介孔LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba:吸附的协同效应和可见光Photo-Fenton过程从炼油厂废水苯酚去除gydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

介孔LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba由nanocasting作为可见light-driven光催化剂制备方法使用介孔二氧化硅(SBA-15)作为硬模板。的好LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba光催化剂是x射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM), NgydF4y2Ba_2gydF4y2Baadsorption-desorption、x射线光电子能谱(XPS)和光学吸收谱。描述研究和实验结果表明LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba多孔结构由SBA-15硬模板的去除可以提高产生的光催化剂的比表面积,提高苯酚的光催化剂的吸附能力,进而提高其photo-Fenton催化活性。的photo-Fenton光催化剂的催化活性是调查photo-Fenton降解苯酚水溶液的可见光照射下。催化剂用量的影响,HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba溶液浓度和pH值的photo-Fenton催化降解苯酚使用介孔LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba进行了研究和优化。在最优条件下的20毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}苯酚,1.0 g LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}催化剂,10毫米HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在pH = 5, photo-Fenton降解苯酚(93.47%)是在可见光照射下180分钟。此外,我们的研究结果证明了介孔LaFeO的稳定性和可重用性gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba并揭示其photo-Fenton降解苯酚的催化机制。gydF4y2Ba

1。介绍gydF4y2Ba

释放未经处理的污水,造纸等行业;石化、纺织、调味剂;和石油工业包含苯酚浓度高。苯酚是一种危险和致命的污染物可以伤害的主要来源之一我们的生态系统和人类健康gydF4y2Ba1gydF4y2Ba]。美国环境保护署(构成)酚列为首要污染物由于其降解性差和高毒性和建议容许极限废水中苯酚沉积小于0.5 ppm的(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba3gydF4y2Ba]。在这个框架,苯酚的废水治理的策略是非常必要的。gydF4y2Ba

各种技术最近开发了污水处理(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba6gydF4y2Ba]。王等人研究了湖的使用gydF4y2Ba_0.5gydF4y2Ba有限公司gydF4y2Ba_0.5gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba钙钛矿插入蒙脱石和g cgydF4y2Ba_3gydF4y2BaNgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba纳米复合材料在微波诱导HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba双酚A的催化降解gydF4y2Ba7gydF4y2Ba]。该技术显示了几个优点如快速反应速率、选择性加热,快速有效地降解多种有机污染物,而且没有二次污染(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba,gydF4y2Ba8gydF4y2Ba]。同时,吸附也被认为是一种很有前途的废水处理方法由于其方便,成本效益,操作简单,环境原因(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba]。为了治疗phenol-containing废水,生物等几种方法曾剥离,和吸附过程;然而,这些方法不允许完全矿化苯酚由于其顽固的性质(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba]。因此,高效的技术,如先进的氧化过程(aop)应该被应用。aop基于羟基自由基的生成,很强的氧化物种,能够化学降解多种有机污染物转化为无害的产品,进而减少废水污染的水平(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba,gydF4y2Ba11gydF4y2Ba]。aop包括光催化,紫外线,紫外线/ OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba、紫外/小时gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba阿,gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba/小时gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba芬顿,photo-Fenton过程和催化湿式过氧化氢氧化(gydF4y2Ba12gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba14gydF4y2Ba]。其中aop, photo-Fenton过程被认为是最有前途的方法的过程基于有机污染物去除效率和运行成本gydF4y2Ba15gydF4y2Ba]。最近,利用太阳能似乎是一个有效的策略解决环境问题和能源危机gydF4y2Ba16gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba18gydF4y2Ba]。考虑使用太阳能,半导体催化剂,特别是含铁催化剂属于钙钛矿与狭窄的带隙能量的家庭,已经开发可见光照射下分解有机污染物(gydF4y2Ba19gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba22gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

作为一个一般iron-contained钙钛矿氧化物,LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba被认为是一种很有前途的可见light-driven photo-Fenton的光催化剂降解有机污染物的gydF4y2Ba19gydF4y2Ba,gydF4y2Ba23gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba26gydF4y2Ba]。photo-Fenton反应,有机污染物可以氧化羟基自由基的攻击;因此,有必要提高光催化剂表面活性中心之间的接触面积和有机化合物。然而,钙钛矿材料的实际应用是有限的因为他们欠大粒径和比表面积小造成的传统制备方法如溶胶-凝胶过程,共同沉淀,溶液燃烧(gydF4y2Ba27gydF4y2Ba]。因此,研制了许多策略来克服这个缺点通过一些新颖的方法,改善其表面积包括改性溶胶-凝胶过程(gydF4y2Ba28gydF4y2Ba],nanocasting策略[gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba,gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba),聚苯乙烯增加了溶胶-凝胶法(gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba),biotemplate方法(gydF4y2Ba32gydF4y2Ba]。这些方法,nanocasting通路使用硬模板已经吸引了最近的研究兴趣由于其独特的特性,比如控制形态和纹理和目标材料的高度结晶的墙壁gydF4y2Ba33gydF4y2Ba]。Kaliaguine和同事准备非饱和钙钛矿氧化物的一系列公式gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba(gydF4y2BaBgydF4y2Ba=锰、钴、铁)通过nanocasting方法gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba]。由此产生的样品表现出极高的特定的表面区域,在110 - 155米gydF4y2Ba^2gydF4y2BaggydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。王等人合成介孔LaCoOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通过类似的方法,Kaliaguine集团(gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba]。结果表明,LaCoOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba拥有特定面积的96.7米gydF4y2Ba^2gydF4y2BaggydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}这是远高于传统柠檬酸合成的方法。有趣的是,这些研究中使用的所有硬模板的介孔二氧化硅。增强材料的比表面积被认为发挥重要作用在有机污染物的运输活动网站在其表面,改善其吸附能力,催化降解[gydF4y2Ba34gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

