艾迪的相关测量臭氧通量在爱尔兰西部的沿海水域gydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

测量臭氧流量使用eddy-correlation (EC)技术进行了首次在权杖大气研究头站,于2009年10月间vix指数之间的爱尔兰西海岸。垂直交换臭氧测量从22米塔平台平均海平面研究通量在沿海水域潮汐地区除外。结果平均超过30分钟,主要展出向下向上运输边界层中的臭氧。数据质量被发现高cospectra基于检查和micrometeorological测量。在研究期间,一个主要的物理影响gydF4y2Ba通量是风速。测量通量震级相同的报道在以前的开放海域的研究从约gydF4y2Ba来gydF4y2Ba ggydF4y2Ba(gydF4y2Ba ggydF4y2Ba平均而言,对应于0.25毫米的沉积速度gydF4y2Ba或4.13年代的表面电阻gydF4y2Ba)。这些结果被认为是代表臭氧通量在浅海水域爱尔兰西部的条件在夏天和秋天不影响浮游植物水华。gydF4y2Ba

1。介绍gydF4y2Ba

对流层臭氧对人体健康有潜在的负面影响和植被,同时也是一个重要的温室气体。背景臭氧水平权杖在爱尔兰西部研究站,目前每年的平均35 ppbv,显示稳定的增长在过去的二十年里在一个整体的速度0.31 ppbv /一年1987年和2007年之间(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba]。同期增加臭氧水平的相对贡献从空气流水北大西洋也显著增长。沉积的臭氧对海水表面通过物理吸收(溶解度,湍流混合)和化学反应在表层gydF4y2Ba2gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)可能构成重大的,虽然高度可变的“缓冲”减少臭氧的增加在这一地区。gydF4y2Ba

已经提出,臭氧可以通过化学反应迅速退化与biogenically产生化合物如碘在海水表面gydF4y2Ba5gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba7gydF4y2Ba]导致碘化合物的释放随后快速粒子成核(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba]。最近的测量在法国的北部海岸怀特黑德et al。gydF4y2Ba9gydF4y2Ba]似乎证实了臭氧沉积通量之间的关系暴露滩涂和臭氧的反应与挥发性碘化合物产生新粒子并导致粒子增长和云凝结核的形成。本研究旨在了解粒子主要是生产涉及臭氧沉积在潮汐区域而很少是迄今为止已知的潜在的重要性这一过程在开放海域。gydF4y2Ba

潮汐的空间范围区域开放海水规模相比是微不足道的。已经表明,尽管其温和的水溶性物质去除臭氧的海气交换可以在高风速,大幅增加五倍随着风速的增加,从0到20米gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba]。然而,臭氧沉积速度在海水暴露潮汐或大陆地区相比相对较低(一般gydF4y2Ba0.1厘米年代gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba),因此难以衡量。由于这些困难的条件下,很少有相应的实地测量了到目前为止(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba12gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

模型模拟和预测未来的北大西洋海洋空气中臭氧的去除率会季节性臭氧的过程中建立一个基线涌入西欧,具体来说,爱尔兰(见[gydF4y2Ba13gydF4y2Ba]这个问题)。臭氧的生化去除率也可能表现出季节性信号与浮游植物水华主要发生在春季和夏季。因此,模型改进需要互补的直接测量臭氧沉积通量的表面海水在至少一个完整的季节性周期。本文我们首先报告数据臭氧艾迪相关通量测量的权杖站大气研究主管期间2009年10月间vix指数。本研究的主要目标是提供一个数据基地大规模模型模拟通过测量臭氧通量对大陆架海域潮汐地区除外。gydF4y2Ba

2。实验gydF4y2Ba

梅斯头天文台位于西海岸的爱尔兰(5gydF4y2Ba2gydF4y2BaN,gydF4y2Ba5gydF4y2BaW)。当地气象、研究设施和测量计划曾被詹宁斯等详细描述。gydF4y2Ba14gydF4y2Ba和奥康纳et al。gydF4y2Ba15gydF4y2Ba]。锏头位于半岛的海洋足迹从北大西洋对应于当地的22gydF4y2Ba-32年gydF4y2Ba风能行业。每年平均,西风从这个部门盛行(55%),平均风速是7米gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba在通量足迹,水深不同10-33 m。gydF4y2Ba

