生产和海洋异戊二烯的排放和单萜:审查

文摘

陆地和海洋光合生物发出微量气体,包括异戊二烯和单萜。由此产生的排放会影响大气中通过化学氧化和二次有机气溶胶的形成。存在很大的不确定性,这些化合物的海洋来源的大小,控制因素,对海洋气溶胶的贡献。近年来,相关研究的数量大幅度增长,迫使这个话题的评论。异戊二烯的排放随浮游生物物种,叶绿素浓度,光,和其他因素。远程海洋边界层异戊二烯混合比率可以达到> 300 pptv,和全球海洋通量从外推1 > 10 Tg C。建模研究使用表面叶绿素浓度作为一个异戊二烯的排放代理显示变量大气的影响。需要更多的信息,包括异戊二烯的排放通量和单萜来自不同生物地理学领域,物种和营养限制排放的影响,气溶胶收益率通过冷凝和成核,为了更好地量化海洋的大气影响异戊二烯和单萜。

1。介绍

这是已经光合生物能够发出微量气体,统称为生物挥发性有机化合物(BVOCs),在臭氧的形成中发挥作用(O₃)和帮助扩展的生命周期重要的大气甲烷和一氧化碳等气体。异戊二烯(C₅H₈)是大气中最普遍BVOC估计在500 - 750年度全球排放Tg的碳(1]。而陆地植被的异戊二烯的排放最高利率,它已经表明,生产领域的远程海洋沿岸上升流区域,和湿地2- - - - - -4)都可以释放异戊二烯的利率可能会影响大气的氧化能力在遥远的海洋和沿海地区5- - - - - -9]。除了其光化学作用,异戊二烯已被证明是一个重要的前体形成二次有机气溶胶(SOA) (10,11]。最近的研究表明,SOA能很强烈地影响大气的辐射平衡,修改云粒子物理学和参与化学转换。海洋生物起源的SOA可以为理解信息尤其重要气溶胶对气候的影响,因为云属性对气溶胶以非线性方式和最敏感的粒子当背景浓度较低(12]。海洋生态的作用在塑造低位海洋云层的微观物理学的性质和行星反照率是高度不确定,人们已经发现,有机气溶胶排放在生物活性海洋区域可能影响数量积累模式海洋气溶胶的浓度和化学成分(13- - - - - -18]。这些影响在偏远的完整描述海洋地区被视为一个主要障碍改善的理解辐射平衡,造成高达80%的不确定性模拟气溶胶间接影响的值(19]。

虽然很明显,异养细菌,海洋浮游植物,海藻可以发出异戊二烯(2,20.- - - - - -22),目前的争论主要集中在(1)全球海洋通量的大小和空间分布的异戊二烯(2)敏感性的海洋异戊二烯的排放对环境参数(例如,传入的太阳辐射、温度和营养丰富),(3)依赖海洋浮游植物物种形成异戊二烯的排放,(4)贡献的海洋isoprene-derived SOA亚微米海洋气溶胶质量,(5)相对大量的海洋isoprene-derived SOA, SOA由其他海洋BVOCs,(6)海洋isoprene-derived有机蒸汽的作用在增强成核事件和增长潜力的超细粒子在沿海和遥远的海洋环境中,和(7)海洋单萜排放的本质,只是最近发现在实验室和现场工作。最后,由于其无处不在的光合生产的植被,海洋异戊二烯也可以用作示踪的海洋生物过程当大陆影响消除。

为了更好地量化海洋异戊二烯和单萜的角色在大气化学和气候,产量的空间分布和排放机制需要更好的约束。本文将回顾国家海洋科学的异戊二烯和单萜研究到2009年(70的出版物,包括新闻最近的会议结果)的文章,给的建议提高海洋排放参数化。三个一般类型的研究描述:实验室测量单一栽培或简单的混合物的浮游植物和其他生物,实地测量(包括横断面和mesocosm研究),和全球估计的建模方法。每一个都有自己的优缺点。例如,实验室研究可以更好的阐明流程/机制和更密切近似因果实验。领域的研究可以直接测量排放通量,集成各种化学浓度,同时活动源和汇机制和瓶子不受影响。因为所有三种类型的研究提供的信息生产、发射率的异戊二烯和单萜,包括所有和杰出的相关。必要时各单位之间的一些生产速度或流量转换或估计基于信息提供的出版物。

2。海洋海水异戊二烯的浓度

第一个报告海洋异戊二烯,观察海水异戊二烯和叶绿素浓度之间的相关性,在实地测量的Bonsang et al。2]。深度剖面各太平洋和地中海网站,这是观察到异戊二烯的浓度最大值与叶绿素浓度普遍一致的最大值(基于叶绿素荧光)。其他领域的研究24- - - - - -26]还发现地下异戊二烯在深度大致与叶绿素浓度最大值在佛罗里达海峡,大西洋,东部和东北部太平洋网站。应该注意的是,在整个论文我们将将叶绿素和叶绿素a称为“叶绿素”当作者不明确具体的色素成分的区别。当指定时,“并且”或“Chl-a”将被使用。

表面海水在北海和南大洋进行测量显示正相关性的异戊二烯和叶绿素,是独立存在的个体(浮游植物物种3]。这些作者观察到两个数量级的季节性异戊二烯的浓度循环,与异戊二烯一直在海水中过饱和浓度相对于其环境。这些普遍观察到的正相关性的异戊二烯和叶绿素意味着直接从浮游植物生物异戊二烯的来源。发表的观察海水中列出表中异戊二烯的浓度1和图中所示1。

