藻渗出物的吸湿性的影响海洋喷雾粒子

文摘

我们检查了有机质的影响发布的四个不同的藻类物种在吸湿增长和液滴激活laboratory-generated海洋气溶胶粒子的行为。吸湿增长因子和干直径为激活减少不到10%,而氯化钠或人工海水,缺乏海洋表面活性剂。人工海水浓度观察非理想的行为。但在测量的不确定性,测量吸湿增长和液滴激活行为样本中含有有机物与吸湿性参数一致,是恒定的子任务和过饱和测量之间的点。同时,吸湿增长后水化颗粒测量3和10秒后相似,这意味着在这个时间范围未发现动力学的影响。

1。介绍

大约71%的地球表面被海洋覆盖,提供一个恒定的海洋气溶胶粒子的来源。大气海洋气溶胶包括颗粒物与主要和次要来源。海面上海洋初级粒子产生的泡沫破裂和撕裂碎波,也就是说,通过过程取决于风速。二次颗粒物源于gas-to-particle转换过程,如成核、凝结(1),在海洋的情况下,由物质作为non-sea-salt硫酸盐和有机物种。

关于地球的辐射预算、海洋粒子影响气溶胶的直接和间接影响。Pilinis et al。2)表示,最重要的一个参数决定直接气溶胶强迫是相对湿度(RH),和最重要的过程是增加气溶胶质量的水吸收的结果。与大陆气溶胶相比,海洋气溶胶粒子通常更吸湿(见例如,[3),颗粒吸湿性参数(4)的吸湿颗粒分数确定为大陆约0.3和0.45海洋气溶胶,和一个一个额外的0.95(小)盐模式对于海洋的情况)。这使得海洋气溶胶粒子特别容易相对湿度的变化。同样的,他们很容易可以激活云滴在大气相关的过度饱和。最大的盐颗粒可能像巨大的云凝结核(CCN), (5)和他们的角色发起的降水在温暖的浅云仍在讨论中(如。6- - - - - -8])。

模型结果的文本等。9]表明,全球all-model-average排放是由盐的质量,其次是灰尘,non-sea-salt硫酸盐微粒有机质,最后黑碳。海洋层和层积云贡献约30%至40%地球的反照率(10,11]。因此,总的来说,海洋气溶胶粒子可以认为扮演重要的角色在全球范围内地球的大气层。

气溶胶粒子的化学成分影响其吸湿增长和云滴的激活。有机材料的影响包含在海洋颗粒吸湿增长和激活行为继续深入调查的主题。有机物质在这些粒子可以来自不同的来源。海洋气溶胶,一个来源是海洋浮游植物的代谢活动产生的复杂混合物溶解和颗粒的物种,包括有机化合物如羧酸、脂类、氨基酸和碳水化合物(12]。这些组件可以成为纳入颗粒在泡沫破裂的过程。进一步有机物质在海洋气溶胶来源自然是第二位的;挥发气体(如异戊二烯浮游植物产生的,而且气体发出的陆地生物圈或人为的)可以前体物质冷凝到现有的粒子(13,14]。

不同的研究检验海洋气溶胶对其内容的有机物质。反et al。15)认为这些内容构成了高达50%的干燥亚微米海洋气溶胶质量。卡瓦利et al。16]发现水溶性和水不溶性有机碳(WSOC WINSOC, resp)在海洋气溶胶样品收集在北大西洋浮游植物爆发期。WINSOC被发现主要的亚微米和第二主导supermicron气溶胶物种(只有超过盐),其次是WSOC作为下一个丰富的物种在这两种情况下。WSOC由大约20%到30%的总碳和包括脂肪族和部分氧化物种和humic-like物质。有机分数发现卡瓦利et al。16)据报道,特征明显的表面活性的性质,大部分表面张力降低可以用溶解有机碳的浓度来表示使用Szyszkowsky-Langmuir表达式。结果卡瓦利et al。16同意那些描述(17北大西洋海洋气溶胶),抵达爱尔兰西海岸(梅斯头)进行了分析。奥多德et al。17)观察到有机物的气溶胶发生在与海洋生物活性的相关性。他们也观察到有机分数的增加与减少的大小。从颗粒分析中WSOC,他们发现部分氧化物种,他们认为,有可能引起表面张力的大幅减少。

