,是基于当前的理解SOA形成海洋,海洋SOA组件organosulfates是主要的。身份不明的VOC的潜在来源或失踪SOA形成过程,比如这里的气溶胶化学水被忽视,在海洋大气可能占额外海洋SOA。gydF4y2Ba

本研究论述了氮之间的相互作用的重要性,硫,碳循环对大气中有机气溶胶的质量。还需要进一步的调查来提高我们的知识这些过程,特别是正确占有机氮的形成和胺似乎大部分的海洋有机气溶胶。gydF4y2Ba

确认gydF4y2Ba

这项工作是支持的欧盟项目地图,其演讲促成了欧洲口音的卓越网络。美国Myriokefalitakis和c Papadimas承认由笔03 ed373赠款支持。k . Tsigaridis支持通过预约美国国家航空航天局戈达德太空研究所的博士后项目,由橡树岭相关大学与美国国家航空航天局通过一个合同。作者感谢评审人员的建设性意见。gydF4y2Ba

引用gydF4y2Ba

1. m . Kanakidou j·h·宋飞,s . n . Pandis et al .,“有机气溶胶和全球气候模型:一个评论,”gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba,5卷,不。4、1053 - 1123年,2005页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
2. 美国Poschl“大气气溶胶:组成、转换、气候和健康的影响,”gydF4y2Ba《应用化学国际版gydF4y2Ba,44卷,不。46岁,7520 - 7540年,2005页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
3. s . Fuzzi m . o . Andreae b . j . Huebert et al .,“科学知识的当前状态的关键评估,术语,和研究需要涉及大气中有机气溶胶的作用,气候和全球变化,“gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba》第六卷,没有。7,2017 - 2038年,2006页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
4. 所罗门,d .秦,m·曼宁et al .,“总结为决策者,”gydF4y2Ba2007年气候变化:物理科学基础。工作组的贡献我的第四次评估报告政府间气候变化专门委员会gydF4y2Ba英国剑桥,剑桥大学出版社,2007年,gydF4y2Bahttp://www.ipcc.ch/pdf/assessment-report/ar4/wg1/ar4-wg1-spm.pdfgydF4y2Ba。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
5. r·a .领袖p s .丽丝,j . t .美林et al。”的大气输入跟踪世界海洋物种,”gydF4y2Ba全球生物地球化学循环gydF4y2Ba,5卷,不。3、193 - 259年,1991页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
6. m . c . Facchini c·d·奥多德·卡瓦利et al .,“Biogenically驱动海洋气溶胶、有机贡献”gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba,卷431,不。7009年,第680 - 676页,2004年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
7. m . c . Facchini m·里纳尔蒂美国Decesari et al .,“主要亚微米海洋气溶胶由不溶性有机胶体和骨料,”gydF4y2Ba《地球物理研究快报gydF4y2Ba,35卷,不。17日,文章ID L17814, 2008年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
8. b·c·d·奥多德Langmann, s . Varghese c . Scannell d . Ceburnis和m . c . Facchini“函数,结合有机-无机扑打来源”gydF4y2Ba《地球物理研究快报gydF4y2Ba,35卷,不。1,文章ID L01801, 2008。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
9. b . Bonsang m . Kanakidou g·兰伯特,p . Monfray“海洋C2-C6脂肪族碳氢化合物的来源,”gydF4y2Ba《大气化学gydF4y2Ba》第六卷,没有。1 - 2,页3 - 1988。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
10. m . Kanakidou b . Bonsang j . c . Le Roulley g·兰伯特·d·马丁,和g . Sennequier“海洋大气乙炔的来源,”gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba,卷333,不。6168年,51-52,1988页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
11. A . j .水壶,m . o . Andreae d Amouroux et al .,“全球数据库的海面甲基(DMS)测量和过程来预测海面DMS纬度的函数,经度,月,“gydF4y2Ba全球生物地球化学循环gydF4y2Ba,13卷,不。2、399 - 444年,1999页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
12. b . Bonsang c Polle g·兰伯特,“海洋生产异戊二烯的证据,”gydF4y2Ba《地球物理研究快报gydF4y2Ba,19卷,不。11日,第1132 - 1129页,1992年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