现场围墙和中尺度浓缩实验表面海水浮游植物已经证明快速填充异戊二烯生产环境条件变化后的反应。例如,Wingenter et al。23)观察到的3 - 7倍的增加与海水在空气中异戊二烯的浓度平衡在一个iron-fertilized补丁在南大洋铁实验(SOFEX)实验。这些浓度呈正相关,与生物生产力(适逢浮游生物物种的存在),这表明社区浮游植物生长和形态变化对异戊二烯的排放的控制也很重要。基于这些结果,作者推测,冰川时代铁质肥料可能会影响大气中通过释放异戊二烯和其他生物痕量气体。在北太平洋(一个单独的铁质肥料试验24内翻)表现出更高的异戊二烯生产利率受精补丁比外部的补丁。mesocosm研究在挪威峡湾39)表明,空气从以异戊二烯的浓度达到峰值点,一天的部分典型的光和温带强度最高,晚上和处于最低水平。有趣的是,一些异戊二烯的排放发生在阴暗的天空和晚上的作者猜测可能是因为通风建立了混合层在白天产生的浓度。

3所示。海洋异戊二烯生产速度

3.1。实验室研究环境和生理的控制

除了环境测量,也发现了异戊二烯生产从超过27浮游植物物种生长在实验室的研究人员在不同的条件下。结果总结表2(和图2)表现出一个大型生产速度的变化范围在几个数量级。

肖et al。21)测试的影响多种生理参数和微生物的相互作用对异戊二烯生产利率浮游植物单一栽培。他们表明,异戊二烯生产由浮游植物表现出极大值在某些光线(> 150E / m²/秒)和温度条件(C)。观察异戊二烯产量迅速增加在低光照水平,随着辐照度的增加逐渐增加,直到生产速度趋于平稳。这种模式的异戊二烯生产证明是类似于陆地植被(例如,43])。比较由甘特et al。22chlorophyll-normalized异戊二烯的生产速度为硅藻、颗石藻和光合有效辐射(PAR)与这些结果显示一致性,尽管数量有限的光线水平测试。相比之下,生产速度在更高的温度下降。虽然这些具体条件可能与特有的增长需求,不能很容易推广到所有物种,肖的测量等。21)清楚地表明的重要性,阳光和水温度对异戊二烯生产利率浮游植物。

的影响除了食草动物和浮游植物病毒异戊二烯生产利率被肖还测试了在不同实验等。21]。这些其他微生物的存在被发现影响异戊二烯生产只有通过这些生物浮游植物细胞计数的影响。例如,食草动物吃浮游植物细胞,从而有更少的浮游植物可以生产异戊二烯,异戊二烯从而减少。然而,食草动物本身没有产生或消耗异戊二烯。肖et al。21)还表明,异养细菌的存在的几个选定的物种没有影响生产速度;也就是说,没有任何证据表明这些细菌物种异戊二烯生产或消费。

这些作者的额外的结果显示,chlorophyll-normalized跨物种测试生产速度是常数。这一事实,加上低绝对生产速度和固定碳损失百分比异戊二烯(大约10⁴%对浮游植物与高等植物的0.5% - -2%;肖et al。21)表明,异戊二烯可能作为废料排放。随着物种由肖等进行测试。21)代表贫瘠海洋地区社区增长率较低,报道海洋异戊二烯生产速度可能会低于浮游植物物种nutrient-replete地区的代表。最近阿诺德et al。37)证实了先前观察到的异戊二烯与叶绿素的线性关系,但山坡上随物种。

实验室的异戊二烯的排放Colomb et al。34和摩尔et al。33)并不包括在表中2,可检测异戊二烯生产不能很容易地转换成单位与其他研究。

3.2。领域的研究环境和物理控制

正如上面所讨论的,大量的环境浓度之间的关系已被观察到的海水异戊二烯和(1)叶绿素浓度,(2)浮游植物物种,和(3)一昼夜的周期(可能反映出光和/或温度变化)(2,3,23- - - - - -27,39]。尽管不能显式地测试这些参数的因果,和使用浓度而不是产量,这些研究的结果大致类似于相应的实验室研究中观察到的生产速度之间的关系。

3.3。浮游植物物种的影响和/或功能类型

异戊二烯生产依赖于浮游植物物种或功能类型,以及环境条件的变化。因此,信息审查的具体影响,浮游植物物种形成可能对海洋异戊二烯的排放。表2列出10种(或属与不明物种)的异戊二烯生产速度测量在不同的研究进展。由于缺乏研究浮游生物异戊二烯生产,实验室和现场研究结果包含在分析有关。五种/属(Skeletonema costatum,Chaetoceros neogracilis,这种pseudonana,杜氏盐藻tertiolecta,Amphidinium sp),异戊二烯生产总是发现,但利率不能直接相比由于缺乏可量化或单位一致。在的情况下Phaeodactylum tricornutum,聚球藻属sp。,这种weissflogii发现生产的,有冲突的报道。这可能是由于培养特征选择或检测极限问题在所有情况下,“不检测”值相同的报告25]。报道的两个物种异戊二烯生产利率可比单位(Prochlorococcus,Emiliania huxleyi)利率在一个10倍。