Mochida et al。18)检查从北太平洋海洋气溶胶的浓度,发现低分子量(C14 C19)饱和脂肪酸与盐浓度和发生在函授藻花时间。他们得出的结论是,从海洋表面脂肪酸被释放到大气中,他们也表示,脂肪酸中潜在filmforming和可能的物质,因此,对水化影响粒子的行为。

Tervahattu et al。19,20.]分析了大气粒子的海洋起源使用气溶胶质谱和电子显微镜发现,脂肪酸中粒子。可能的影响讨论了粒子的脂肪酸,和两种对立的效果被提到。讨论了影响之一是疏水性有机膜的形成可以作为吸湿增长的障碍,可能早已经被讨论了连接扑打气溶胶生成埃里森et al。21]。第二个影响是降低粒子的表面张力,从而促进激活到云滴,作为讨论的22]。这样的表面张力降低海水样品中发现了丰富的有机物通过脱盐摩尔et al。23]。的碳浓度减少1%的表面张力(比水)被发现在范围从300到800 mg / L,上面自然海水中观察到。

Sellegri et al。24]研究了合成表面活性剂的影响(SDS)粒子生成的人工海水在实验室里,用泡沫破裂过程产生的粒子。他们观察到测量海水温度和表面活性剂浓度影响产生的气溶胶及其大小分布。他们比较获得的粒子大小分布的数量一般为北大西洋海洋气溶胶测量。这种比较是一般有限由于可能添加有机颗粒物粒子从气相到海洋。但Sellegri et al。24]仍然表明,海洋主要亚微米气溶胶模式可能主要源于泡沫破裂过程第一次近似。

建模的研究反et al。15]表明,气溶胶的直接效应是影响大量的有机物质,可以包含在海洋气溶胶粒子,在这直接影响明显减弱考虑有机分数时,假设粒子相比,由纯粹的生理盐水。这主要是由于有机物的吸湿性低于生理盐水。此外,如上所述,化合物,被认为可能影响气溶胶粒子的表面张力在海洋样品被确认。众所周知,表面张力有很大影响的一个重要抑制特别是在粒子激活(例如,25])。此外,生理盐水和海水样本已知的解决方案显示浓度非理想的行为,也就是说,nonideality程度随浓度变化的溶质粒子/滴[26,27]。是相关的问吸湿增长和激活多组分的海洋大气气溶胶粒子代表可以由一个简单的近似描述科勒方程还是nonideality变异或表面活性成分的存在这种方法失效。

进一步阐明这个问题,本研究探讨了行为的海水浓缩藻渗出物。培养的藻类物种获得藻渗出液Chaetocerossp。Chaet),莉亚娜huxleyi(大肠huxleyi),Phaeocystis(Phaeo),这种腙(t .腙)。Chaet和t .腙都属于硅藻的小组是最常见的浮游植物之一。大肠huxleyi发生在地球海洋的丰富,从热带地区靠近北极的水域28]。的Phaeocystis硬币也广泛分布在世界各地的海洋和海冰甚至发现了。它可以形成浮动殖民地与数以百计的细胞嵌入在多糖凝胶矩阵可以用大规模在华29日]。这些藻类物种都是主要贡献者初级生产有机物的海洋,在海洋食物链和一个重要的角色在全球碳循环。

泡沫破裂生成器中描述Fuentes et al。30.)是用于我们的研究产生粒子的人工海水样品和样本包含额外的有机物质,也就是说,藻渗出物从文化的上述藻类物种。大小选择粒子被用来测量粒子的吸湿增长和激活。不同的数据集被用来推导粒子吸湿性为各种各样的水上活动,在我们使用了吸湿性参数定义在[31日]。

