使用空间回归模型潜在的有毒金属(铝)移动基于土壤理化性质

文摘

开采过程产生废石、尾矿和废渣,可增加土壤中潜在的有毒金属(铝)浓度。Un-reclaimed,废弃矿山网站尤其容易浸出这些污染物,可能积累和造成重大环境和公共卫生问题。天车的特征和空间描述土壤对风险评估和土地复垦是至关重要的。Bumpus湾,曾经活跃的田纳西州东部矿区,是至少47抛弃,un-reclaimed地雷,所有永久关闭的1950年代。本研究评估土壤理化性质,决定了空间的多功能天车(锌、锰、铜、铅、和Cd),并分析了土壤特性的影响在Bumpus湾天车分布,TN土壤样本。n从0.67公里= 52)收集²研究区域包含6知道废弃的铅,锌,锰矿业Bumpus湾河的源头。样本分析锌、锰、铜、铅、微波和Cd的酸消化和火焰原子吸收光谱法(FAAS)(12 - 1354毫克/公斤锌、锰、6 - 2574毫克/公斤1 - 65毫克/公斤铜、33 - 2271毫克/公斤铅、Cd和7-40毫克/公斤)。测量铝电解中,只有Pb超过允许限制在土壤。除了天车分析、土壤物理(质地、含水量和容重)和化学(pH值,阳离子交换量(CEC),和总有机碳(TOC))属性进行评估。空间加权多元回归模型为所有开发多功能天车使用土壤理化性质结果改善了普通最小二乘法(OLS)回归模型。锌模型(R²= 0.71)和Pb (R²协变量= 0.69)留存e^pH值、含水率和CEC(锌)、pH值和CEC (Pb)。这项研究将帮助定义铝浓度和运输,并提供一个参考国家和地方实体负责污染物监测Bumpus湾,TN。

1。介绍

污染土壤的潜在的有毒金属(铝)可能发展地质或人为来源,他们倾向于生物蓄积,他们可能成为污染和对人类健康产生担忧,农业和生态毒理学(1]。自然出现的天车在土壤与父母含金属材料的复杂分布密切相关,和他们成为纳入土壤的风化过程和/或大气沉积(2,3]。天车的频率和发生在土壤污染增加了金属矿石的开采等人为活动产生的主要污染物包括矸石、尾矿、废渣。铝污染的速度和强度取决于单个金属以及它们的相对丰度毒性、潜在移动性和生物利用度(4]。最突出的天车,积累在土壤包括Cd、铬、铜、汞、镍、铅和锌5]。铝和有机污染物不同,它们不是被自然衰减。相反,他们可能集中,其中一些转化为生物有机复合物,从而增加毒性(6]。天车、分类根据沉积物的主要积累机制,改变环境条件下有不同的再活化行为(7]。这些污染物在土壤很少可溶性和主要发生在这些国家或不溶性化合物,不含高酸性的土壤(8]。土壤的低溶解度影响交通,证明了张et al。9),发现超过90%的铝表面15厘米的土壤。甚至缓慢的运输通过土壤和地下材料可能最终导致地下水污染(8]。

通常,围绕矿山和矿山尾矿土壤机械,物理,化学,生理缺陷(10]。这些土壤也通常低养分和有机质和高铝11]。因此,un-reclaimed废弃矿井站点可以积累天车在土壤和威胁环境和公共卫生。天车污染附近的废弃矿井网站可能有很大区别众多变量的函数,包括类型和总数量的矿石/矿产开采,材料/化学物质用于处理和治疗,持续时间从遗弃,金属运输的主要路线,和类型的植被(12]。此外,许多单个金属物种表现出鲜明的不同环境行为(12]。天车生物利用度、运输和空间分布在土壤是一个复杂的现象,受到很多因素的影响如总浓度(13,14],pH值[15),有机物(16),材质(17,18],阳离子交换量(CEC) (19),和氧化还原反应(6,20.]。作为物理化学属性中扮演重要角色的确定金属在土壤的空间分布,评价这些参数对于环境评估是必要的。