为了简化描述海洋异戊二烯生产,个别物种已经被浮游植物功能类型(击球)分组如下:绿色植物、颗石藻,haptophytes,蓝藻、固氮细菌、硅藻、甲藻、picoeukaryotes,非机密的物种。在几种功能类型,特别是硅藻、异戊二烯生产速度相当的范围变量,范围从0到410^-18年摩尔/电池/天(或67摩尔/背影)/天(g硅藻物种),第二个生产率最高的两个报道对任何物种。coccolithophore和蓝藻细菌生产率在2数量级的范围内。Haptophyte picoeukaryote生产利率每组内的相似与差异小于1个数量级,虽然只有2研究每个击球时存在。硅藻的异戊二烯生产率已经在先前的研究最广泛的测量基于个别物种的数量进行测试。由于可用测量的相对缺乏,但高值一些生产速度,我们建议需要额外的取样的绿色植物,haptophyte,腰鞭毛虫功能类型。

3.4。异戊二烯生产由其他海洋生物

除了工作讨论了微藻,异戊二烯测量与其他海洋生物的存在。Broadgate et al。20.)测量异戊二烯的浓度在封闭的沿海rockpools摆满了各种macroalgal(例如,海藻)物种。异戊二烯在海水中增加6倍从黑暗到光明的时期,和高达62倍的一个阳光明媚的一天。增加温度也增加了海水异戊二烯浓度高达10倍。这些观察结果,结合增加通量退潮时期潮流,使作者假设海藻类似于高等植物的异戊二烯可能导致他们的耐热性。异戊二烯在沿海水域的其他研究也发现了居住着macroalgae [44]。

异戊二烯生产由细菌也是最近观察到河口沉积物的0.15到0.71 pmoles /厘米²/小时(28]。然而,Acuna-Alvarez et al的焦点。28)研究是异戊二烯消费,这将在下一节中描述。

水生植物的高阶比浮游植物,如莎草、苔藓(例如,泥炭藓sp)、草和灌木生长在芬兰和瑞典的北方和亚北极的湿地,也可以产生异戊二烯(4,45- - - - - -48]。在他们的生理和异戊二烯生产速度,这些植物更类似于陆生植物藻类。然而,他们分享一些特征与异戊二烯生产的浮游植物。以及其他海洋和陆地生物异戊二烯生产商,水生植物的异戊二烯产量一般随光线和温度(46]。营养的可用性在异戊二烯生产这些物种中也扮演了重要的角色;增加氮或磷异戊二烯的排放在减少芦苇南极光和莎草4,48]。

3.5。异戊二烯生产的总结

总之,异戊二烯生产速度由浮游植物和macroalgae已经被证明(在实验室和现场工作)和浮游生物物种不同,光线,温度,和叶绿素。异戊二烯生产细胞叶绿素含量有关。规范化的平均种特异的利率从4研究Chl-a浓度(21,22,36,37)在一个数量级的半(1到70摩尔数/ (g Chl-a) /天)。生产利率正常化细胞计数涉及4个数量级,从110^-21年到310^-18年摩尔/电池/天(表2)。只有一些研究报道率可比单位。我们建议未来的工作在这一领域使用的一个或两个以下两个生产单位报告率由于其简单性和大多数必要的参数通常以摩尔数/ (g Chl-a) /天,或摩尔/单元/天。第一个选项是首选,因为现场和实验室证据表明异戊二烯生产细胞叶绿素含量有关,当然叶绿素的生物合成过程由单体异戊二烯单位连接在一起(49]。此外,这样的生产速度能够被从卫星遥感叶绿素数据扩展。cell-normalized生产速度不是最优的方式,因为它不占细胞大小、叶绿素含量,或光合活动,所有可能影响异戊二烯生产。大4数量级前单位的生产速度范围1.5相比后者,清楚显示结果不精确。然而,由于许多生物、化学和物理参数需要在生物微量气体排放的研究中,不幸的是,许多作者不收集或报告所需的所有信息,如叶绿素含量。虽然我们不认为这是好的做法,一个简单的细胞计数通常是在大多数的调查人员,尤其是在实验室设置,并肯定会作为改善没有标准化规范化的因素,这在文献中并不少见。

4所示。海洋在海水异戊二烯的损失

尽管一些证据证明可能的异戊二烯的损失在海水中,很少有人了解的主要参数控制这个损失。而一些细菌物种测试在实验室工作21海洋异戊二烯)不建议展览消费由于统计相同的异戊二烯生产速度不管异养生物的存在,消费确实存在的迹象从海水的现场工作列。深度资料,接管几周后原位铁施肥实验(24),定性地建议,如果生物消费发生在水柱在利率低于生产;这是基于预期的影响不同的源和汇的净产量。在挪威峡湾mesocosm研究报告增加细胞数量之间的关系聚球藻属sp。和减少大气异戊二烯通量,暗示一些浮游植物物种可能积极消费异戊二烯(39]。应该注意的是,相应的观察其他浮游植物物种的细胞计数之间的关系或功能类型(Emiliania huxleyi微型浮游生物,picoplankton和异养细菌)和异戊二烯通量呈正相关,表明生物来源。最近Acuna-Alvarez et al。28]研究了异戊二烯消费由细菌在温带(地中海),热带(印度尼西亚)、和沿海水域和沉积物(Colne河口,英国)。消费利率更高的水样(没有沉淀物),上升水平较低的异戊二烯(0.082 ppm)相比较高(0.82 ppm)。作者表明,异戊二烯消费的最快的地区利率恰好与异戊二烯生产区域(即最高。河口沉积物与水相比)。占主导地位的消费者物种存在于沉积物放线菌,Alphaproteobacteria,Bacterdetes。