2009年8月,快速臭氧流量仪表(ROFI;(gydF4y2Ba16gydF4y2Ba)技术的基础上开发的Gusten et al。gydF4y2Ba17gydF4y2Ba]gydF4y2Ba,gydF4y2Ba22米塔的顶部安装在梅斯的头。海岸线前22米塔是不均匀的,岩石,斜与潮汐地区从80米到180米塔的底部。长绳支持的塔是为了减少振动,并构建以最小化跟踪传感器或阻塞气流从海洋部门。gydF4y2Ba

先前的足迹和micrometeorological分析诺顿et al。gydF4y2Ba18gydF4y2Ba)和坎德Leeuw (gydF4y2Ba19gydF4y2Ba海洋气团条件下)表明,通量测量从塔顶(22美元)最大化海洋足迹。这也进一步证实了梅斯micrometeorological研究负责人,建立了风速和公司之间的关系gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba通量(gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba)和风速和主海洋气溶胶通量之间gydF4y2Ba21gydF4y2Ba,gydF4y2Ba22gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

除了ROFI乐器,艾迪通量系统用于目前的研究包括三维超声风速仪(声波R3;吉尔)三个正交风速测量组件gydF4y2Ba,gydF4y2Ba,gydF4y2Ba10 Hz,紫外线光度臭氧分析仪(模型49我;热科学)测量环境啊gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba混合比率在22米高1分钟决议,和开放的路径,非分散的HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO /公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba红外气体分析器(li - 7500;Licor)。后者仪器被用来获得水蒸气韦伯校正数据(见下一节),和有限公司gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba数据被用来识别和移除降雨时期OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量记录。gydF4y2Ba

记录ROFI臭氧波动10 Hz通过测量产生的化学发光反应,OgydF4y2Ba_3gydF4y2Bacoumarin-based染料涂在一个光盘安装垂直于样品气流对面一个光电倍增管。盘的温度维持在3gydF4y2BaC和样品流率保持在每分钟100升根据用户手册。吸入管长度和直径5米和0.019米,分别。ROFI的原始电压信号校准ppbv单位基于1分钟解决测量紫外光度分析仪。平均有效涂料在一盘持续了大约3 - 5天之后,一个新的盘准备和安装。gydF4y2Ba

系统组件是位于海洋部门的塔。风速计的头,Licor头,ROFI摄入量油管都托管在3 m的繁荣扩展海洋部门,以最小分离ROFI摄入量和声波头(0.1在垂直,0 m在水平面)。支持的繁荣是一个扩展的手臂,以减少振动垂直和水平的飞机,和风速计头被夷为平地的地平线在随后的坐标旋转来减少错误。gydF4y2Ba

3所示。理论gydF4y2Ba

涡度相关(EC)是一种直接micrometeorological技术用于测量大气边界层湍流通量。光谱的峰值涡流的大小取决于测量身高,表面粗糙度值,和风速,因为涡流大小随高度增加,降低了表面粗糙度。一个标量通量可以测量提供了仪器足够快速响应(10 - 20 Hz)捕获的主要范围涡流大小导致通量。gydF4y2Ba

一般来说,假设EC测量在一个点代表的逆风,足迹是大到足以让整个取回属于它。也认为大多数净垂直转移是由涡流,这没有低频趋势数据(gydF4y2Ba平稳性的要求gydF4y2Ba)。应用5分钟意味着(高通滤波器)确保运行平稳性的要求是满足,和数据随后被检查来验证运行意味着是正确应用。这种趋势分离可能导致通量略有低估,但可以通过光谱分析(补偿gydF4y2Ba23gydF4y2Ba]。然而,这样的修正以来没有应用相应的变化绝对通量大小数量不到18%没有对通量的影响方向(gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

height-independent批量传输过程热或微量气体被视为紊流传输之和的标量变量从一个高度gydF4y2Ba在水面上(m),零平面位移高度,gydF4y2Ba(m)以及在扩散转移子层在水面上几毫米。这两种途径可以用电阻,假设没有存储或化学转化发生在测量高度湍流运输的规模(gydF4y2Ba24gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

空气动力大气阻力(gydF4y2Ba)是用来表示第一个途径,假设计算梯度输运理论。这种阻力取决于湍流强度,进而取决于大气稳定。额外的阻力代表近地表层流底层(gydF4y2Ba),在运输是由分子扩散到表面,代表第二个途径,并且可以改变时空上,提供沉积的主要阻力。总阻力gydF4y2Ba被定义为gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba代表沉积速度,gydF4y2Ba和gydF4y2Ba代表了臭氧浓度和臭氧通量测量高度,分别。空气动力学和分子磷层传输定义的最大可能的沉积速度。附加阻力方面由于其他进程可能推断出的总通量测量和计算阻力项之间的区别。gydF4y2Ba