2。理论

本研究的主要目的是研究粒子的吸湿行为包括盐海水和其他有机物质中包含来自藻类。吸湿直径生长因子激活的关键干直径和解释粒子的吸湿性。科勒理论,连接粒子大小和吸湿性,吸湿增长和激活,使用。理论连接在液滴表面的水蒸气饱和,,开尔文词占的曲率滴,,水活动或拉乌尔词占溶液中溶解的物质, 与水的分子量溶液的表面张力理想气体常数,温度,水的密度和水化粒子的直径/滴,渗透系数(占nonideality解决方案),每个溶质分子离子的数量,溶质密度溶质的体积(即。干的粒子),溶质分子量,在液滴和水分子的数量。

拉乌尔的溶质参数项可以组合成一个单一的吸湿性参数,(31日]:

溶质时,这种方法是有用的属性是未知的,通常是有机化合物或混合物。如果所有组件的属性的混合物是已知的,可以通过应用体积混合规则。这将是在本研究用于人造海水样本。的值通常与定义在[4]。在[解释32),在0.95,比3%。

中包含的渗透系数通常假定常数等稀溶液在高RH值被认为是在这项研究中,也就是说,一个可能改变在非理想溶液的行为与溶质粒子/液滴的浓度的解决方案是省略。这导致一个恒定的值。然而,众所周知,例如,生理盐水或硫酸铵显示浓度非理想的行为(例如,26])。当解决方案的nonideality溶质浓度的依赖(即。,the component activity coefficient) is known, a concentration-dependent description of是可能的。或者,亦然,测量可以在不同浓度(例如,通过测量吸湿增长在不同相对湿度(RHs)),如果来自这些测量显示浓度依赖性,这可能表明浓度非理想的行为。

我们将利用这一评估的影响藻渗出液的吸湿行为海水在这工作。在分析中,随着来自测量吸湿增长和激活(通过使用(1)和(2)将使用。

3所示。样品制备

从六个不同的样本数据将显示在这个研究。一个人工海水样本缺乏有机物,一个藻类培养基(自然海水的营养),和四个海水样本代理包含混合的渗出液由四个不同的藻类物种,即Chaetocerossp。Chaet),莉亚娜huxleyi(大肠huxleyi),Phaeocystis(Phaeo),这种腙(t .腙)。

人工海水准备从分析年级盐和去离子水后科斯特描述的方法等。33]。离子质量的比率,,,和同那些生活在海水。盐混合控制,质量,73.6%生理盐水、14.5%,11.5%的和0.4%。海水样本3.5%盐度是准备通过调整解决方案使用比重计密度在实验室温度。这对应于人工海水中的盐浓度为22.9 g / L氯化钠,4.6 g / L,3.6 g / L和0.01 g / L。

藻类生长培养基制备基于自然海水从北大西洋(Tiree通道、苏格兰、英国),过滤与GF / C(绘画纸),修改2 F /营养和亚硒酸盐或硅酸盐(34),由高压灭菌法灭菌15分钟(121°C)。

制备的不同海水代理富含生物有机物,过滤后的海水自然修改与四个不同的浮游植物培养藻中被用于在实验室。藻类文化是生长在玻璃厄伦美厄烧瓶。监测藻类的生长是由测量体内叶绿素a荧光每2天使用特纳三部曲荧光计。藻类的生长后,细胞生物量被过滤删除。培养和后续的过滤过程的细节可以在找到30.]。

人工海水缺乏有机物和天然海水中富含生物物质在512年联合准备海水代理米医生(溶解有机碳),医生分析是用日本岛津公司TOC-V CPH /尼泊尔共产党。样本准备这样一个藻渗出液有机浓度占总量的50%,而其余的有机质含量也同样分为研究(即的其他三个藻渗出液。为每个藻渗出物,医生总数的16.7%)。样本的名字命名的藻类物种最丰富(例如,有机分数大肠huxleyi由50%的混合大肠huxleyi渗出物和16.7%的其他三个藻渗出液)。有机浓度选择(约0.01 g / L)的有机物浓度范围内预计海水自然丰富地区的高生物活性(35,36]。有机浓度这个值是来自512年的调整值米医生通过考虑浮游植物平均弗拉加(后构成的化学元素37),然后收益率2.38 kDa的摩尔质量和C分子质量比为1.87。

