模拟海洋新粒子的形成和增长使用M7模态气溶胶动力学模态

文摘

模态大气气溶胶模型(M7)评估预测海洋新粒子的形成和增长。模拟进行了三个不同的成核方案涉及(1)动力学self-nucleation OIO(2)成核通过通过H OIO激活₂所以₄(3)成核通过通过H OIO激活₂所以₄+有机蒸气冷凝的波动性。峰OIO和H₂所以₄蒸汽浓度都是有限的分子厘米³在中午高峰有机蒸气浓度是有限的分子厘米³。所有模拟产生显著的新粒子浓度在艾特肯模式。从基本情况粒子浓度的222厘米³在半径> 15海里,浓度增加到366厘米³从OIO-OIO预测情况,722厘米吗³为OIO-H₂所以₄情况下,1584厘米³为OIO-H₂所以₄与其他有机蒸气冷凝。结果表明,大洋新粒子生产清洁条件是可行的;然而,新粒子生产时额外的可压缩的成了最重要的有机蒸气可用成长新形成的粒子更大的尺寸。截面模型相比,一个典型的案例研究证明良好的协议和使用模态模型的有效性。

1。介绍

在地球大气气溶胶是无处不在的,可衡量的影响气候、大气化学,和人类健康1]。海洋气溶胶被认为是一个潜在的重要的角色在未来气候变化通过生物地球化学反馈过程(2]。上述研究关注生物DMS-derived硫酸推动海洋新粒子的形成和随后的增长到云凝结核(CCN)大小(海里)。

详细的建模研究[3),然而,证明在硫酸存在足够的浓度促进成核、生长浓度不足有核簇成气溶胶粒子操作上定义为nm。

海洋气溶胶浓度的增加,气溶胶的增加人口是水溶性的,可能会导致CCN的增加;然而,有三个阶段的增长。第一阶段包括成核稳定的或重要的集群;第二阶段需要集群的发展到伪稳态气溶胶粒子,在那里他们可以生存显著长于集群(例如,如果粒子长到6纳米尺度上,它有可能存活至少100倍的时间比0.5 nm的集群4];第三阶段是CCN规模持续增长。迄今为止几乎没有证据证明这些增长过程可通过硫循环。此外,海洋新粒子生产事件是难以量化相比陆地事件。相比之下,沿海地区提供通常更强大的生物信号,可能是可伸缩的,海洋。net framework里表明,开放的过程。案件的例子,这是新粒子的形成在宏观藻类的潮汐和/或沿海生物气体排放是最强的4- - - - - -7]。奥多德和霍夫曼7)提供一个通知概述沿海新粒子的生产由分子碘的释放和随后的光解和臭氧氧化。

最近,一些研究已经进行碘的成核和生长功能氧化物(8,9),它已经发现,氧化碘有可能作出重大贡献的新粒子的形成以及导致增长率增加了相当大的新形成的稳定的集群。最近,使用分段模型模拟在碘二氧化碳成核在沿海和开放的海洋环境中发现粒子生产由碘化合物是可能的,但是通过OIO和H₂所以₄孤独,只有少数粒子可能达到检测尺寸没有额外的低波动性蒸汽,由于扫气通过凝固过程与现有的气溶胶人口(10]。

考试的成核机制涉及氧化碘提出了工作,三个参数化Vuollekoski et al。10),包括氧化碘和额外nonnucleating有机可压缩的蒸汽,是调查。M7 [11大气气溶胶粒子物理学)模块被用来将首先氧化碘(OIO) self-nucleation,其次碘oxide-sulphuric酸成核,第三,碘oxide-sulphuric酸与额外的低波动性有机蒸气冷凝成核。氧化碘self-nucleation是一种动力学机制,而碘oxide-sulphuric酸机制代表了硫酸活化氧化碘蒸气。

近期东北大西洋的结果报道大洋粒子生产和发展事件的发生(12- - - - - -14]。后者研究指向一个可压缩的蒸汽源的浓度分子厘米³解释典型增长率0.8 nm的小时¹观察到。本研究基于上述截面造型敏感性研究Vuollekoski et al。10)和新的M7模态的实验数据来评估能力模型复制实验观察和模拟这些相同的技能作为一个详细的截面模型。

2。模型设置

模拟的模型用于执行本研究M7大气气溶胶粒子物理学框模型(11]。M7模块设计与环流耦合模型和化学传输模型。在M7气溶胶种群分为两组:混合(水溶性)粒子,和不溶性微粒。模型将气溶胶数量为7类根据干燥粒子的半径大小。