在美国,天车在污染土壤的化学划分一直是许多研究的主题。马和饶21]研究了铝的化学分区在9个污染土壤收集我们从不同的位置和报道,除了所有的金属锌的分布在各种化学分数都依赖于各自的总金属含量的土壤。穆雷et al。22]研究了床上沉积物的化学形态在城市流在密歇根和确定金属浓度强烈依赖于晶粒尺寸减少的阶段,虽然有小粒径控制残余金属浓度。此外,分析和解释天车的空间分布模式被用来评估多功能天车的潜在反应(16,23- - - - - -25),广泛应用于土壤污染的研究,提供关于微量元素反应的定性的证据和间接证据的生物利用度21,26]。几天车的分馏历史研究矿山已经在美国进行。2003年,空中的铝污染程度在蒙大拿相关长期研究了铜冶炼伯特et al。24),微量元素含量有有限的机动性和相关距离和方向从源代码,地形和土壤理化性质。在科罗拉多州,锌的污染和Cd由于历史的地下开采了银和贱金属伯特et al。25),发现土壤天车显示显著的短程米的空间变异性在100年代下游的矿区。这两项研究证明需要(1)检查土壤理化性质作为多功能天车司机空间分布和(2)采用精细的空间分辨率抽样设计捕捉短程空间变异性。因此本研究的目标是(1)估计主机土壤物理性质(结构、含水量和容重),化学性质(阳离子交换量(CEC)、pH值、总有机碳(TOC)),和铝(铜、锰、锌、铅、和Cd)浓度和(2)确定这些污染物的空间分布与土壤特性在附近的一个废弃矿井复杂。

1.1。研究区域

田纳西州的丰度和各种在沉积矿床,metasedimentary,变质,火成岩,松散围岩导致欣欣向荣的金属矿产产业可追溯到18^th世纪。矿产生产在田纳西州包括褐铁矿、磁铁矿、赤铁矿、金、银、铜、锌、铅、锰(27]。Bumpus湾帮助建立该地区的历史悠久的铁、铅、锌和锰矿业(28]。

Bumpus湾位于华盛顿县西南角和东北角Unicoi县,TN(图1(一))Unaka地形学的省,阿巴拉契亚山脉的一个附属的区域。近3.2公里宽,海豚湾延伸东北部大约6.5公里,坐落在两个近似平行的山脉:富山(∼1035)东南和Embreeville山西北(∼885)(28]。在湾,一个整合的古生代岩性序列保留向斜。的谷底和轴向斜卧在寒武纪的白云石,通常有节的,明显断裂,角砾由于区域抽插。年长,更耐寒武纪Chilhowee组砂岩构成周围的山脊湾(28]。Chilhowee集团也严重推力指责,由长石砂岩的arenitic砂岩夹层之间的少量的页岩和集团(29日]。Bumpus湾包含大量存款的铁、锌、铅、锰矿石。锌、铅和铁硫化物驻留在背阴的白云石,而氧化的锌、铅、铁、锰发生在残余粘土,侵通过风化过程(28]。

Bumpus湾溪流域包括一个面积约19.5公里²和消耗在东北大Nolichucky分水岭(HUC 06010108)。年降雨量高,典型的美国东南部,可以加快运输金属从土壤到地下。Bumpus湾有潮湿,温带气候(气候分类Cfa Koppen)经验的降雨在夏季。Unicoi县经验的年平均气温14°C (57°F)和平均年降水量为104厘米(41)30.]。研究区占据了0.67公里²和东北以财产为界,行;东部和东南部的640地形等高线;南部和西南部的670米等高线;和西部和西北730米等高线。在研究区域内,Bumpus湾溪北流向东北。

共有47个矿山的开采历史的湾延伸从革命战争时期到1950年代早期,当商业活动中断是由于政府补贴的损失(31日]。放弃了桃园煤矿,位于西南端Bumpus湾湾西北边的小溪,是历史上最多产的锌和铅矿湾。桃子我果园经营1916 - 1926和1931 - 1943年之间,铅和锌的首席制作人在美国在此期间(28]。五个额外的废弃矿山操作在同一时间框架和存在于附近的桃园煤矿(图1 (b))。

2。材料和方法

一个简化的流程图的方法在这项研究中的应用是呈现在图2。

2.1。抽样程序

共有52个土壤样本收集在2016年研究区。采样点位置是半随机的选择将研究区域划分为网格由51个矩形细胞(∼130×115∼)使用鱼网工具在ArcGIS 10.1 (32]。至少一个土壤样本是随机在每个细胞使用个人塑料土壤岩心取样器切除后厚腐殖层钢镘刀。在每个采样点土壤核心样品化学分析收集直接在土壤消毒PVC管,密封在标签的塑料袋和运送到实验室现场冷却器。额外的500克的大部分土壤收集每个采样站点用于物理分析。所有的样品都从0到15厘米的深度。