样品(每个总共6 L)保持冷冻直到不久(几小时)测量结果发生之前,当他们离开在实验室温度解冻。

4所示。实验装置

泡沫破裂气溶胶生成方法,使用再循环的液体样品通过蠕动泵,用于产生一个海洋气溶胶代理(参见图1)。实验使用聚四氟乙烯罐(内部尺寸:身高20.5厘米,19.5厘米宽,27.5厘米长)满3.5 6 L的样本。示例是循环和侵犯油箱在样品表面了。加气,这一技术在样例被水冲击是分散在一个泡沫破灭的羽流上升样品表面。为了生成一个具有统计学意义的气溶胶粒子数的实验中,循环流被分为八个独立的飞机使用流分配器。气泡羽流穿透距离大约是5 - 7厘米。而泡沫路径和寿命在这项研究中使用的小型坦克在海洋条件(比预期短30.),理论分析海洋有机物的吸附动力学的泡沫上升表明,吸附平衡所需的时间比特征快速泡沫寿命在小规模的系统(30.]。因此,应该有效使用的实验配置进行研究生物有机物的影响在海面上气溶胶喷雾。

耐化学聚四氟乙烯复合材料管(Masterflex I / P 70)是用于水再循环,以避免污染的样品和粘附表面活性剂油管墙上。控制水流的水流(4公升/分钟通过蠕动泵转速设置为35 - 40 rpm和监控使用转子流量计。

彻底清洗程序应用以减少系统中污染物的存在。舱壁和鼓泡装置摩擦氯仿和异丙醇冲洗,用去离子水清洗。去离子水为30 - 60分钟,以冲洗循环泵前油管实验。

气溶胶的实验,聚四氟乙烯罐密封和连续横扫particle-free气流3 - 3.5升分钟。气溶胶的湿度流提取罐的出口与干燥,减少稀释particle-free空气(见图1)。多余的流量是通过连接排放,需要为不同的流仪器是通过扩散干燥,减少湿度值低于10% RH。之后,干气溶胶流被分为两个流动和分布的仪器。

每两行,干颗粒大小是选择使用中和剂(Kr 85)和一个微分流动分析仪(DMA)(维也纳介质类型,气溶胶鞘流率的1到10行分钟)。对于下游的两个程序,准单分散气溶胶粒子数浓度的测定与共产党(TSI - 3010凝结粒子计数器,TSI公司,圣保罗明尼苏达州,美国)。

在一行,中共测量气溶胶的0.9升分钟,而剩下的0.1升分钟用于吸湿增长测量方网眼花边(莱比锡气溶胶云交互模拟器,38])。数量浓度测量与共产党只是用于监视粒子生成系统的稳定性。选择的大小各自的DMA,即干燥粒子流动用于方网眼花边测量直径为200纳米。测量的方网眼花边流管的总长度7米,和hygroscopically粒子被发现在一个管的长度1米和7米,使用两个光学粒子光谱仪(运维,39同时])。测量运动前,行动是校准与PSL-particles直径300,400,500,700,800,1600海里。方网眼花边的RH获得流管一直控制在每个测量通过测量的吸湿增长size-selected硫酸铵颗粒。生长所需的RH的粒子尺寸测量从科勒理论推断。从这些测量,园艺学会调整的不确定性范围方网眼花边。方网眼花边RHs测量吸湿增长在90%和99%之间。更多细节方网眼花边校准和典型的不确定性范围中可以找到32,38]。