“pseudomodal”方法是用来描述气溶胶数量和确定气溶胶动力学。混合气溶胶粒度分布在不同大小范围是由四个对数正态模式:成核(0.5 - 5海里),艾特肯(5 nm-50海里),积累(50 - 500 nm),和粗模式(> 500海里),而凝固速率常数和冷凝计算平均模式半径而不是积分模式。这些模式的几何标准差是1.59成核,艾特肯,和积累模式,可溶性和不溶性,而粗几何标准差为2.0的可溶性和不可溶性模式(11]。

M7模块的气溶胶物种被认为是矿物灰尘、黑碳(BC)和初级有机碳、硫酸和海盐。气溶胶在M7动态过程包括成核、凝结,凝结的硫酸。混合(或可溶)粒子是由不溶性微粒凝结和冷凝。

在M7模型中,假定混合粒子水溶性不溶性和可溶性物质的混合物。气溶胶的分离群体为这两个种群进化的允许表示最初的吸湿特性的不溶性化合物,其一生的大气和也与云交互依赖。

在这项研究中,这个盒子模型修改,包括两个新的蒸汽物种,碘氧化和波动性的有机蒸汽的物种,以及气溶胶过程适应允许这两种蒸汽的凝结,以及成核的碘氧化和激活成核的碘氧化硫酸。每个模拟期间,晴空条件。

OIO和有机蒸气冷凝都视为H₂所以₄,但另一个摩尔质量和分子密度。OIO被认为拥有的摩尔质量158.90克/摩尔分子密度为4.98克/摩尔,而有机蒸汽被认为有更多的sulphur-derived属性,有一个摩尔质量和分子密度98.08克摩尔⁻¹和1.84克/厘米³,分别。硫酸的转移、OIO和可压缩的有机蒸汽的粒子是基于Fuchs [15]。传质蒸气物种的可溶性和不溶性微粒是区分不同的住宿质量系数,1.0 0.3可溶性和不溶性模式。质量的变化由于成核和冷凝蒸气的化合物是集成在每个时间步。蒸汽物种被认为凝结在所有模式,导致的净增长意味着模态半径。

模拟进行了模拟成核发生在典型的海洋条件下,使用两个参数化的成核方案提出了Vuollekoski et al。10]iodine-driven动能成核()和粒子的形成源于硫acid-iodine-driven激活成核()[10]。动力学参数的值和估计的仿真观测气溶胶形成爆炸附近的权杖头研究站气溶胶动力学框模型。这些参数的推荐值(- - - - - -)厘米³年代¹为和厘米³年代¹为。

提出了模拟,产生新粒子形成的贡献碘氧化物被认为是发生在白天,当海洋卤素排放受到传入的太阳辐射。由于缺少信息数量或所涉及的时间尺度生物前体气体排放,假设排放量将会至少在日出日落,中午左右到达顶峰时传入的太阳辐射是最大的。在可压缩的有机蒸汽的模拟也在场,其浓度,呈现在图1认为遵循相同的方案,这气也认为对来自生物产量。

在所有模拟了在这项研究中,硫酸蒸汽浓度峰值分子厘米³,(16与峰值氧化碘蒸气也)分子厘米³,而额外的有机蒸汽的浓度峰值,当礼物,分子厘米³。碘氧化峰值是有点武断,指出敏感性评估在Vuollekoski et al。10]。有机蒸气浓度估计是来自[14]。

最初的气溶胶数量也设置描述典型的清洁海洋背景浓度。虽然没有粒子被认为是出现在成核模式(0.5 nm-5海里),其他的初始载荷粒子大小范围是200厘米³艾特肯的尺寸范围(5 nm-50海里),100个粒子厘米³的积累(50 - 500 nm)大小范围内,粒子和2厘米³粗(大于500海里)尺寸范围。所有质量的粗模式被认为是海盐,对应于风速约为7 m·s¹。在较小的尺寸范围,气溶胶成分被假定为硫酸。对于这些参数,艾特肯模式最初集中~ 16 nm,积累模式~ 75 nm,粗模式~ 700纳米左右。

相比较而言,使用的分段模型Vuollekoski et al。10)是设置来运行本文中使用的假设。模型是基于UHMA模型(赫尔辛基大学多组分气溶胶模型,(17),这是一个size-segregated框模型包含所有基本气溶胶动力学过程:成核、凝结,凝结和干沉积。

3所示。结果

3.1。一般模拟

在48小时时间进行了模拟。第一个模拟进行了冷凝硫酸和成核作为基础的情况。这个基本情况完成粒子最终浓度为171厘米³105年艾特肯模式中,粒子厘米³积累,两个粒子厘米³粗的模式,反映出一些凝固损失在艾特肯的艾特肯模式与增长模式大小到48小时期间积累模式。同期的等高线图大小分布如图2。浓度大小大于15,25岁,35岁和50 nm半径是222,150,121,110厘米³分别为(表1)。第二个模拟与碘氧化self-nucleation ()。大小分布演化图所示2,成核模式和艾特肯模式粒子浓度如图3(一个)在那里可以看到仿真编号较大导致中等浓度的成核模式,最多达到7000厘米吗³在第一天,5000厘米³第二天。艾特肯的模式中,峰值浓度的260厘米³在第一天,上升到430厘米吗³第二天。数量浓度大于15,25岁,35岁和50 nm半径是366,196,134,110厘米³分别为(表1)。