2.2。实验室方法

实验室方法包括物理(粒度分布(德牧)、含水量、容重、孔隙度)和化学(火焰原子吸收光谱法(FAAS)、pH值、TOC、和CEC)分析。所有的数据在干重的基础上报告。

含水量和容重对每个样本评估根据美国和材料试验学会(ASTM) D2216 D7263,分别。确定收集土壤粒径分数,德牧执行根据ASTM D422使用筛和液体比重计方法。每个批量沉积物样本已筛和标注在德牧曲线使用分数大小:4.75,2,0.6,0.212,0.15,0.106,和0.075毫米。液体比重计法被用来评估细分数(< 0.075毫米)。土壤质地决定使用统一的土壤分类系统(usc)。

土壤化学分析包括pH值(1:1 H₂O (33]),阳离子交换量(CEC的总和(34]),和总有机质含量(TOC损失在360°C(点火35])。铝浓度的锰、锌、铅、铜、和Cd火焰原子吸收光谱法(FAAS)测定分析(瓦里安SpectrAA 220 FS)。按照环保局3052年法,微波酸消化的细分数来分解示例矩阵,把感兴趣的分析物在溶液中,进行分析。校准曲线是通过运行一系列的准备每个金属浓度的标准解决方案,金属含量进行了分析,所有的值被转换为毫克每公斤天车的土壤(毫克/公斤或ppm)。

2.3。数据分析

物理和化学分析数据为每个样品组装到一个数据库使用社会科学统计软件包[36]。描述性统计、散点图和斯皮尔曼相关系数ρ的每个变量的计算;然后,变量之间的多重共线性是评估。相关系数是用于选择解释变量进行回归分析。空间自相关为每个天车使用单变量评估当地莫兰的我在GeoDa 1.6 (37]。解释(土壤理化性质)和响应变量(天车)浓度如表所示1。普通克里格表面为解释变量创建使用各向异性占SW-NE趋势研究区域内排水影响。空间权重创建三个距离阈值(150、200和300米)更好地理解空间关系之间存在的变量。距离阈值(150米)最低的是邻居之间的最小距离,由当地莫兰的我,两个较大的邻域大小(200和300)选择允许预期的空间变异性的金属浓度在小距离据伯特et al。25]。选择一个合适的空间回归模型依赖于多功能天车可变性在示例站点,因此,模型和空间邻域的大小可能不同金属。空间滞后模型假定是一个潜在的空间过程没有捕捉到的数据和模型用一个新的空间变量(λ),是一个函数的估计因变量在附近的位置。空间误差模型,而不是模型的空间变异性作为空间不同的误差项。为每个三个基于距离权重,三个空间开发模式:普通最小二乘法(OLS),空间滞后(渣)和空间(SError)错误。对于每一个金属,最好的9个模型根据最高的选择R²和最低Akaike信息准则(AIC)空间诊断,以及评估空间残差的自相关。

3所示。结果与讨论

3.1。土壤理化性质

描述性统计和普通克里格地图一般土壤特性提出了废弃矿井复杂的表2和图3,分别。立面图(图3(一个))研究区域范围在540米和770米,最低排水山谷和最高的北部,南部和西南部。southeast-facing斜率更崎岖,明显的波状外形的废弃矿业梯田在其中心。德牧分析表明,所有样本分选良好的砂(泥淤泥砂94.5%,0.04%,和0.01%)是南加州大学定义的分类。图4显示了上界和下界在粒径范围内的砂结构类。砂(图3 (b))结构类占88 - 99%的所有土壤样品和最高最低排水通路和西南部。淤泥(图3 (c))有一个低得多的1 - 11%的范围,如预期,显示逆砂结构类的空间格局,减少泥沙主要排水通路和西南地区最高。粘土(图3 (d)最多只有3%但从东北到西南呈下降趋势。土壤含水量(图3 (e))从8 - 53%不等,通常有一个离群值达到75%,对研究区中东部地区的增加。土壤容重(图3 (f)范围从1 - 2%,增加了研究区东。土壤pH值(图3 (g))从非常不同酸性(pH值低至3.6)在西北和东南周边,以中性pH值(7.6)从西南到东北,特别是向中央山谷。中性pH值趋势平行褶皱轴的白云石,这可能中和土壤酸度。CEC(图3 (h))是变量在整个研究区有六个局外人(17岁毫克当量/ 100克),但大多数范围从2到8毫克当量/ 100 g和一般增加对研究区域的中心。大多数土壤TOC(图3(我))从只有3 - 18%,离群值达到了32%。在研究区,TOC逐渐从西北到东南逐渐降低。整体低CEC和TOC在谷中典型的干扰,un-reclaimed矿区。