在第二个气溶胶,气溶胶来自DMA和1升分钟干particle-free空气稀释。从结果2升分钟,1升分钟喂到党和国家气候变化委员会(云凝结核计数器,40),液滴的测量技术,两列版本),每个。大小在DMA扫描获得数量大小分布范围从25到500海里,测量直径在40种不同干燥对数等距间隔。DMA选择一个大小为50年代之前选择下一个。国家气候变化委员会保持一个常数在扫描整个大小分布的过度饱和。获取激活分数从党和国家气候变化委员会数据,数据测量前30年代后大小的变化在DMA丢弃,以下10年代数据使用。国家气候变化委员会调整过度饱和在0.1%和0.4%之间()。国家气候变化委员会决定前的校准曲线的测量从0.1%到0.7%不等。为此,激活size-segregated硫酸铵粒子测量,和各自的通过科勒推断理论,使之间的关系和仪器设置,校准曲线。这条曲线是在实验期间保持不变,测试校准之前完成,之后,实验期间通过反复测量再次激活size-segregated硫酸铵颗粒。这些重复测量被用来推导的不确定性范围国家气候变化委员会。典型的不确定性范围为国家气候变化委员会已经被发现了(32]。

在这项研究中,数据从测量获得的吸湿颗粒增长进行湿度串联微分移动性分析器(H-TDMA,曼彻斯特大学)和将使用相同的海洋气溶胶发生器(41]。H-TDMA仪器的描述见Fuentes et al。30.]。

5。形状系数

它早就知道,干氯化钠不球形粒子42]。nonspherical形状也被观察到的粒子产生的海水样品中含有氯化钠作为主要的组件27]。当粒子不是球,一个形状校正必须占获得粒子的体积当量直径(科勒理论中的参数之一)的流动直径选择的DMA。粒子的形状,但是,也取决于粒子的生成和随后的干燥过程(见例如,[30.,43])。

因此,获得颗粒的形状因子有效生成在这项研究中,我们特别研究了粒子从人工海水和生产Chaet混合样品。选择不同的干燥大小的粒子DMA和他们在方网眼花边的尺寸测量,这是在干燥条件(5% RH)对这些测量。评估的操作信号,使用折射率为1.55。这个值是获得使用体积混合规则和在给定粒子构成部分3。(这对折射率值仍有效的如果一个增强的有机部分由于粒子生成(41)是占)。直径测量的比较选择的行动与DMA可以看到图2。当没有使用形状系数,选择的直径DMA比从方网眼花边获得更大检查样品的测量。最好的协议数据和一对一的线(也见图2),当假设形状系数为1.06。这个值1.06是用来计算体积当量直径质量等效直径的所有粒子生成的在这个研究。

6。结果与讨论

在图3我们显示测量吸湿增长因子和临界直径的激活不同的样品。很难区分为不同的获得的数据样本,但图3用来显示所有的样品有一个相对类似的行为对吸湿增长和激活。相比之下,氯化钠的理论价值以及添加硫酸铵。硫酸铵曲线表示的浅灰色线条。氯化钠曲线显示为深灰色线包围的灰色阴影区域,阴影区域表示测量范围的不确定性在水蒸气饱和(方网眼花边:在RH(例如,)和国家气候变化委员会的)。这些范围对应的不确定性2(即。,the 95% confidence range) and were obtained from repeated measurements with particles from a well-known substance (ammonium sulphate), as described in Section4。

人工海水测量值显示在图3略高于其他脱颖而出,从这个示例显示了粒子生成最大吸湿增长,与显示激活的最低临界直径一致,。这些值接近的氯化钠对吸湿增长和激活。硫酸铵颗粒明显的理论数据独立于所有其他,他们吸湿增长较小,激活发生在更大的值比粒子的研究样本。