在生物消费相比,只有算术化学损失的估计基于假设。由于数据的最小数量,生物和化学损失仍只是估计和高度不确定的22,37,40,41]。例如,帕默和肖41估计一个异戊二烯一生由于细菌和化学氧化消耗17岁,分别为19天。细菌消耗速率(/天)被认为是类似于先前估计的甲基溴化,而化学损失率哦¹O₂也估计(使用典型的海水浓度,以及各自的亏损率610¹⁰和10⁶米¹年代¹)。这些值删除导致海水异戊二烯的假设主要是通过海气交换。

只有一个领域的研究(24]试图观察物理损失水柱。垂直扩散通量计算扩散系数乘以异戊二烯的浓度梯度在底部的混合层。作者认为从地下有一个微不足道的扩散通量异戊二烯maxima混合层,等于只有3%海气通量的-5%。测量在佛罗里达海峡25)展示了缺乏强有力的昼夜模式深度的异戊二烯的浓度,表明净水柱损失的生物,化学和/或物理类型发生在时间尺度超过生产(这发生在白天)。

5。异戊二烯混合比率在沿海海洋大气和远程

大气海洋异戊二烯混合比率在遥远的海洋,或在沿海站点时间确定为受陆地影响源,已经在很多领域直接测量运动高达300 pptv(表3和图3)。这些混合比率随时间、季节和位置。

领域的研究表现在沿海环境将第一次复审。在三个刘易斯和他的同事们的研究(7,8,50],强烈的日异戊二烯姆角变化时检测到基线空气污染,塔斯马尼亚和梅斯头大气研究站,爱尔兰。在所有情况下大幅中午峰出现当风来自海洋的几天。这些山峰海洋边界层异戊二烯混合比率发生早于下午异戊二烯的峰值通常观察到陆生植物来源。从海洋表面垂直的异戊二烯在沿海站点200测量5公里从梅斯的头,爱尔兰被其他作者(51]。报道指异戊二烯混合比率从68减少pptv 14 pptv表面附近,海拔200米(51]。然而,随着通量足迹包含开放海域以及沿海和石质土地,沿海排放的影响报道垂直的异戊二烯在这项研究中不容易确定。基于异戊二烯的比率丰度及其降解产物以角严峻,澳大利亚、异戊二烯的当地海洋来源也建议在南大洋Galbally et al。52]。长期测量Finokalia取样站在克里特岛上显示季节性变化的异戊二烯在空气质量认定为“marine-derived”[9]。混合比率最高(250 - 300 pptv)观察从5月到7月。异戊二烯混合比率在环境空气与光和温度增加,与实验室观测在协议(21]。

异戊二烯混合比率也被报道的现场研究远程海洋边界层。Yokouchi et al。53]报道异戊二烯混合比率在南部印度洋从pptv不到10到280。这说明高空间变异性经常观察到海洋异戊二烯。在其他地方参观了这个巡航,的值100年ppt往往是热带岛屿和附近的观察100年ppt“公海气团”测量。然而,南印度洋网站的混合比率代表为期两天的轨迹在偏远海域,这是更大的比< 1到4小时估计海洋(典型的异戊二烯的一生3,40,41,52]。Colomb et al。54)测量混合比率的异戊二烯和单萜南印度洋与5天海洋气团轨迹,发现异戊二烯与异戊二烯的和次要的产品(methacrolein和甲基乙烯基酮)和单萜的总和。日异戊二烯和单萜模式混合比率与最大值在当地时间10:00-12:00观察;这类似于之前工作的结果和梅斯头沿海附近的角(7,8,50]。观察一致减少混合比率的船从海水生物活性跟踪搬走了。Matsunaga et al。27]报道海洋边界层异戊二烯混合比率在西太平洋的30 - 70 pptv。他们还报道其他异戊二烯混合比率高达110 pptv但相信他们在某种程度上受到陆地来源计算非常低(5 pptv)大气混合比率,应该从海气通量的测量结果。

评论发表的文献表明,较高的异戊二烯混合比率高于几百pptv报道一些作者通常发生在执行抽样靠近沿海地区,表明混合配给可能不符合海洋来源和随后的大气转变。这当然是可能的;陆地边界层混合比例的异戊二烯可以达到从几百到几千pptv。然而,在几乎所有情况下,作者试图评估是否他们的方法已经受到陆地排放(如虽然使用几天back-trajectories(例如,53])或避免沿海地区37]),得出结论这是可能不是这样。另一个例子是罗和于的工作42)表明,没有包容的海洋排放通量模型的大气浓度蒎烯和异戊二烯基本上是零在遥远的海洋边界层,结果显然与实地研究(表3)。的结论是,陆地排放通常不被发现在比较多日的支持对混合轨迹时似乎很合理比例的化学物质的一生是一天的时间。一个案例中存在的矛盾的结果被发现(27),这表明海洋空气通量是不足以解释大气异戊二烯混合比率。解释了这些更高的混合比率仍在的问题,应该是一个活跃的研究课题。