3.2。天车和土壤属性

浓度对锌、锰、铅显示示例站点之间显著的变异性(范围12 - 1354毫克/公斤的锌、锰、6 - 2574毫克/公斤和33 - 2271毫克/公斤Pb)。铜和Cd是更少的变量,范围1 - 65毫克/公斤和7-40毫克/公斤,分别。测量铝的,一般来说,只有Pb超过美国环保署允许限制(420毫克/公斤)在土壤38]。斯皮尔曼的ρ土壤属性之间的相关性和铝浓度表进行了总结3。只显示显著的相关性。在土壤性质、含水率、容重pH值和CEC与砂呈正相关,与淤泥负相关。砂与淤泥和粘土结构类负相关,而粘土与粉砂呈正相关。TOC与CEC呈正相关,与体积密度负相关。所有金属(锌、锰、铜、铅、和Cd)强烈相互呈正相关,除了Mn和Cd,没有相关性。所有的金属也显示强阳性与pH值,但只有铜和Cd与含水率表现出积极的联系。每个金属也积极与沙子和强烈与淤泥负相关,除锌、不与一个结构类。

土壤物理性质起着重要的作用在天车存储和空间分布。之间有很强的正相关关系普遍预期金属和降低粒径分数,因为更小的微粒有更大的比表面积和负电荷增加金属保留的能力(7,15,39- - - - - -41]。这不是明显在目前的研究;然而,大晶粒尺寸可能更好的文档人为来源的金属含量的结果他们有限的交通和更长的停留时间在给定网站(42]。表层土壤的研究表现出分选良好的砂结构类可能遵循这种模式,因为所有的金属除了锌显著正相关,%砂与%淤泥和显著负相关。此外,如预期的那样在研究区,湍流流在丘陵景观沉积砂床负载材料侵蚀Chilhowee组砂岩的从周围的山坡上。铝浓度和土壤水分含量之间的相关性这一研究获得的同意沙玛和拉(43),表明金属保留与水分含量增加。这可能是归因于提高水解的金属,特别是在酸性条件下;然而,这一趋势是只对铜和镉浓度明显。体积密度不是影响铝浓度Bumpus湾所示。土壤容重很大程度上取决于矿物组成和压实度,虽然这可以影响铝分布,土壤容重很少用于确定总金属含量(44]。

根据Ghosh和辛格(45和曾庆红et al。46),pH值有最大的影响的单因素等铝的溶解度或保留土壤,增加溶解度与增加土壤酸度(5,15]。美国农业部(USDA)和自然资源保护服务(nrc) [38)建议增加土壤pH值6.5或更高版本,以帮助减少动员,加强积累,因此潜在的不利影响的金属表面或地下水运输。Bumpus湾研究地区土壤酸性相对中性,介于3.6和7.6博士土壤酸度较高的砂岩山脊和山坡和接近中性谷由白云基石,帮助中和土壤酸度。土壤pH值显著并与所有的金属呈正相关,也许在pH值接近中度环境中由于金属浓度的增加。高CEC报道影响天车保留(45,47,48]。允许和食蟹猴47)报道,CEC显示显著正相关性,锌、锰、铅,但没有明显的相关性与铜和Cd, Bumpus湾研究区域的土壤CEC被保留为协变量在空间回归模型对锌和铅。同意允许和食蟹猴47),Pb和CEC之间的关系是积极的;然而,与他们的结果相比,锌之间的关系和CEC -在我们的模型中。TOC已经被报道在以前作品的一个重要的土壤参数影响铝浓度(49]。铜的强大亲和力TOC观察到Imperato et al。50)是不被认为是一个整体在Bumpus湾天车分布的主要因素。缺乏相关的CEC和TOC与天车明显从低un-reclaimed粘土和有机的内容和干扰在浜帕斯湾矿区。

3.3。空间模型预测铝浓度

空间加权多元回归模型开发了多功能天车使用土壤理化性质(表4结果改善了OLS回归模型。在这里,λ是一个空间自回归误差参数,占空间自相关误差项和王寅是一个空间滞后因变量包含邻近值到每个位置的预测。

锌、空间误差模型(R²= 0.40)是最好的模型使用的最低距离阈值(150米)。锰的最佳模型是空间误差模型(R²= 0.21)使用最高的距离阈值(300米),和铜的最佳模式是空间误差模型(R²= 0.37)和中间距离阈值(200米)。Pb和Cd的最佳模型的空间误差(R²= 0.69)和空间滞后(R²= 0.62)模型,分别使用最低的距离阈值(150米)。回归模型在所有金属高值低估;残差显示没有明显的空间自相关(图5)。