进行了测量与H-TDMA方网眼花边在不同干燥粒子直径(240 nm和200 nm的DMA,即体积当量直径,,226 nm和188 nm,包括形状系数修正H-TDMA方网眼花边,分别),所以我们展示吸湿增长因子(=)的函数水活动(即。的,)。的范围数据从H-TDMA和方网眼花边表示在图所示3。数据的进一步检查,显示下,给出了一个清晰的数据从两个不同的乐器之间的重叠。激活的关键干直径,在右面板的图所示3,来自国家气候变化委员会测量和也形状系数修正上述派生值为1.06。在一般的数据测量吸湿增长和激活的人工海水样本接近纯氯化钠(在测量不确定性),以低于0.1%的生理盐水,也就是说,它似乎更容易激活,不同于生理盐水超过测量的不确定性。氯化钠是最吸湿复合的人工海水,这个结果可能表明国家气候变化委员会的一个问题0.1%。在校准的国家气候变化委员会size-selected硫酸铵颗粒,温度梯度之间的偏差的线性关系的国家气候变化委员会列和观察过度饱和0.1%。过度饱和的最低价值可能大于调整,但不能确定精度高。因此,尽管值从这些数据点计算,他们不考虑进一步的数据评估。

的计算从测量表面张力值是需要的。在[41)详细描述如何根据测量,表面张力等温线测定藻渗出液,也准备使用在我们的研究样本。从这个,液滴的解决方案的激活可以计算。液滴在更小的微粒(和更大的过度饱和)激活更集中的解决方案的激活,因此,较小的粒子表现出更大的下降,如果表面活性化合物存在。激活测量的最小的粒子在我们的研究中直径约40海里,为降低表面张力的时候激活不同的藻渗出物混合物被发现的范围从0.5到3%,最大的减少观察的地方Chaet混合(41]。粒子的大小100纳米,这减少了1%。同时,颗粒吸湿增长RHs95%是不(25]。因此,在本研究中,我们使用水的表面张力的测定在我们的研究中。表面张力对温度的依赖关系,测量数据的国家气候变化委员会护理被送往占仪器的温度。

图4显示通过使用来自测量(1)和(2)(有关这些计算看到如(32])。数据分别显示不同的样品。如前所述(部分2),的值通常与,例如,对应于一个值为1.26。

(一)

(b)

(c)

重叠区域的数据源自H-TDMA和方网眼花边不同样本可以清楚的看到不同的样品图4。协议的数据从两个不同的仪器在测量的不确定性。同样,没有发现大的偏差决定在高RHs方网眼花边和那些来自国家气候变化委员会测量。当粒子激活敏感(25),如果的假设值与实际的相差太多,这将显示的差异从方网眼花边和国家气候变化委员会数据获得的值。一个明显的例子可以发现,例如,在[25),一个研究laboratory-generated SOA(二次有机气溶胶)。这种差异,然而,没有观察到这里的研究。

在图4再次,理论曲线被添加。的黑色虚线表示两个上部面板显示了氯化钠的理论曲线。红色的曲线描绘在所有面板是硫酸铵的理论曲线。蓝色曲线理论价值预计将人工海水的组成的基础上,结合假设非理想的行为是氯化钠。得到曲线,完全溶解的人工海水是来自质量分数不同的组件中包含的示例(参见章节3),连同使用体积混合规则和属性(,,)各自的组件。这产生了一个72的价值。(与74年相比。完全溶解氯化钠)。这个值的完全溶解的解决方案是那么表面具有相同的非理想的行为描述为纯氯化钠(见[26]),人工海水的主要组件。这个蓝色的曲线进行对比来自人工海水的测量值(蓝色符号上面板左侧的图4),我们获得了值为0.77。因此,我们得出这样的结论:人工海水样本显示了一个不理想的行为类似于生理盐水。

灰色的线的所有面板图所示4从蓝线(即获得。,the artificial seawater curve) through lowering it by a constant factor. This factor was obtained by minimizing the least square value between the lowered (grey) curve and the从藻类中获得值测量(上部面板右侧)。最低最小二乘法得到的曲线来自相乘的曲线人工海水的0.872倍。这对应于一个高度稀释的藻类中样本的63.0。这降低了12.8%的人工海水可以归因于添加剂添加到海水产生藻类培养基。的值降低(灰色)曲线和测量值是0.78。这种程度的灰色曲线和之间的协议藻类中显示了一个不理想的行为与生理盐水也观察到对于此示例。