作为一个实地测量和建模的结果相比,我们还计算了大气混合比率根据典型的海水浓度(表3在两个方面)。首先,我们假设水和大气(即之间的动态平衡。简单的亨利·法计算)。为海水浓度从1到100点(典型的开放海洋状况),相应的大气混合比范围从约100 ppt 10磅。这些可以被认为是最大可能混合比率。然而,各种野外观察表明,海水中异戊二烯是过饱和了3个数量级(2,23- - - - - -25),所以这简单的方法并不代表和导致高估了大气混合比率。第二种方法是考虑通量,是温度的函数,风,边界层高度,哦,浓度,等等。在这种情况下,对海水异戊二烯的浓度1到100点产生的大气混合比率范围从大约0.15到15 ppt。这些数字是在协议与建模研究使用CMAQ [22,40,55]。

6。海洋单萜

海洋萜类化合物被认为是由微macroalgae,海绵、珊瑚,在红色和绿色海藻特别高(56,57]。他们从同一前体合成陆地萜烯,但通过不同的机制,从而导致各种不同类型的复杂的(不是mono -)萜烯。其环结构可以完全不同于一般萜烯是陆生植物发出报道,往往无环和卤代因为高海水浓度的卤化物(56,57]。这些萜烯通常被认为是用作化学防御机制对食草性(56,57]。

尽管早些时候学校管理人员的实地测量等。(撒丁58]在沿海权杖的头,爱尔兰没有检测海洋空气中单萜和倍半萜烯和海藻附件,像陆地海洋观测单萜(例如,蒎烯、柠檬烯、p-ocimene等等)最近被报道在实验室培养和船载测量由Yassaa et al。35]。空气混合比例的总和单萜场竞选期间在大西洋南部高达150 - 200 pptv [35),考虑到大气中存在时间短的单萜强烈建议一个海洋来源。报告的异戊二烯和空气混合比例蒎烯呈正相关,(尤其是在一个活跃的浮游植物爆发的地区)显示一个类似的来源(35]。

单萜从浮游植物单一栽培生产速度测试在实验室相同的手稿是3 - 4个数量级小于异戊二烯(35]。测试物种可以分为两类,这些异戊二烯的排放因子的单萜排放(相比高出30 - 40倍Prochlorococcus和硅藻物种),这些异戊二烯的排放> 3000倍单萜排放(haptophytes,其他蓝藻,身份不明的物种)(42]。异戊二烯高于单萜陆生植物的排放也观察到。在一个编译报告,80种高等植物(例如,树木和灌木)在27个家庭为异戊二烯和单萜排放测量显示异戊二烯单萜排放速度比率范围超过3个数量级从-500的0.0759]。之间没有间断低和高比浮游植物物种,因为目前是最少的数据(例如,30 - 40和3000 >比率)。从物种测试假设异戊二烯生产速度Yassaa代表类似的固定碳百分比如前所提出的肖et al。21),单萜也可以发出通过某种浪费的过程(如代谢溢出或泄漏)。场竞选早些时候报道的细菌消耗各种萜烯确实存在为阿拉斯加沿海海水样本影响云杉径流(60),但即使是了解海洋单萜消费低于生产。

7所示。建模海洋异戊二烯的排放和混合比率

各种建模技术,从简单的光化学盒子模型更复杂的全球化学运输模型,已经被用于调查海洋异戊二烯的排放,导致大气混合比率。本节将讨论研究使用三种不同类型的执行模型:光化学盒模型,全球排放地图,和化学传输模式。总结所有建模的发射率和大气混合比率中描述数据2和3,分别。

7.1。光化学盒模型

几项研究已经使用0 d光化学盒子模型(9,25,26]估计海洋边界层混合比例的异戊二烯和后续影响,如对氧化剂混合比率的影响。米尔恩et al。25)使用测量)异戊二烯的通量计算大气混合比率和昼夜变化与测量混合比率一致。贝克et al。26)使用测量通量离岸爱尔兰西部的决定后产生的浓度在沿海锏头50 - 200公里交通。他们发现测量海洋异戊二烯通量都不足以解释0-37 pptv异戊二烯的观察到梅斯的头,暗示可能很大异戊二烯来源接近岸边。帕默和肖41)估计,海洋异戊二烯的排放占1%哦,损失在遥远的海洋边界层。另一项研究[9)确定海洋异戊二烯在克里特岛上的存在降低了硝酸根混合比率高达25%,增加白天的过氧化,有机含氧的,奇怪的(即氢自由基。,罗_X)的4倍,增加了夜间羟基(OH)和hydroperoxy (HO)₂)自由基约25% - -30%。

7.2。发射地图

缺乏广泛的原位测量,结合一个贫穷的理解海洋异戊二烯的生产过程控制和损失,使得它难以创建可靠的地区和全球异戊二烯通量估算。幸运的是,一些新颖的基于遥感海洋叶绿素浓度数据建模技术已经出现。这些模型来估计全球海洋异戊二烯通量,使用表面叶绿素-一个浓度([的背影- - - - - -α海洋异戊二烯)作为代理生产。