4所示。数据简化gydF4y2Ba

正如已经描述的部分gydF4y2Ba2gydF4y2Ba、降雨时期被污染的数据以及随风向角之外的海洋采样周期行业。从ROFI确保数据质量是满意的,过程是实现识别和丢弃错误或低质量的数据点。盘的头几个小时采样周期有时包含虚假的价值观,所以所有数据2小时后立即更新光盘被移除。臭氧混合比率从紫外线光度仪获得策划反对ROFI输出电压为每个样品盘在一个1分钟的决议以及两个数据集之间的比率。异常和可疑数据的时期被移除,特别是对圆盘采样周期的结束,当敏感性降低至1 - 2 V输出信号。更详细的描述这个过程中可以找到穆勒et al。gydF4y2Ba25gydF4y2Ba]gydF4y2Ba。gydF4y2Ba为了最大化相关,相应的数据集相移补偿任何时间延迟的数据记录的过程。ROFI仪器的时间延迟计算是基于摄入量0.85秒管尺寸和流量(见部分gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

超声波风速计温度数据被用来计算虚拟空气温度,并纠正对水蒸气波动来获取真正的空气温度。执行一个数据集上运行的意思是像一个递归的高通滤波器,即低频趋势被使用滑动平均衰减时间常数的5分钟。坐标旋转是为了最小化应用垂直平流或人为失误造成的错误,声波水准。二维坐标轮换使用,基本上指出gydF4y2Ba的方向意味着事件气流通过最小化gydF4y2Ba和gydF4y2Ba为零。gydF4y2Ba

协方差计算然后block-averaged在30分钟时间内产生动量通量(gydF4y2Ba)、摩擦速度(gydF4y2Ba)、阻力系数(gydF4y2Ba),粗糙长度(gydF4y2Ba)、显热通量(gydF4y2Ba),潜热通量(gydF4y2Ba)和Monin-Obukhov长度(gydF4y2Ba)。后者是用来定义一个无量纲尺度参数,z / L,边界层的定义热稳定性状态。gydF4y2Ba

三种不同的方法应用于获得臭氧通量:比方法(RM),抵消比方法(ROM),阀瓣标定方法(DCM)。RM方法,生协方差的垂直风组件与原始OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba从ROFI信号(电压),除以平均电压提供沉积速度,然后乘以绝对臭氧浓度。该方法假定电压成比例的绝对浓度包括零点偏移。罗方法基于RM的方法,修改,占偏移量(平均输出零臭氧浓度)分析器。偏移量是通过计算臭氧浓度绘制的拦截对电压用1分钟平均每小时的数据。DCM方法校准因素适用于原始的通量为每个盘期间,由计算得到输出电压之间的关系的斜率和OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba浓度。这个校准系数然后乘以原始通量获取绝对的臭氧通量。详细的比较这三种方法中可以找到穆勒et al。gydF4y2Ba25gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

再进一步,韦伯校正(gydF4y2Ba26gydF4y2Ba)是应用于H的通量gydF4y2Ba_2gydF4y2BaO, OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba。虽小但重要的垂直速度称为韦伯速度可能出现的事实湍动也可以包括升序或降序空气包裹由于密度的差异,必须考虑当评估EC通量测量。gydF4y2Ba

纠正了水蒸气通量密度变化由于温度波动,然后使用随温度变化计算韦伯速度:gydF4y2Ba 在这里,gydF4y2Ba空气的分子质量的比例是水(1.6077),gydF4y2Ba潮湿和干燥的空气密度的比值,然后呢gydF4y2Ba干燥的空气的密度。由此产生的韦伯速度应用到原始OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量:gydF4y2Ba