模型运行使用硫acid-iodine-driven成核()表现出更高的数量浓度相比OIO-OIO模拟。进化的大小分布如图2浓度,成核模式和艾特肯模式如图所示3 (b)。成核模式峰值约为46000厘米³第一天,第二天峰是略低于42000厘米³。艾特肯模式后,中期生产OIO峰值,峰值浓度达到900厘米³第一天,增加到1568厘米³第二天。浓度的模拟,在大小超过15日,25日,35岁和50海里半径是722年,243年、136年和110厘米³分别为(表1)。

最后模拟了H₂所以₄-OIO加上有机蒸汽冷凝。再次,发展规模分布见图2浓度和成核模式和艾特肯模式如图所示3 (c)。对于这个模拟,类似的成核浓度峰值出现的H₂所以₄-OIO情况在第一天和第二天略少。艾特肯模式,相比之下,显示了更高的峰值浓度> 2500厘米³第一天,3026厘米³天2。年底前仿真,浓度大小大于15,25岁,35岁和50 nm半径是1585,556,230,126厘米³,分别。

艾特肯的变化模式三个模拟包括成核半径是图所示4。模式的模拟,半径为15.8 nm,增加在所有三个案例大约18海里。OIO-OIO仿真需要最长的时间达到18海里,正如预期的那样,最初始的快速增长被视为有机蒸汽的冷凝。模式达到18海里后,有一个突然下降到大约12海里在所有情况下,尽管在不同的利率。下降的结果成核模式成长为艾特肯模式,减少平均半径或模态。之后,艾特肯模式不断生长的模拟与增长率期间观察到的所有模拟峰值上升蒸气的浓度与第二天的光化学周期有关。

的积累模式,有一个边际降低模式半径;然而,如上所述,仍有显著增加(15%)在粒子浓度大小> 50 nm和90%尺寸大于35 nm。没有成核,但H的基本情况₂所以₄不至于增长,最大增长率,在白天,0.11 nm的小时³是实现。相比之下,OIO成核和生长,结合H₂所以₄增长,增长率达到0.17 nm小时¹。对H₂所以₄激活OIO,后续增长达到0.3 nm小时¹额外的可压缩的气体,而最后的情况,最大增长率,是0.48海里每小时¹。夜间增长率范围从0.002 nm小时¹为0.072 nm小时的基本情况¹对于有机蒸汽的情况。

成核方案涉及硫酸和碘的有机可压缩的气,毫不奇怪,最有效的粒子形成方案,产生粒子的浓度超过3000厘米³艾特肯的模式。这个计划也产生了更高的增长率对粒子的成核和艾特肯模式。增加粒子数浓度和增长率将引发的增长率提高额外的有机蒸气,使成核模式粒子成长更快更大、更稳定的大小范围。这也导致了最初的艾特肯意味着低模态从成核半径随着新粒子的增长模式。

OIO-OIO方案展品最小的粒子数浓度峰值相比其他的方案,主要是由于OIO最快速损耗的,留下更少的蒸汽凝结在新有核集群和发展稳定的大小。这也是明显的详细检查意味着不同大小粒子半径范围内的艾特肯模式。

4所示。模态和截面模型的比较

特定案例研究的一个扩展增长事件提出了通过比较模拟事件和这些测量。提出了事件说明了增长从JD236 JD238时间超过24小时。粒子与模态峰值~ 15 nm删除JD236初和继续增长后48小时内几乎25海里半径。这个定义良好的插曲,特点是非常高浓度的成核模式粒子在1.5 - 3 nm范围内,也没有人为修改或沿海成核事件。分析这个扩展的增长时期,可以获得合适的数字复制这个事件从建模方法。

最近的开放海域成核的研究指出,一生的大约15小时前检测(14]。成核事件因此模拟使用H₂所以₄-OIO-COV计划开始前15小时检测时间以检验模型的有效性。模态半径和浓度进行比较。蒸汽的浓度峰值,,molec厘米³被用于H的浓度₂所以₄、OIO分别浸。一个蒸汽的浓度molec·厘米³在这个案例研究中使用,这是发现更好地模拟大洋羽案例研究的增长比吗molec·厘米³首次使用的值模拟。这不同于价值计算奥多德et al。14)(分子厘米³略和可以归因于不同的测量和建模大小分布冷凝水槽。蒸汽浓度被假定拥有每天正弦浓度在较早的模拟。