第一个建模的尝试是由Guenther et al。61年),他认为水各种挥发性有机化合物的浓度,包括异戊二烯,是[背影-线性相关),并把它跟一个标准的通量公式基于表面风速。埃里克森和埃尔南德斯(29日)也采取了类似的方法,但估计水浓度的异戊二烯基于观察isoprene-chlorophyll关系(3]。他们发现,季节性变化在全球范围内是非常一致的半球季节性差异。帕默和肖41)结合isoprene-chlorophyll肖等人的关系。21)的中分辨率成像光谱仪(MODIS)的背影——[检索)数据来计算海洋异戊二烯通量。稳态水柱模型假设,包括化学损失和损失细菌,和海气交换,后者是一个海洋的一生异戊二烯的主要控制因素。异戊二烯通量最高被证明发生在高纬度地区在提高生物生产力。正如上面提到的,由于使用海洋浮游生物物种贫瘠的代表,全球通量由帕尔默和肖41)可以在低端。这是更充分地描述在下一节化学传输模式。

一种新方法被阿诺德et al。37)结合卫星(背影),采用卫星浮游植物类型地图(使用PHYSAT模型(62年])来估算海洋异戊二烯的排放地图。这是在下一节描述更全面。甘特et al。22]随后阿诺等人的工作。37)通过创建一个基于实物的参数化将可变光强度和透光层深度,新实验室异戊二烯生产速度,和地图基于浮游植物功能类型(击球)。作者发现非常高的生产速度在热带地区由于太阳辐射高,即使[背影-)浓度相对较低。两个不同的击球识别方法(PHYSAT模型[62年)和营养消耗温度模型(63年])产生相似的结果。排放结果建议1%的亚微米OC是由于异戊二烯在一年一度的全球范围内。然而,这项研究首次建模每小时和峰值海洋异戊二烯通量。daytime-maximum nighttime-minimum排放的模型预测大范围还强调正确捕获昼夜变化的重要性

7.3。化学传输模式

尽管全球排放地图提供了一些见解异戊二烯OC形成的贡献,交替使用的化学传输模型(ctm)允许的更广泛的控制因素和可以提供改善的结果。ctm还可以提供重要的限制排放通量(比如通过自顶向下和自底向上比较,和模型的拟合观测数据),和其他大气化学的见解。未来5遥感海水叶绿素的研究讨论了涉及组合数据用来创建发射映射GEOS-Chem或CMAQ化学传输模式。

Spracklen et al。64年)发现,三天回来trajectory-weighted叶绿素浓度从海洋观测宽视场传感器(SeaWiFS)卫星仪器与大气中的有机气溶胶浓度高度相关,表明一个海洋有机气溶胶的来源。通过拟合观测有机碳(OC)浓度在阿姆斯特丹岛,梅斯的头,亚速尔群岛,全球化学传输模式(GEOS-Chem)估计OC,作者计算有机气溶胶的海洋来源的8 Tg OC /年。假设这个OC是仅仅从marine-derived创建异戊二烯,作者计算通量要求250 Tg异戊二烯/年。这是几个数量级高于目前的估计。同样,应用一个假设3%的异戊二烯产量的SOA(正如Spracklen et al。64年])的SOA通量估计鲁洛夫•(65年),所需的异戊二烯通量将是250年的3 - 5倍Tg异戊二烯/年,表明SOA前体的来源除了异戊二烯需要匹配的观察和/或估计OC浓度。

阿诺德et al。37)相结合的新的卫星地图击球时从SeaWiFS数据和创建PHYSAT模式62年),新实验室的测量异戊二烯产量提高异戊二烯自下而上的全球估计通量。生产速度的概率密度函数为每个击球创建占大范围的测量值和传播通过全球排放的计算。自下而上的通量是不足以解释环境空气中异戊二烯的测量。作者还使用了“自上而下”的方法通过扩展通量最小化模型偏差。这两种方法有不同的结果,可能由于一些不确定因素包括有限的环境和实验室数据,气候学和检索。结果提供了“自上而下”的通量与以前公布的值相同的范围,良好的协议选择测量通量在大西洋,挪威海,南大洋,帕默和肖显著提高(41在太平洋地区)通量估算。通量的估算阿诺德et al。37从自上而下的结果还表明,异戊二烯有一个微不足道的角色(1%)形成海洋有机气溶胶由二级流程。

甘特et al。40)执行第一个完整区域建模研究海洋异戊二烯在沿海地区,通过专注于美国大陆。海洋异戊二烯的排放被发现有一个小角色在沿海城市空气质量,导致1%改变SOA和O₃浓度。结果表明,异戊二烯混合比率和通量的昼夜模式是不一样的,因为光化学损失发生在白天。最近的一项研究由同一作者(55)包括海洋异戊二烯、单萜和主要有机气溶胶的排放。他们发现在遥远的海洋和沿海地区,海洋异戊二烯和单萜贡献总额的10%海洋有机物通过SOA形成气溶胶浓度和臭氧浓度提高0.5%。