过滤的数据分为两大类,并只保留数据满足某些标准。gydF4y2Ba(1)gydF4y2Ba过滤的gydF4y2Ba海洋足迹。gydF4y2Ba(一)gydF4y2Ba风向gydF4y2Ba(gydF4y2Ba)。数据删除了这个范围外的风向是获得一个海洋获取。gydF4y2Ba(b)gydF4y2Ba稳定gydF4y2Ba(gydF4y2Ba2gydF4y2Baz / LgydF4y2Ba2)。数据稳定超过此范围的尺度参数被删除,以确保极端稳定的情况下被排除在外。这也是调查范围Kaimal et al。gydF4y2Ba27gydF4y2Ba),使cospectral比较更相关。gydF4y2Ba(c)gydF4y2Ba源区gydF4y2Ba(gydF4y2Ba90%的累积规范化对通量的贡献,CNFgydF4y2Ba700米距离塔)。数据点,有超过10%的CNF塔700米距离内被排除任何剩余的影响从暴露的陆地表面。gydF4y2Ba(2)gydF4y2Ba过滤的gydF4y2Ba数据质量。gydF4y2Ba(一)gydF4y2Ba风速变化gydF4y2Ba(gydF4y2Ba (gydF4y2Ba/ 7.5))。数据点22米高的水平风速的变化(或标准偏差,gydF4y2Ba)被假设gydF4y2Ba/ 7.5作为一个合适的截止的水平。gydF4y2Ba(b)gydF4y2Ba生之间的相关性gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba信号电压和gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba浓度。gydF4y2Ba如果这两个变量之间的相关系数gydF4y2Ba0.5任何30分钟内,数据被认为是令人不满意的。相关系数是计算使用相同的数据用于计算的补偿和校准因素ROM和DCM方法。gydF4y2Ba

5。结果与讨论gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba1gydF4y2Ba显示的结果过滤数据集组成的69半小时时间。三种方法用于确定臭氧通量(RM,罗和DCM)产生了几乎相同的结果。因此,只有通量获得使用罗方法。OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量介于+ 0.2gydF4y2Ba0.5gydF4y2Bag mgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba(gydF4y2Ba0.017gydF4y2Bag mgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba平均而言,对应的沉积速度0.25毫米gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba或4.13毫米的表面电阻gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba)。可变性和大范围的通量观测与价值观报道先前对其他沿海地区(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba,gydF4y2Ba11gydF4y2Ba,gydF4y2Ba12gydF4y2Ba),以及最近的船载测量在开放海域地区(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba]。日间和夜间时间也显示在图gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。相应的平均通量gydF4y2Ba0.038gydF4y2Bag mgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba和gydF4y2Ba0.021gydF4y2Bag mgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba分别显示类似所报道的昼夜循环加拉格尔et al。gydF4y2Ba11gydF4y2Ba]。然而,两个值之间的差异没有统计学意义。gydF4y2Ba

数据丢失了大部分来自数据过滤由于out-of-sector风条件下,降雨,光盘质量差。四个不同时期从图可以确定gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量第三时期(276 - 278年10月初,yearday)明显低,几乎为零。数据被认为是合理的因为没有证据被发现的故障仪器对应的期间。因此,cospectra OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量之间的值gydF4y2Ba和gydF4y2Bag mgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba是平均和显示为一行(gydF4y2Ba)在图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba温度cospectra(近似,gydF4y2Ba)。因为较小的高频涡流比低频涡流更有效地运输标量,他们最感兴趣的。描述的理论理想坡Kaimal et al。gydF4y2Ba27gydF4y2Ba显示一个gydF4y2Ba4/3幂律进行比较。它同意了gydF4y2Ba和gydF4y2Bacospectra在更高的频率。这表明数据质量好,表明噪声在这个频率范围是微不足道的。gydF4y2Ba

