铀浸出受污染的土壤利用鼠李糖脂、EDTA、柠檬酸

文摘

生物表面活性剂最近上涨的关注,“绿色”的药物,可以用来提高重金属的修复和一些受污染的土壤中的有机物。本文的总体目标是调查鼠李糖脂,微生物产生的生物表面活性剂,其浸出铀的能力从一个废弃矿井站点出现在受污染的土壤。收集土壤样本来自亚利桑那州北部的两个地点:卡梅隆(露天采矿的网站)和Leupp (control-no矿业)。采取的方法是首先确定每个土壤中的总铀含量使用氢氟酸消化,然后被鼠李糖脂的金属量比较其他螯合剂EDTA和柠檬酸,最后确定的土壤中可溶性金属矩阵使用顺序提取。结果显示一个复杂的系统的金属切削土壤利用鼠李糖脂。决定,鼠李糖脂浓度达到150μM和EDTA为有效但是不像柠檬酸有效去除可溶性的铀。然而,鼠李糖脂只是略好把铀从矿业土壤与纯净水相比控制。总的来说,这项研究表明,鼠李糖脂去除污染土壤铀的能力与EDTA和一定程度上的柠檬酸、但是,土壤调查,这不是明显好于一个简单的水洗。

1。介绍

需要铀在1940年代到1970年代促使人们挖掘约1200铀矿的纳瓦霍保留地(1在亚利桑那州北部]。矿山的采矿停止时,许多没有密封隧道开口,填开坑,或删除成堆的放射性铀矿浪费。因此,纳瓦霍人矿工和当地社区暴露在高浓度的铀和其他废料2]。尾矿堆经常被发现,从而导致材料的色散风雨。浸出铀和其他金属可能导致增加地面和水污染3]。

有毒金属的积累在土壤和水环境中对人类有潜在的健康危害。因为金属在环境中降解有机化合物相比,修复必须包括固定或删除。成本有效的金属去除水环境中已经证明利用树叶(4),花生壳(5),蟹壳甲壳素(6],藻类生物量[7,从椰子壳活性炭8]。

金属与矿物作为可转换的物种在环境中可能存在水或绑定到胶体或沉积物;绑定是通过环境过程可交换的降水和浸出等(9]。另外,金属可以紧密地绑定矩阵内的沉积物和主要是不可用细菌和环境影响使他们不太移动环境中9]。因为这些绑定金属在很大程度上是基于地质时间尺度不动,他们的环境影响的担忧。然而,金属松散的土壤被认为是环境的可转移和被认为是最大的影响关于他们的运输和生物利用度。

使用的化学物质如乙二胺四乙酸(EDTA)已经被广泛地研究金属螯合剂。锌、镉、铜和铅是提取1所示:1 metal-EDTA复合物从被污染的土壤10]。edd (ethylenediaminedisuccinic酸)也已被证明能够提高溶解度的铀在受污染的土壤11]。骨粉等磷来源,主要是磷酸钙,已经被证明,形成不溶性metal-phosphate复合物来减少土壤中金属释放(12]。另一种方法是添加磷酸与磷矿结合形成不溶性磷系矿物固定金属环境(13]。土壤和沉积物修复已经演示了使用粉煤灰[14]。柠檬酸和小苏打显示删除20到60%的贫铀从受污染的土壤15]。也表明,土壤中碳酸盐的存在可能会减少可滤去的铀和其他重金属由于碳酸盐的缓冲能力16]。

微生物产品越来越流行绿色合成化学技术的替代品。鼠李糖脂是细菌产生的糖脂铜绿假单胞菌和越来越关注作为一个有效的代理到复杂的金属,如铅、镉和锌(17]。他们已经被证明能够促进重金属从土壤,水,和其它污染的表面。鼠李糖脂的主要两种形式,monorhamnolipid dirhamnolipid,不同的鼠李糖糖的数量。Monorhamnolipid被认为是更有效地比dirhamnolipid(金属切削18]。细菌的鼠李糖脂收获是四个不同的混合物monorhamnolipids不同脂肪链上的碳原子数量和平均分子量为504克/摩尔(19]。一项研究由温家宝鼠李糖脂的降解率相比柠檬酸和EDTA。这项研究发现,20%的柠檬酸在土壤退化的四天,而70%的退化在20天。EDTA更持久的只有14%的退化后20天。鼠李糖脂有柠檬酸和EDTA之间的降解率,建议将土壤持续足够长的时间影响金属切削(20.]。