13. s r·阿诺德·d·诉Spracklen j·威廉姆斯et al .,“评估全球海洋异戊二烯的来源及其对海洋有机碳气溶胶的影响”gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba,9卷,不。4、1253 - 1262年,2009页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
14. w . j . Broadgate g .马林f . c . Kupper a·汤普森和p . s .丽丝”异戊二烯和其他non-methane碳氢化合物从海藻活性向大气中碳氢化合物的来源,”gydF4y2Ba海洋化学gydF4y2Ba,卷88,不。1 - 2、61 - 73年,2004页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
15. n . Yassaa Peeken,大肠Zllner et al .,“海洋生产单萜的证据,”gydF4y2Ba环境化学gydF4y2Ba,5卷,不。6,391 - 401年,2008页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
16. r . j . Charlson j·e·洛夫洛克m . o . Andreae s g·沃伦,“海洋浮游植物,大气硫、云反照率和气候,”gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba,卷326,不。6114年,第661 - 655页,1987年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
17. g·p·艾尔斯和j·l .肝“季节性云凝结核和气溶胶methanesulphonate之间的关系在海洋空气,”gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba,卷353,不。6347年,第835 - 834页,1991年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
18. 巴恩斯,j . Hjorth, n . Mihalapoulos”二甲基硫醚和二甲亚砜及其氧化大气中,“gydF4y2Ba化学评论gydF4y2Ba,卷106,不。3、940 - 975年,2006页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
19. s . m . Vallina r .极点,s . Gasso”在南大洋CCN季节性控制什么?统计分析的基础上采用卫星叶绿素和CCN模型估计哦激进和降雨量,”gydF4y2Ba全球生物地球化学循环gydF4y2Ba,20卷,不。1,文章ID GB1014, 2006。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
20. b .甘特:Meskhidze, d . Kamykowski”一个新的基于实物的量化的异戊二烯和初级有机气溶胶排放量世界海洋,”gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba,9卷,不。1,第2965 - 2933页,2009。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
21. m . Claeys b·格雷厄姆·g·脉管et al .,“二次有机气溶胶的形成通过光致氧化异戊二烯,”gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba,卷303,不。5661年,第1176 - 1173页,2004年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
22. d . k . Henze j·h·宋飞,“从异戊二烯氧化二次有机气溶胶的全球。”gydF4y2Ba《地球物理研究快报gydF4y2Ba,33卷,不。9篇文章ID L09812 2006。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
23. 周宏儒。Lim, a·g·卡尔顿和b . j . Turpin“异戊二烯二次有机气溶胶形成云处理:通过模型模拟,”gydF4y2Ba环境科学与技术gydF4y2Ba,39卷,不。12日,第4446 - 4441页,2005年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
24. b . Ervens a·g·卡尔顿b . j . Turpin k·e·阿尔提耶里s . m . Kreidenweis g·法因戈尔德,“二次有机气溶胶收益率cloud-processing异戊二烯氧化产品,”gydF4y2Ba《地球物理研究快报gydF4y2Ba,35卷,不。2篇文章ID L02816 2008。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
25. a德t·卡尔·p·哈雷,c . Wiedinmyer p·帕尔默,和c杰龙”估计全球陆地使用梅根异戊二烯的排放的气体和气溶胶的排放(模型性质),“gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba》第六卷,没有。11日,第3210 - 3181页,2006年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
26. e . Liakakou m . Vrekoussis b . Bonsang Ch。Donousis, m . Kanakidou和n . Mihalopoulos“异戊二烯在地中海东部:季节性变化对大气的氧化能力的贡献,”gydF4y2Ba大气环境gydF4y2Ba第41卷。。5,1002 - 1010年,2007页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
27. p . i .帕默和s . l . Shaw”量化全球海洋异戊二烯通量使用MODIS叶绿素的观察,“gydF4y2Ba《地球物理研究快报gydF4y2Ba,32卷,不。9篇文章ID L09805 5页,2005。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