多元回归分析显示土壤属性与每个金属相关联。从考试的标准化系数(不是这里介绍,但是在补充材料(可用在这里)),比CEC Pb更敏感的pH值,而锌也同样敏感。同样,Cd比土壤质地对pH值更敏感。铜是敏感的体积密度和土壤质地的变化同样,就像Mn含水率和纹理。正如预期的那样,多重共线性是确定砂和粉砂之间用宽容和方差膨胀因子(VIF)诊断。

测量铝电解中,只有铅浓度超过美国环保署允许限制在420毫克/公斤土壤和这样做了5倍(38]。在Pb的主要矿石桃子湾果园和另外两个矿山,铅浓度升高也可能存在相关Pb霰弹弹丸从活跃的狩猎游戏。风化Pb子弹是常见的环境问题、Pb在子弹将化合物铅氧化物和碳酸盐和保持在100 - 300年土壤51- - - - - -53]。在土壤pH > 6.0,方解石,高铁、磷含量,Pb变得固定,保持被困在土壤。湾,锌浓度大大超过了常见的10 - 300毫克/公斤范围内土壤∼4倍。锌也集中upgradient地雷,可能由于尾矿和渣或生物体内积累。地图上未标明的/识别矿井可能也影响锌的浓度,特别是USGS-abandoned我位置的位置是近似的。锰、铅、和Cd集中附近的排水通道,与废弃矿井的位置一般源点。铜没有矿石来源在研究区,和最佳回归模型保留最低的距离阈值,表明铜短距离的空间依赖150米,但更大的空间相关性不强社区200和300米。两种模型对铜显示一般西北到东南逐渐降低,与金属有可能来自西北Chilhowee组砂岩岭。

由于土壤的极端异构性质在一般情况下,是不可能抓住所有功能的研究区域没有一些近似的就业54]。土壤属性共同治理土壤铝的结合能力,但他们就不确定天车的地理分布,如本研究中所示。个人未来工作可能包括进一步分析多功能天车使用x射线光谱化学形式,同位素比值来跟踪源,和额外的取样的地下水,地表水,植被。此外,未来的工作可以考虑生物体内积累在天车分布的影响,并没有占到在本研究可能有助于解释金属之间的密切的空间变异性。这项研究的结果可以启动政府补救行动,以及提供一个参考选择最好的补救策略。原位修复技术的关注增加绑定可能土壤颗粒,而非原位修复旨在从沉积物中提取或单独的金属。非原位补救方法是昂贵的和最常应用于土壤污染严重;因此,原位(即修复技术。,sand-capping streams and soil amendments) are suggested for the soils at Bumpus Cove, TN. Since phytoremediation does not apply to Pb, it is not a recommended means of remediation.

4所示。结论

废弃和un-reclaimed Bumpus湾的金属的矿山,TN,导致积累天车在周围土壤在过去的65多年。铝浓度的锌、锰、铜、铅、和Cd从52个土壤样品测定法。测量铝电解中,只有Pb超过环保局监管限制土壤。空间加权多元回归模型开发了多功能天车使用土壤理化性质结果改进了OLS回归模型。Pb的最佳模型,解释了69%的铅浓度变异性pH值、CEC和空间不同的误差项λ(R²= 0.69)。的解释变量,pH值与所有的金属最高度相关。总的来说,铝浓度的空间分布表明废弃矿山作为锌源点,锰、铅、和Cd,因为最高浓度在矿山附近被发现。本研究为多功能天车的空间分布提供了数据驱动的解释Bumpus湾为州和当地土壤和可以提供一个参考实体负责多功能天车监测Bumpus湾,TN。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

感谢作者布莱恩·伊文森和菲尔博士Scheuerman使用东田纳西州立大学环境健康科学系的实验室和方向与实验室安全程序。作者也承认里克·特纳先生和田纳西州野生动物资源局(TWRA)允许访问研究区域和显示对这项工作的兴趣。我们应感谢杰米•Kincheloe米克·怀特劳博士,亚历克斯·麦克莱恩梅肯镍锰合金,塞缪尔·豪泽,艾萨克·肖克利协助数据收集和处理。这个项目收到了来自环境与工程地质学家协会的资金(AEG)和东田纳西州立大学荣誉学院本科生研究办公室和创造性活动。

补充材料

表包含回归系数和标准化系数将提供补充材料。(补充材料)

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