这项工作的目的是确定鼠李糖脂的效率帮助移除可溶性铀从纳瓦霍保留地收集的受污染的土壤。这是由第一次确定的总土壤中铀含量使用氢氟酸消化,然后比较数量的金属被鼠李糖脂等螯合剂EDTA和柠檬酸,最后确定的土壤中可溶性金属矩阵使用顺序提取。

2。方法

2.1。现场工作

从两个地点收集土壤样本在亚利桑那州纳瓦霍保留地:卡梅伦和Leupp。全球定位坐标位置是在表(GPS)1。露天铀矿发生在社区的卡梅隆,亚利桑那州。亚利桑那州控制站点,Leupp抽样,因为没有矿业发生在这个社区也位于纳瓦霍保留地。这两个站点相距大约45英里。从卡梅隆收集的土壤面积大约两到四倍铀含量与土壤从Leupp相比,这是在自然背景水平约为3μg / g (21]。卡梅伦将收集的土壤被称为矿山土壤,而土壤收集从Leupp将称为控制土壤。表层土不大于30厘米(从每个站点收集两次)被铲进大塑料盆,回到了实验室。约10公斤左右,每个站点的土壤收集。土壤风干了薄薄的一层传播(大约0.5厘米高度)的土壤在纸上用大纸盘子和覆盖毛巾(KimWipes)前两天任何进一步的工作。球磨机(Spex 8000配备了钨硬质合金磨球和碳化钨瓶)被用来粉碎土壤样本,以及一系列的筛子(VWR)使用孔隙大小从1毫米到70μm。土壤的分数高于70μ没有使用的研究。

2.2。酸溶解

从采矿和控制网站收集的干土准备节中描述2。1。碎土渗不到70μm (VWR)转移到2毫升琥珀色玻璃小瓶(224981年惠顿批号),大约半满的。样本然后在550°C 24小时烧成灰烬。约0.2克,烧成灰烬的聚丙烯材料重为50毫升离心管(VWR很多# 186415)和2.5毫升的集中HNO₃(BDH很多# 11110510)和1.5毫升的集中添加了高频(BDH 5210020)。反应速率增加了将样品放置在一个80°C烤箱过夜。0.77 g的整除±0.02 g粒状硼酸(BDH很多# 82312)添加到中和高频然后调整总量的50毫升纯净水(18)。样品在加热高(1000瓦),微波炉(魔法厨师)两分钟,然后允许冷却。最终的结果是一个完整的土壤样本的解散;这是假定由于缺乏任何可见的土壤残留物。样品被混合稀释50倍0.1毫升的样品稀释混合包含U^233年作为一个内部标准储备溶液的准备irmm - 058,从参考资料和测量研究所获得(Geel、比利时),HNO 1%₃和纯净水(18)。样本然后使用热X系列2 icp分析金属含量使用校准标准准备和你在一起^238年国际批号09 j031 (CPI)从0到1磅。酸性消化也进行认证NIST标准参考材料SRM 2709年和2710年SRM土壤来验证完成金属从土壤中去除使用这种方法。

2.3。七十二小时浸出与鼠李糖脂、EDTA和柠檬酸

探讨影响鼠李糖脂、EDTA和柠檬酸对可溶性金属浸出,各种浓度的螯合剂。鼠李糖脂的微生物形式获得雷娜迈尔博士(亚利桑那州图森市亚利桑那大学)在那里收获从细菌和纯化22]。本研究细菌用于铜绿假单胞菌(写明ATCC 9027)这是众所周知的,主要生产monorhamnolipid [23]。浓度的monorhamnolipid准备10,50岁,150年和300年μM, EDTA和柠檬酸浓度的150就做好了准备μM和2.5毫米。每个解决方案是使用纯净水(18准备的)。从今以后,monorhamnolipid将简称为鼠李糖脂。