最近的异戊二烯(37和单萜35)产率测量被用于全球罗和Yu的建模研究[42]。他们使用自底向上和自顶向下的方法估计全球海洋排放蒎烯和异戊二烯。使用自底向上方法的阿诺德et al。37),这是基于表面通量测量,导致排放0.013 Tg C /年蒎烯和异戊二烯0.32 Tg C /年。的蒎烯排放量远小于异戊二烯的排放由于其较低的生产速度,正如前面所讨论的那样6。自顶向下的方法增加太阳辐射和天然气方面转移到使用的排放通量参数化在自底向上的估计,然后模型适合观测大气混合比率在南大洋35]。这样,估计排放必须符合观测的决心是29.5 Tg C / Tg C /年和11.6年α分别蒎烯和异戊二烯。这些自上而下的估算是迄今为止最大的异戊二烯,报道和更大蒎烯。例如,相应的自上而下的估算出来的异戊二烯的排放阿诺德et al。37Tg C /年)是1.7。这表明,蒎烯排放量自顶向下的方法可以显著的全球预算,和随后的SOA的形成蒎烯可能是海洋环境的重要贡献者OC。

虽然罗和Yu的自顶向下和自底向上方法(42)受不确定性高,结果有明显的差异,特别是蒎烯。作者认为这可能是由于不完全了解浮游植物物种产生这些化学物质和产生的生产速度(自底向上方法),或排放参数化模型空间分辨率,并假定混合比率在整个边界层高度的同质性(自顶向下方法)。目前尚不清楚哪一种方法可能是更多的错误。仅包含自底向上的排放估计到模型无法复制观察到的高大气混合比率(35),但用在整个表面混合比率模型边界层网格细胞可能高估了自上而下的排放通量。当作者假定一个垂直衰减他们估计排放低至10 - 15 Tg C /年蒎烯和异戊二烯4 - 6 Tg C /年。如果这些自上而下的估计是正确的,额外的来源(例如,额外的浮游植物物种产生这些化学物质,或增加生产利率)需要占海洋边界层混合比观察(35]。

总体而言,全球海洋异戊二烯的模型估计通量范围从1×10⁵4×10⁹分子/厘米²/秒,大约在同一范围的野外观察和推断从实验室研究(1×10⁶6×10⁹),但扩展到较低的值。沿海地区相比有更大的异戊二烯通量开放海域(9,28,40),尽管海洋异戊二烯在当地的影响光化学和空气污染预测是小(40,55]。

8。当前的问题

本文的文献对海洋异戊二烯和单萜取得了进展在过去的20年以来Bonsang et al。2)首次报道了异戊二烯在海洋测量。现在一个小知识存在于相关的生物体,主要控制因素的生产和排放,对大气化学和SOA和潜在影响生产。尽管如此,知识差距依然存在,限制我们的能力来评估海洋排放的全球和区域的影响。

尽管越来越多的研究兴趣,上可用的数据率和生产环境通量不足以阐明海洋生产异戊二烯,背后的机制和限制大气异戊二烯通量的大小。在某些情况下,测量通量都不足以解释大气混合比率出席,或有些顺风,测量位置26,27]。例如,测量通量在北太平洋pptv支持环境混合比的3.2,而测量海洋边界层混合比率之间通常是30 - 70 pptv [27]。这些差异可能是由于生产的异质性和损失的过程。考虑到这些过程机制的缺乏了解,也可以归因于不足模型中的参数化的机制。

同样,一个大型断开之间也存在自下而上和自上而下的排放估计从使用更复杂的模型的计算确定。预测流量或混合比率自底向上的方法通常可以不占观测值或缩放值(26,37,42]。在一项研究中这种差异要大得多蒎烯比异戊二烯,这可能是由于单一组蒎烯测量可用(35]。这些差异包括误分类或其他原因遗漏某些浮游植物物种的模型,包括不正确的描述生产速度高、缺乏可靠的环境数据,不准确的发射参数化,模型空间分辨率不足,认为混合比率的同质性在整个边界层高度依赖卫星的背影——[)检索可能不能准确地代表了叶绿素浓度会影响异戊二烯或单萜排放(例如,可能没有从完整的意义上叶绿素水深通风),不同的浮游植物群落由PHYSAT建议比实际存在的海洋,或结合所有这些不确定性。它已经被一些作者认为,某些研究可能是影响异戊二烯含量,在陆地气团经过大海。如前所述,然而由于缺乏气团接触土地在这些气体的化学寿命短,沿海的影响排除了大多数公海海洋异戊二烯混合比的测量。即使一些自下而上的通量是高估了由于地面的影响,这只会采取行动减轻自顶向下和自底向上通量差异。