发展中大小分布如图5,一些关键的不同模态和截面方法明显。模态模型将粒子从一个模式到邻近的模式如果对数正态分布规模已经足够,相交相邻模式。这个过程在图也很明显5 (b)我们看到一个增加的艾特肯模式集中在经济增长时期,但下降意味着模式的半径成核模式作为更大的粒子转移到艾特肯模式。截面模型相比之下有一个稳定增长的成核模式到艾特肯的大小范围。

艾特肯模式浓度和模式半径比较图6。艾特肯模式浓度较低的模态模型比较与截面模型;然而有一个更高程度的相关性,测量的模态模型。截面模型具有更高的艾特肯模式浓度由于不断增长的粒子成核模式。检查图6 (b)可以看出,有相当好的关系模式半径的模态和截面模型。然而两种模型表现出更大的模式半径比测量事件,与半径的模拟16 nm, 23海里,测量和27海里,分别模态和截面羽毛。有更高的模态在截面半径模型结果在测量期间;然而,这主要是由于合并成核和艾特肯模式时,成核模式粒子人口已发展到相当规模。模态模型结果显示较低的数字测量期间主要是由于上述不同的模态和分段技术,从而降低了模态融合的实例数量。

5。讨论

这些研究结果在定性协议与Vuollekoski et al。10)还发现,使用分段气溶胶模型和一些不同的假设与环境条件有关,碘氧化成核并导致明显的成核,但很少的新形成的粒子长得很大不存在波动性的有机蒸气。Vuollekoski et al。10)建议可压缩的蒸气浓度的10⁶分子厘米³是位著名的粒子为梦幻般的光效应充分的生产。目前的结果表明,浓度低~10⁷分子厘米³仍然可以有一个适度但显著(10%)的增加,粒子浓度大,半径50 nm,大小为90%比35%。Vuollekoski et al。10)还指出,碘氧化物可能会导致云凝结核的大小如果空气已经流水了大型浮游生物大量繁殖扩展到数百公里外的地方,持续的碘氧化生产可以获胜。虽然OIO浓度在这项研究中任意选择的,他们代表所需的浓度场noninsignificant影响海洋气溶胶人口,特别是在规模较大,35岁和50 nm半径,在那里他们可以导致海洋云凝结核的人口。

最近的研究显示,公海新粒子的形成和增长的事件并不少见对诸如东北大西洋(海洋生物种类繁多13,14]。奥多德et al。14)文档的一些典型例子持续增长超过48小时的时间和计算增长率0.8 nm的小时¹而Ehn et al。13]报道平均增长率超过四3海里每小时的事件¹。奥多德等。14事件显示,或多或少,在48小时内不断增长,即使在夜间,而这里的研究显示高增长率在白天可以冷凝的蒸汽产生。也许持续增长的原因与增加了一些有机分子浓缩能力较大的粒子导致场景中,低挥发性有机物冷凝最小的粒子白天而更加不稳定粒子的水库是积累变得可用在夜间,当越来越多的粒子越来越开尔文效应较小。

6。结论

三个成核机制涉及氧化碘实施模态气溶胶模型M7探索碘氧化导致海洋的可行性新粒子的形成和增长。两种成核被认为是OIO和H₂所以₄,每一个都有中午的浓度峰值分子厘米³在日出日落,减少为零。一个动力学OIO self-nucleation计划被发现增加背景气溶胶人口(厘米³)65%nm,减少2%nm。激活的OIO H₂所以₄蒸气气溶胶的人口增加了226%nm,减少0.5%nm。在后者的情况下被认为是一个额外的可压缩的低波动性蒸气的浓度分子厘米³观察最大的气溶胶浓度的增加,气溶胶浓度的大小增加了615%纳米和15%nm。清洁海洋的情况下考虑,气溶胶总浓度是300厘米³后,成核破裂通过激活的OIO H₂所以₄蒸气,随后由低波动性增长有机蒸气,艾特肯峰值模式粒子浓度超过3000厘米³,而集中在结束为期两天的模拟大小,,,纳米是1585厘米³,556厘米³,230厘米³,126厘米³分别表明碘氧化相结合的激活和硫酸的后续发展海洋气溶胶有机蒸汽可以显著影响人口数量浓度。这些大小的变化可以显著影响海洋层状云属性的易感性这样的云。比较案例研究使用模态分析模型和分段模型显示相当好的结果。尽管mode-jumping与模态模型,艾特肯的增长模式预测很好,表明模态模型适用于大规模建模应用程序。

确认

这项工作是由欧盟委员会支持下EUCAARI集成项目和地图专门针对性的研究项目。此外,这项工作是由爱尔兰的高等教育部门PRTLI4计划:环境和气候:影响和响应。

引用

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版权

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