28. k . Tsigaridis和m . Kanakidou对流层中的二次有机气溶胶的全球模型:敏感性分析,“gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba,3卷,不。5,1849 - 1869年,2003页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
29. k . Tsigaridis和m . Kanakidou”未来大气中二次有机气溶胶的重要性。”gydF4y2Ba大气环境gydF4y2Ba第41卷。。22日,第4692 - 4682页,2007年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
30. n Meskhidze和a . nene浮游植物和南大洋中云”,gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba,卷314,不。5804年,第1423 - 1419页,2006年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
31. b . Langmann、c . Scannell和c·奥多德”新方向:有机物质对海洋气溶胶和云凝结核,“gydF4y2Ba大气环境gydF4y2Ba,42卷,不。33岁,7821 - 7822年,2008页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
32. g . j .鲁洛夫•“GCM研究有机物在海洋气溶胶和云滴激活,其潜在贡献”gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba,8卷,不。3、709 - 719年,2008页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
33. d . v . Spracklen s r·阿诺德·j . Sciare k . s . Carslaw和c Pio,“全球重大海洋有机碳气溶胶的来源,”gydF4y2Ba《地球物理研究快报gydF4y2Ba,35卷,不。12篇文章ID L12811 2008。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
34. e . Vignati m . c . Facchini m·里纳尔蒂et al .,“全球范围内发射和扑打气溶胶的分布:盐和有机浓缩,”gydF4y2Ba大气环境gydF4y2Ba,44卷,不。5,670 - 677年,2010页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
35. s . Myriokefalitakis m . Vrekoussis k Tsigaridis et al .,“自然和人为的影响二次乙二醛的全球分布,来源”gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba,8卷,不。16,4965 - 4981年,2008页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
36. k . Tsigaridis m . Krol f . j . Dentener et al .,“改变全球气溶胶组成自工业化前的时代,”gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba》第六卷,没有。12日,第5162 - 5143页,2006年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
37. c . Granier a德j·f·拉马克et al .,”诗人,一个数据库的表面的排放臭氧前体,”2005年,gydF4y2Bahttp://www.aero.jussieu.fr/projet/ACCENT/POET.phpgydF4y2Ba。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
38. j·g·r·范德·沃夫t·安德森l .想来g . j . Collatz p s Kasibhatla和a . f . Arellano Jr .)“全球生物质燃烧排放的年际变化从1997年到2004年,“gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba》第六卷,没有。11日,第3441 - 3423页,2006年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
39. s . l .锣”盐气溶胶源函数的参数化子任务和super-micron粒子,“gydF4y2Ba全球生物地球化学循环gydF4y2Ba,17卷,不。4、8 - 1,2003页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
40. f . Dentener支持”,t .债券et al .,“初级气溶胶和前体气体的排放在2000年和1750年为AeroCom规定的数据集,”gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba》第六卷,没有。12日,第4344 - 4321页,2006年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
41. j . Sciare o . Favez r . Sarda-Esteve k . Oikonomou h . Cachier诉喀山,“南国海洋大气中碳质气溶胶的长期观察:海洋有机生物来源的证据,”gydF4y2Ba地球物理研究杂志》上的DgydF4y2Ba,卷114,不。15篇文章ID D15302, 2009。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
42. n . Mihalopoulos未出版。gydF4y2Ba