藻分泌物检查样品,上述蓝色和灰色线也比较的不同面板的图4。然而,对于所有这些样本,给出额外的水平笔直的黑色线条的面板。这些线表明平均从数据显示在各自的小组。值是58.3,65.9,65.8,61。为Chaet混合,大肠huxleyi混合,Phaeo混合,t .腙分别混合。高度稀释的解决方案,这些平均水平值藻分泌物样本同意的藻类培养基内测量的不确定性。吸湿性较低的组件包含在藻类中(即。营养物质)与藻类渗出物是不同的样品。藻类分泌物样本不包含大量的营养水平,因为这些被消耗的藻类在增长。因此,它仅仅是巧合值从藻类中类似于藻类分泌物样本。但这将使用后在我们的研究中比较浓度发现的藻类培养基值获得藻分泌物样本。

为Chaet混合,绿色的酒吧在图4表明决定使用浓度的表面张力Fuentes et al。41),而不是水的表面张力。这导致降低平均水平约3% (56.5)。作为Chaet混合显示最大的表面张力降低,其他藻类分泌物样本各自的影响会更小。的趋势对溶液浓度的变化不受影响。

相比我们的测量可以通过Sellegri et al。44),吸湿增长在84% RH测量粒子干直径为85纳米。粒子是由泡沫破裂的人工海水(纯粹的无机盐的混合物)和天然海水(包含有机物质)。值可以来自他们的测量是72。人工海水(与86年相比。在61年我们的研究),在84% RH。自然海水。而这个值为我们获得的天然海水在这些藻类分泌物样本,人工海水的吸湿性获得了在我们的研究中超过由Sellegri et al。44了近20%。然而,这种差异可能源于不同浓度的人工海水中的盐,也很难测试所使用的浓度Sellegri et al。44不给他们出版。Sellegri et al。44)还测量了吸湿增长环境海洋粒子爱尔兰西海岸(梅斯的头)和生长因子发现仍低于laboratory-generated粒子从自然海水,对应52。。

最近,Wex et al。3)平均颗粒吸湿性来自H-TDMA数据的集合。全球数据被测量在十多年和收集论文在概述Kandler和原理图tz [45)和Swietlicki et al。46]。Wex et al。3)给吸湿性的参数,吸湿颗粒越多分数是0.3 0.45为大陆和海洋气溶胶,和在一个额外的0.95(小)中存活模式对于海洋的情况。这些值对应16.7、25.0和52.8,分别。吸湿性来源于环境中的数据Sellegri et al。44]同意与获得的平均存活模式(3]。然而,这些值仍然小于20%为laboratory-generated粒子测量从藻天然海水或渗出物样品检查在这项研究。这可能暗示对困难模仿海洋气溶胶在实验室里,这可能是由于添加颗粒有机物气相的海洋大气。

我们现在回到如图的分析数据4。灰色的能力曲线来表示获得藻渗出物样品的评估值。所有四个样品,获得了(低至0.03Phaeo混合)。之间的差异价值观和灰色曲线比之间的更大值的平均值倍的6.8,1.4,3.6,1.6Chaet混合,大肠huxleyi混合,Phaeo混合,t .腙分别混合。从这两个,值和方差,因此,使用一个常数,平均水平(即。,independent of the solution concentration) describes the data better than using the grey curve. The addition of the algal exudates seems to cause the nonideal behaviour of the solutions to become independent of the solution concentration.

我们也检查了可能的动力学效应对测量的影响吸湿增长。从两个定位LACIS-OPCs获得数据后的第一个计流管后,在战争结束后7米。这些粒子的位置对应于居留时间的水合状态3和10秒。图5显示的是测量吸湿增长因子。灰色区域表示的不确定性测量在上部的流管(2,即,95% confidence range), the error bars indicate the same for the measurements done at the end of the flow tube. No noticeable difference between the measured values after 3 and after 10 seconds can be seen. Therefore, in the data presented here, we do not see an influence of kinetics on the hygroscopic growth behaviour of the examined samples for the examined time scale of 3 to 10 seconds.