干和土壤渗(0.25克)重为10毫升聚丙烯运输管(VWR批号102235)和10毫升的准备螯合剂的解决方案是添加到每个样本。解决方案将被放置在一个试管架,打开,然后获得一个轨道振动表(3000年热MaxQ)为72小时。0.45样本然后过滤使用一次性μm与一次性注射器过滤器(绘画纸很多# Z532)(国家科学很多# 00113327)。每个样品都准备一式三份程序空白和重复三次,以确保结果的再现性。少量的样品然后(0.1毫升)稀释10毫升的总量与稀释混合包含内部标准^233年,1% HNO_3,和纯净水(18)。样本分析微量金属含量使用热X系列2 icp与校准标准准备和你在一起^238年从0到1磅。

2.4。顺序提取

连续7点提取每Quejido [24顺序的水溶性盐渗滤液,可交换阳离子,碳酸盐,盐酸溶性化合物,可氧化的阶段,最后不溶性残渣。这是执行后鼠李糖脂提取不仅确定的可溶性金属被鼠李糖脂的物种形成可溶性金属在土壤中鼠李糖脂治疗后(表中删除2)。从采矿和控制网站收集的干土准备节中描述2。1。共有60个样本准备,30包含矿区的土壤和30包含从控制区域土壤除了程序上的空白。这允许为每个样本一式三份执行在一个单一的实验以及实验重复三次。

土壤的初始治疗是72年人力资源土壤浸出与鼠李糖脂的解决方案。20毫升的鼠李糖脂溶液添加到每个土壤样本和搅拌三天使用聚四氟乙烯搅拌棒搅拌盘。样本然后离心机(Jouan CR3i) 6000 rpm 30分钟。删除并保存了上层的分析和连续提取土壤残留得救了。接下来,相同的土壤进行了一个有七个步骤顺序提取。每一步中描述表2。注意,每个步骤结束时,土壤的离心机,使分离提取进行分析。

每个样本提取过滤0.45μm一次性过滤器和一次性注射器和稀释1:100稀释混合包含U^233年作为内标,HNO 1%₃和纯净水(18)。样本分析微量金属含量使用热X系列2 icp与校准标准准备和你在一起^238年从0到1磅。

3所示。结果与讨论

3.1。酸溶解

icp是用来确定铀含量的土壤样本收集从采矿和控制网站和注册NIST SRM土壤,接受了氢氟酸和硝酸消化和硼酸(部分2。2)。土壤样本采集两次在这个项目从相同的近似位置。土壤的物理表象从两个网站是不同的。土壤是为本研究选择基于接近矿业活动以及位置在纳瓦霍保留地。尽管这些土壤并不理想的比较差异,土壤做代表潜在的利益修复网站。控制土壤深红色在质地、颜色和桑迪在矿区的土壤是灰色的颜色,丰富的粘土。土壤的clayminerals是由x射线衍射亚利桑那大学的决定。挖掘土壤含有高岭石、蒙脱石和石英;控制土壤也含有高岭石但是云母/伊利石和少量的蛭石。HF酸消化测定铀浓度约5μ挖掘土壤和2 g / gμg / g在控制土壤(表中3)。单位,μg / g,请参考μ每克干土克铀。金属含量的差异之间的2010年和2011年收集可以解释缺乏土壤样本的同质性。酸消化法假定溶解的金属在土壤样品中金属的完整消化。两个认证的土壤,NIST SRM 2709和NIST SRM 2710,是验证酸消化法消化。铀2709年NIST SRM的noncertified值3μg / g;酸消化法的结果决定μg / g在示例。铀在NIST SRM的noncertified值2710年25岁μg / g,酸消化决定μg / g在示例。这些结果被认为满意的酸消化法的验证。