气团的轨迹为每个测量周期进行评估。图gydF4y2Ba3gydF4y2Ba250年9月6日显示了一个示例(yearday),总的来说,是典型的周期图所示gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。因此,变化了的数据可能没有重大变化造成的空气质量组成。概述部分gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,任何影响潮汐运动记录通量(参见图预计是可以忽略不计的gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)。足迹贡献计算和基于该模型的平均30分钟时间由Schuepp et al。gydF4y2Ba28gydF4y2Ba]。模型适用于中性稳定条件在所有的研究中占主导地位的时期,通常占了上风,在梅斯的头向西流由于中度到高风速产生的摊位边界层(gydF4y2Ba22gydF4y2Ba]。累计正常化贡献通量测量曲线(CNF)估计计量点的距离的函数。这条曲线是差异化来获取测量通量的相对贡献的函数计算距离和平均半小时的高风速(gydF4y2Ba8 m / s)和低风速(gydF4y2Ba8 m / s)数据正常高10米(gydF4y2Ba风速)海洋获取。这两条曲线在图所示gydF4y2Ba4gydF4y2Ba,距离在对数刻度gydF4y2Ba设在。高峰贡献,或最有可能的来源地区风速政权接近1公里,验证足迹是足够大的多数属于它,从而获取感兴趣的匹配的一个关键电子商务理论假设。更高的风速曲线给更大的准确性和信心在定位源地区由于其窄宽度和更高的峰值。这两个黑色竖线代表上下潮汐限制(80米和180米、职责)。高峰贡献的高、低风速从大大超出了潮汐下限,因此建议潮汐的影响区最小,22米的测量高度是足够的。gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba5gydF4y2Ba显示了O的散点图gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量与相应的OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba混合比率。后者约25 ppbv之间的不同和45 ppbv整个测量期间,也就是说,在一个相对较小的范围内。这可能部分解释了为什么一个一致的两个数据集之间的关系并不明显。然而,适度强风速和O之间的关系gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量被发现如图gydF4y2Ba6gydF4y2Ba。幂律回归应用,导致了最适合固体黑线曲线显示的表单gydF4y2Ba。臭氧沉积通量倾向于增加风速较高,这与最大负通量如图重合gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。此前,麦克维(gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba报道一个定性相似的风速和公司之间的关系gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba通量测量在梅斯的头。然而,在一定程度上分散在臭氧通量数据也可能是由于化学反应在大气边界和海洋表层。另一方面,基于Aqua卫星观测的MODIS(中分辨率成像光谱仪)仪器(gydF4y2Bahttp://oceancolor.gsfc.nasa.gov/products/chlo.htmlgydF4y2Ba)我们没有发现证据主要浮游植物水华发生的足迹区域在任何观察时间。这可能排除高浓度的活性碳氢化合物的存在影响臭氧沉积。对极低通量测量在第三期(也开始的第四期)红色符号在图gydF4y2Ba6gydF4y2Ba突出显示对应的数据显示,他们的大小是风速、独立的,因此其他原因必须存在的相对较小的值。gydF4y2Ba

OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量是正面和负面的方向的交通工具,是不会因为没有流程在海面上已知生产OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba。一个可能的解释以来积极通量可能信号噪声更下面的通量测量值gydF4y2Ba0.1gydF4y2Bag mgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba比0.1以上gydF4y2Bag mgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba。然而,鉴于OgydF4y2Ba_3gydF4y2Bacospectra在图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,这代表之间的所有流量gydF4y2Ba和gydF4y2Ba g mgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba表现出良好的形状和类似于温度cospectra,噪音不太可能是一个主要的问题在这个范围内。gydF4y2Ba

6。结论gydF4y2Ba

首先测量臭氧通量在夏末和秋季在爱尔兰西部沿岸浅水区进行基于涡通量协方差的方法。与先前的研究结果与其他沿海地区开放海域。我们认为我们的结果是基线OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量在缺乏主要浮游植物水华并没有发生在测量时间的足迹地区验证从水/ MODIS卫星观测的仪器。22米的测量高度适合不含任何重大影响了潮汐运动测量通量。日平均结果所显示的信号,但不能统计杰出。gydF4y2Ba

主要的物理影响OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量是风速。化学反应在空中和海洋表面可能显著影响沉积速率,是最合理的原因很大程度上观察到的散射。虽然不是非常重要,幂律适合在图gydF4y2Ba6gydF4y2Ba点消极的方向(向下),符合均值OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba流量测量值在这个研究。负通量将根据这一理论,但目前的结果表明,在相对较小的汇率遇到开放水域(与大陆相比,暴露潮汐环境)运输可以发生在两个方向,一大部分原因要归咎于其湍流特性(参见[gydF4y2Ba10gydF4y2Ba])。gydF4y2Ba

当前测量计划继续在较长时期为了调查通量的季节性,以及详细任何生物的影响。更大的沉积率预计在排放的地区浮游植物水华由于增加化学除臭氧的反应与异戊二烯等碳氢化合物。船载调查期间发生的花朵很重要,进一步建立潜在海洋生物圈的重要性减少大气臭氧水平对粒子成核的影响,并为相应的全球模型模拟提供更多的数据。gydF4y2Ba

确认gydF4y2Ba

作者要感谢Mhairi Coyle构建ROFI仪器培训和许多有用的评论。他们还想感谢Dilip Chate帮助设置测量,以及EPA爱尔兰提供财政支持下授予2007 - ccrp 5.3。gydF4y2Ba

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