(一)

(b)

总结我们可以说,而不是复杂的藻渗出液盐粒子似乎简化他们的吸湿行为的描述。吸湿增长和激活使用的值可以被描述和是独立于各种浓度的溶液浓度检查。这没有实质性的影响是一致的表面张力和一个常数nonideality对溶质的浓度。然而,这是相反的氯化钠的行为(26]和盐的解决方案(例如,[27),和人工海水检查在我们的研究)。可能这种简化在吸湿行为可能造成的取消/可以浓度依赖性的影响,如nonideality、形状系数,逐步溶解,或表面张力(它必须是重复RHs吸湿增长95%已被证明是对表面张力,(25])。总的来说,有限的数据集在这项研究不允许检查更详细地检查潜在的影响。

的独立性和从溶液浓度使颗粒吸湿性的描述只有一个参数,它或。平均在图所示4对应于1.05,1.19,1.19和1.10。当吸湿增长的因素,例如,一个100纳米粒子在90% RH从这些平均计算值,它是发现从2.15到2.24不等。这些生长因子比那些由McFiggans et al。47大气海洋)的粒子,它的范围从2.06到2.14上述粒子大小和RH。然而,这种差异可以归因于其他颗粒物可以通过海洋粒子,例如,从气相。在可能的候选人non-sea-salt硫酸盐从甲基(DMS, (48])或附加的SOA质量生物来源(13),但也二次气溶胶质来源来自陆地生物圈或人为的在海洋运输(14]。因此,作为,由于其规模巨大,一个完整的海洋环境不能模仿,我们这里的重点是一个子系统,即藻分泌物的影响上吸湿增长和激活,它发现一个简单的描述是可能的。

7所示。摘要和结论

在目前的研究中,考试的藻渗出物的影响,即生物有机物的海水样品吸湿增长和液滴粒子产生激活行为的样本。从培养藻类发出了四个不同的浮游植物物种和随后的细胞生物量的去除过滤。藻渗出物是由Chaetocerossp。莉亚娜huxleyi,Phaeocystis,这种腙,这些都是主要贡献者海洋初级生产的有机物质。混合物的渗出液添加到海水,海水代理与溶解有机碳浓度的这些地区的高生物活性。这些,因此,准备样本检查,加上人工海水样本(不包含有机物)和藻类中,这是最初的天然海水样本添加营养用于种植藻类文化。样品含有藻渗出物的吸湿增长测量两次,一次3后,一次10秒后停留时间在湿润条件。没有检测到的变化测量吸湿增长,也就是说,没有动态效果可以观察到在这个时间范围。

吸湿增长和粒子活化的藻分泌物样本和藻类中被发现是减少不到10%,而人工海水,他们显然高于硫酸铵。测定样品的吸湿性参数,使用了水的表面张力。浓度不理想的行为是观察到的人工海水和海藻中样本,氯化钠(以下描述26]。这个浓度依赖性没有观察到样品含有藻渗出物。因此,可以使用一个参数的描述粒子的吸湿性藻类产生的分泌物样本,独立的无机和有机溶质的浓度粒子或液滴的解决方案,与参数,例如,(31日]或(4]。

总的来说,研究藻渗出液的样品没有复杂的描述粒子的吸湿行为产生这些样本,而是使它更简单。然而,应该强调海洋粒子可以包含额外的物质从气相,获得海洋来源可以添加无机物(如non-sea-salt从甲基硫酸盐,(48])和有机物质13),也人为源和陆地生物圈能做出怎样的贡献。

确认

执行这项工作的一部分EUROCHAMP-II也支持由英国自然环境研究理事会(格兰特数字NE / D005175/1和NE / G000247/1)。g . Tsagkogeorgas是由玛丽·居里的初始培训网络[CLOUD-ITN, 215072]。作者感谢Ottmar莫赫勒在卡尔斯鲁厄的工具包,德国,国家气候变化委员会提供。

引用

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