3.2。七十二年人力资源与鼠李糖脂浸出,EDTA和柠檬酸

彭伯顿的研究(25]表明,最优可溶性金属切削在临界胶束浓度(CMC)。他们的工作表明,CMC是pH值的依赖。他们报告说,在pH值4 CMC是10μ在pH值6米,中央军委是100年μ在pH值8 M,中央军委是190年μm .基于已知土壤pH值7.5是预测最优浓度的可溶性金属切削将在100年和200年之间μm .这种预测被证实和决心是150点附近μM测试各种鼠李糖脂浓度(0 - 300μ米)和测量的可溶性金属(图中删除1)。使用150μ鼠李糖脂,这是相比EDTA螯合能力和柠檬酸。EDTA和柠檬酸浓度的150就做好了准备μM和2.5毫米。确定,挖掘土壤,鼠李糖脂和EDTA为150μ在0.17和0.18 M浓度有类似螯合效应ug / g,分别。这些结果在某种程度上比铀通过简单的水洗去除0.15μg / g的结果。执行的柠檬酸比鼠李糖脂或EDTA为0.26μg / g的挖掘土壤是大约50%的改进的一个因素。在浓度为2.5毫米,EDTA和柠檬酸超过150μ米鼠李糖脂(图2)。铀的移除所有治疗(水、鼠李糖脂、EDTA、柠檬酸)是最小的。

3.3。顺序提取

这个实验的目的是探讨假设可溶性金属切削的物种形成依赖于土壤中的金属矩阵,特别是碳酸铀作为一个便携式的环境或水溶性的物种。在这个实验中使用的方法是一种低成本,控制,顺序从土壤中提取,有选择地删除组件作为溶剂的选择函数。这样做是土壤被暴露于72年hr鼠李糖脂提取或72小时水只提取(控制)。通过执行实验,可溶性金属被鼠李糖脂的种类可以确定通过比较土壤暴露于鼠李糖脂和控制。任何差异的主要假设是在金属含量的鼠李糖脂的解决方案。

决定,只有三个七顺序从土壤中提取步骤移除任何铀(步骤3、5、7),并确认顺序提取法并删除所有从土壤中铀。这是由加法铀从建立相关顺序提取步骤和比较和价值由HF酸消化。顺序提取实验确定,大于50%的铀采矿土壤碳酸盐或磷酸盐结合物种,和不到25%的铀在控制土壤碳酸盐或磷酸盐结合物种(图3)。这可以解释为什么更大比例的可溶铀比控制从挖掘土壤土壤利用鼠李糖脂。这些结果表明土壤金属绑定如何直接影响到鼠李糖脂的能力从土壤中去除它的矩阵。这些结果证实了假设金属切削的物种形成依赖于金属在土壤基质。

4所示。结论

认为,在150年的浓度μM,鼠李糖脂和EDTA为有效的去除土壤可溶性铀的开采。然而,鼠李糖脂的结果只是略优于纯净水的观察结果控制。柠檬酸浸出明显比鼠李糖脂在去除土壤铀的开采。当EDTA的浓度和柠檬酸是增加到2.5毫米,可溶性铀从矿山土壤中删除的数量增加。也观察到铀的物种是重要的。挖掘土壤下定决心要有一个更大比例的可溶铀在土壤中;因此,螯合剂可以删除一个较大比例的铀。未来的研究应该集中在pH值影响效果。通过进一步的研究,据预测,鼠李糖脂并有能力是一个有用的绿色替代可溶性金属移除受污染的土壤。

利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

这项工作是由美国国家科学基金会(NSF 0714228)。提供了额外的支持由国家癌症研究所(U54CA096281)艾瑟琳说。作者感激地感谢北亚利桑那大学迈克尔·凯特教授和教授雷娜迈尔和珍妮彭伯顿亚利桑那大学的贡献,这篇文章也为她玛莎Bitsui援助。

引用

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