异戊二烯被建议作为一个可能的前兆的海洋SOA基于海气通量的大小和方向,建立了SOA的形成机制。最近的一些估计全球异戊二烯通量太小占多数marine-derived有机气溶胶。然而,异常可能发生在亚微米OC,短时间尺度(如排放峰值小时),某些地区(例如,热带地区),或当地规模的影响被认为是(22,40,55]。估计最近罗和Yu的建模工作(42建议大型海洋排放通量蒎烯(29.5 TgC /年)和异戊二烯(11.6 TgC /年),比大多数人都多,但不是全部,估计全球主要海洋亚微米OC排放的22,64年,65年,68年]。结合海洋通量,固有的异构性蒎烯排放可能足够高(结合反应和SOA收益率高于异戊二烯),被认为是亚微米海洋SOA的一个重要来源。此外,有机蒸汽从海洋来源的VOC已经涉及援助成核事件和沿海环境(超细粒子的增长69年,70年]。进行为期一个月的密集测量运动在一个偏僻的沿海站点南部澳大利亚东海岸的大堡礁透露沿海成核事件在清洁,海洋气团在天的65%。的时间事件(从当地时间~ 10点并一直持续1 - 4小时)以及环境条件对成核的发病(太阳能强度高于1000 Wm⁻²和RH60%)符合要求,提升海洋VOC的排放。波动率和吸湿性能的测量新鲜有核粒子建议硫酸盐和/或有机蒸汽的冷凝是最有可能负责推动粒子增长(70年]。一种不同的方法来调查异戊二烯作为SOA前体被海洋Claeys et al。71年]。isoprene-derived SOA环境测量的化学标记,确定对于陆地环境,在阿姆斯特丹岛海洋空气在南大洋。由于缺乏硫酸酯tetrols (isoprene-specific标记),得出的水溶性成分的来源网站可能归因于海洋有机气溶胶的氧化主要浮游植物生物量,而不是异戊二烯的排放。然而,这可能不是真正的地理区域。之前发现,尽管大量的高isoprene-producing硅藻在阿姆斯特丹岛,空气混合比例的异戊二烯2 pptv预计最大的10 pptv [2,54]。异戊二烯重复这项工作的地点已经确定需要更丰富的最终确定海洋有机气溶胶的来源归属。

9。提出未来的发展方向

在过去的十年中,实验室和实地测量,卫星遥感和建模工作大大提高我们对时间的理解和空间分布的海洋异戊二烯和单萜排放及其潜在影响对海洋气溶胶数浓度和化学成分。然而,一种改进的理解海洋异戊二烯的排放的影响需要额外的数据收集从几个方向。未来的工作如下所述的几点建议。

(1)一些实验室(例如,瓶子)研究异戊二烯的生产报告,和更多的解释是必要的生产机制,确认发射率的依赖浮游植物物种形成,并确定生产条件,促进和抑制。实验室测量和现场研究都有其局限性。通常很难在实验室模拟实际环境条件,和现场活动遭受他们的地理稀疏覆盖和短期可能导致错过了感兴趣的事件或条件由于自然条件的改变和固有的异构生物示踪气体生产和发射过程。模型可以提供一个全球和高度时间角度看,但是需要现场和实验室测量结果进行验证。因此,建议所有这些方法同时追求未来的研究。

(2)首先提出研究方向后,它也将成为重要的追求实验,保留组微生物动力学社区而测量浮游植物物种的生产速度,于是或确定控制因素。看着这样的生物组合的一些研究已经发现证据表明一些交互存在。这些包括捕食的影响在实验室研究21),原位微生物群落结构变化与海洋发射率的变化(23]。产率的分析浮游植物物种或功能类型也清楚地显示各种不同物种共存的反应。测试组动力学可以通过控制实验,或在mesocosm研究使整个生态系统测试(39]。

(3)大约27浮游植物物种在9击球时已经测试了异戊二烯或单萜生产能力。然而,由此产生的生产速度是高度变量,包括几个数量级。未来的测试应该关注几个关键物种或击球。首先,由于缺乏测量,但大值一些生产速度,charophyte额外的取样,建议haptophyte,腰鞭毛虫物种。第二,物种典型的热带海洋和远程应该测试,由于异戊二烯的重要性和单萜排放对大气化学和气溶胶形成潜在的影响在这些生物地理学区域。缓解的比较研究,我们建议以下产量单位用于未来生产报告率:(1)摩尔的背影——/ g/天或(2)mol /单元/天。

(4)生物生产微量气体的水生植物除了浮游植物表明养分有效性可以影响异戊二烯的排放4,48]。埃文斯和麦(初步结果38)表明,异戊二烯生产这种pseudonana降低和减少提供磷酸、硝酸和二氧化硅。的重要性,这种营养和排放之间的关系需要进一步研究。

(5)由于其高SOA形成潜力,和非常高的初始估计发射率最近出版的,额外的字段和实验室工作对海洋单萜排放是十分必要的。

(6)评估的水柱异戊二烯损失,对化学和生物信息消费是必要的。然而,一些研究表明,海洋排放利率不能总是占海洋边界层空气混合比例,这些损失过程可能是更重要的在附近河口和沿海地区比在开放的海洋。

(7)额外的测量领域isoprene-specific示踪剂提高异戊二烯的排放和空气混合比率有助于限制对SOA评估的影响。

10。结论

异戊二烯和萜烯排放是感兴趣的在偏远海洋环境作为SOA的来源,贡献者photooxidant化学和生物示踪剂。的数量和影响这些排放在大气中不限制,但可能是潜在的重要的未来的气候和空气质量研究。这些不确定性与海洋相关的异戊二烯的排放及其对当地的影响光化学和SOA形成只能回答与额外的数据从各种各样的来源包括实验室领域,和建模研究。所有三种方法同时应继续,专注于浮游植物物种形成,nutrient-dependence,化学和生物潜损失,和其他因素,可以影响排放。因为这个water-air-biological系统的复杂特性,制定目标是非常重要的示踪气体测量空气和水阶段与一套详细的生物和环境测量气溶胶化学成分和粒度分布等气象参数(如光,风,和温度),水的物理参数,色素的浓度,和细胞计数的主要浮游植物物种。

确认

n Meskhidze愿意承认科学的支持办公室(BER),美国能源部批准号DE-FG02-08ER64508。

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