43. e . Koulouri s Saarikoski c Theodosi et al .,“化学成分和来源的罚款和粗气溶胶粒子在东地中海,“gydF4y2Ba大气环境gydF4y2Ba,42卷,不。26日,第6550 - 6542页,2008年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
44. c . a . Pio m·罗格朗·t·奥利维拉et al .,“气候学的气溶胶成分(有机和无机)nonurban地点在西样在欧洲,“gydF4y2Ba地球物理研究杂志》上的DgydF4y2Ba,卷112,不。23日文章ID D23S02, 2007。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
45. p .丽丝和l . Merlivat海气界面气体交换率:介绍和合成”gydF4y2Ba在地球化学循环海气交换的作用gydF4y2Ba,p . Buat-Menard。页113 - 127,Norwell,阿富汗放任自流,命令d Reidel质量,美国,1986年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
46. j·g .涡流和g . Leptoukh”在线分析提高使用NASA的地球科学数据,”gydF4y2BaEos、事务、美国地球物理学联盟gydF4y2Ba,卷88,不。2、14 - 17,2007页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
47. w·e .以赛亚·m·r·阿伯特。巴顿et al .,“MODIS海洋科学观察能力的概述,“gydF4y2BaIEEE地球科学和遥感gydF4y2Ba,36卷,不。4、1250 - 1265年,1998页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
48. m·d·王,w·p·门泽尔y j·考夫曼et al .,“云和气溶胶特性,可沉淀的水,从MODIS的温度和水蒸气,“gydF4y2BaIEEE地球科学和遥感gydF4y2Ba第41卷。。2、442 - 458年,2003页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
49. s·w·吉布、r·f·c·Mantoura和p . s .丽丝”海气交换和大气物种形成的氨和主要在西北地区的阿拉伯海,”gydF4y2Ba全球生物地球化学循环gydF4y2Ba,13卷,不。1,第178 - 161页,1999。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
50. A . f . Bouwman d . s . Lee w·A·h·Asman f . j . Dentener k·w·范德Hoek和j·g·j·奥利弗,”全球高分辨率为氨排放清单,”gydF4y2Ba全球生物地球化学循环gydF4y2Ba,11卷,不。4、561 - 587年,1997页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
51. w·f·库克,c . Liousse h . Cachier和j . Feichter”建设gydF4y2Ba${\mathrm{1gydF4y2Ba}}^{\circ gydF4y2Ba}\times gydF4y2Ba{\mathrm{1gydF4y2Ba}}^{\circ gydF4y2Ba}$化石燃料碳质气溶胶的排放数据集,以及实现ECHAM4模型和辐射的影响,“gydF4y2Ba地球物理研究杂志》上的DgydF4y2Ba,卷104,不。D18, 22137 - 22162年,1999页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
52. m . c . Facchini s Decesari m·里纳尔蒂et al .,“海洋生物胺的二次有机气溶胶的重要来源,”gydF4y2Ba环境科学与技术gydF4y2Ba,42卷,不。24日,第9121 - 9116页,2008年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
53. s . m . Murphy, a . Sorooshian j·h·克罗尔et al .,“二次气溶胶形成从大气中脂族胺的反应,”gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba,7卷,不。9日,第2337 - 2313页,2007年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
54. n . Mihalopoulos v . m . Kerminen m . Kanakidou h . Berresheim和j . Sciare”形成颗粒的硫物种(硫酸和显示)在夏季在地中海东部:造型的方法,”gydF4y2Ba大气环境gydF4y2Ba第41卷。。32岁,6860 - 6871年,2007页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
55. t·e·莱恩n·m·多纳休,s . n . Pandis”使用波动基底集合方法模拟二次有机气溶胶形成的化学传输模式,”gydF4y2Ba大气环境gydF4y2Ba,42卷,不。32岁,7439 - 7451年,2008页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
56. a·c·刘易斯·m·j·埃文斯,j . Methven et al .,“化学成分观察到在中大西洋和污染的检测签名远源地区,”gydF4y2Ba地球物理研究杂志》上的DgydF4y2Ba,卷112,不。10篇文章ID D10S39 2007。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
57. j·r·霍普金斯,i d·琼斯,a·c·刘易斯,j·b·McQuaid和p . w . Seakins“Non-methane碳氢化合物在北极边界层,”gydF4y2Ba大气环境gydF4y2Ba,36卷,不。20日,第3229 - 3217页,2002年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
58. s . Matsunaga m . Mochida t齐藤,k .河村建夫”的异戊二烯原位测量海洋空气和从西北太平洋海水表面,”gydF4y2Ba大气环境gydF4y2Ba,36卷,不。39-40,6051 - 6057年,2002页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
59. a . Colomb诉格罗斯,s Alvain et al .,“变化的大气挥发性有机化合物在南印度洋(30 -gydF4y2Ba${\mathrm{49gydF4y2Ba}}^{\circ gydF4y2Ba}\text{年代gydF4y2Ba}$),“gydF4y2Ba环境化学gydF4y2Ba》第六卷,没有。1,第82 - 70页,2009。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
60. y Yokouchi周宏儒。李,t .町田、美国青木和h . Akimoto“异戊二烯在海洋边界层(东南亚海、印度洋东部和南部海洋):二甲基硫醚与三溴甲烷,”gydF4y2Ba地球物理研究杂志》上的DgydF4y2Ba,卷104,不。7,8067 - 8076年,1999页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
61. p•j•米尔恩·d·d·Riemer r . g . Zika病毒和l . e .品牌,“测量垂直分布的异戊二烯在海水表面,其化学的命运,和它的排放从几个浮游植物单一栽培,”gydF4y2Ba海洋化学gydF4y2Ba,48卷,不。3 - 4、237 - 244年,1995页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
62. 答:转眼间,k . e . Huff-Hartz和n·m·多纳休“二次有机气溶胶生产萜烯臭氧分解。2。氮氧化物浓度的影响。”gydF4y2Ba环境科学与技术gydF4y2Ba,39卷,不。18日,第7054 - 7046页,2005年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
63. c .歌曲,k . Na和d . r .娇养三世”的碳氢化合物的影响gydF4y2Ba${\text{没有gydF4y2Ba}}_{\mathrm{xgydF4y2Ba}}$二次有机气溶胶的形成,比”gydF4y2Ba环境科学与技术gydF4y2Ba,39卷,不。9日,第3149 - 3143页,2005年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba出版商的网站gydF4y2Ba|gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
64. r·阿特金森r·a·佩里和j·n·皮特Jr .)“哦激进的反应速率常数gydF4y2Ba${(gydF4y2Ba{\text{CHgydF4y2Ba}}_{\mathrm{3gydF4y2Ba}})gydF4y2Ba}_{\mathrm{2gydF4y2Ba}}\text{NHgydF4y2Ba},gydF4y2Ba{(gydF4y2Ba{\text{CHgydF4y2Ba}}_{\mathrm{3gydF4y2Ba}})gydF4y2Ba}_{\mathrm{3gydF4y2Ba}}\text{NgydF4y2Ba}$,gydF4y2Ba${\text{CgydF4y2Ba}}_{\mathrm{2gydF4y2Ba}}{\text{HgydF4y2Ba}}_{\mathrm{5gydF4y2Ba}}{\text{NHgydF4y2Ba}}_{\mathrm{2gydF4y2Ba}}$在温度范围298 - 426°K,”gydF4y2Ba《物理化学》杂志上gydF4y2Ba,卷68,不。4、1850 - 1853年,1977页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
65. t . Kurten诉Loukonen、h . Vehkamaki和m . Kulmala”胺可能提高中性和离子感应硫酸酸水成核在大气中更有效地比氨,”gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba,8卷,不。14日,第4103 - 4095页,2008年。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
66. r·桑德,“编译亨利定律常数的无机和有机物种的潜在重要性在环境化学、版本3,“1999年4月,gydF4y2Bahttp://www.mpch-mainz.mpg.de/桑德/ res / henry.htmlgydF4y2Ba。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
67. a . Asa-Awuku g . j . Engelhart b·h·李,s . n . Pandis和a . nene CCN相关活动、波动性和液滴生长动力学gydF4y2BaβgydF4y2Ba二次有机气溶胶石竹烯。”gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba,9卷,不。3、795 - 812年,2009页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba
68. g·罗和f . Yu”全球海洋排放的数值评估gydF4y2BaαgydF4y2Ba蒎烯和异戊二烯gydF4y2Ba大气化学和物理gydF4y2Ba,10卷,不。4、2007 - 2015年,2010页。gydF4y2Ba视图:gydF4y2Ba谷歌学术搜索gydF4y2Ba

版权gydF4y2Ba

版权©2010 Stelios Myriokefalitakis等。这是一个开放的分布式下文章gydF4y2Ba知识共享归属许可gydF4y2Ba,它允许无限制的使用、分配和复制在任何媒介,提供最初的工作是正确引用。gydF4y2Ba