在这部作品中,介孔LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba由nanocasting光催化剂制备方法使用介孔二氧化硅(SBA-15)作为硬模板。灌装后LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba前体SBA-15介孔通道,硬模板然后由氢氧化钠溶液淋溶。苯酚的吸附能力和photo-Fenton-like催化活性在介孔LaFeO移除gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba系统研究。不同的操作参数的影响进行调查以确定酚去除效率最高。我们所知,没有这样的工作之前出版。gydF4y2Ba

2。材料和方法gydF4y2Ba

2.1。材料gydF4y2Ba

原硅酸四乙酯(Si (OCgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_5gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_4gydF4y2Ba;99%),普朗尼克P123 (EOgydF4y2Ba_20.gydF4y2Ba阿宝gydF4y2Ba_{70年gydF4y2Ba}OgydF4y2Ba_20.gydF4y2Ba;米gydF4y2Ba_ngydF4y2Ba∼5800),六水合硝酸镧(La(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba.6HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO;99.9%),硝酸铁nonahydrate (Fe(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba.9HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO;≥98%)、柠檬酸(CgydF4y2Ba_6gydF4y2BaHgydF4y2Ba_8gydF4y2BaOgydF4y2Ba_7gydF4y2Ba。HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO;99.9%)、过氧化氢(HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba;30 wt %),苯酚(CgydF4y2Ba_6gydF4y2BaHgydF4y2Ba_5gydF4y2Ba哦;从Sigma-Aldrich 99.5%)购买。在越南其他化学物质是来自我们的实验室。所有化学品都没有额外的使用方法进行了净化。gydF4y2Ba

2.2。光催化剂的制备gydF4y2Ba

2.2.1。合成的硬模板SBA-15gydF4y2Ba

合成了硬模板(HT)根据赵的研究(gydF4y2Ba35gydF4y2Ba]。3.5克P123首先溶解在100毫升1.5 M盐酸在剧烈搅拌下2 h。随后,8.5 g的teo添加到上面的解决方案和最终的解决方案是在室温下保持15 h。之后,最终被允许搅拌在40°C 24 h后转移到Teflon-lined高压蒸汽为热液治疗90°C 48 h。获得的固体产品过滤和去离子水冲洗几次之前干一夜之间在烤箱80°C。获得SBA-15粉然后在空气中煅烧从25°C到550°C 6 h(升温速率1°C /分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba})。gydF4y2Ba

2.2.2。合成的介孔LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba(LFO-RHT)gydF4y2Ba

介孔LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba(LFO-RHT)是由nanocasting方法。通常,1.241克(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba.6HgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba啊,1.158 g (Fe(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba.9HgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba啊,和1.205 g的柠檬酸加入5毫升的去离子水。将混合物搅拌3 h在环境温度,1 g的SBA-15后补充道。这最终解决方案是不断搅拌在70°C 3 h,然后干在烤箱350°C 12 h。SBA-15充满LFO通过煅烧在700°C 6 h。努力消除SBA-15模板,获得粉是用氢氧化钠处理8在80°C M方案4 h。最后,粉末离心机,用去离子水清洗几次,然后在烤箱干60gydF4y2Ba^°gydF4y2BaC在一夜之间。由此产生的样本被任命为LFO-RHT。相比之下,使用类似的方法合成了纯LFO上面没有SBA-15和用于与LFO-RHT photo-Fenton苯酚的降解。gydF4y2Ba

2.3。材料的表征gydF4y2Ba

粉末x射线衍射(XRD)的模式样本收集在一个力量D8衍射仪使用CuK(美国力量)gydF4y2BaαgydF4y2Ba辐射。2的数据收集gydF4y2BaθgydF4y2Ba范围10 - 80°步长为0.02°/ s。扫描电子显微镜(SEM)(德国蔡司1555 VP-FESEM)被用来检查样品的表面形态。透射电子显微镜(TEM)被使用HRTEM (H7500、日立)。目标样品的x射线光电子能谱学拍摄于x射线光电子能谱仪(XPS,奎托斯轴超DLD(英国)。在77 K氮adsorption-desorption等温线测定微粒学2020分析仪(美国微粒学)。样本的表面区域由使用Brunauer-Emmett-Teller(打赌)方法。光学吸收谱记录从200年到800 nm PerkinElmerλ750 UV / Vis / NIR分光光度计(美国PerkinElmer)。gydF4y2Ba

2.4。在LFO-RHT去除苯酚gydF4y2Ba

photo-Fenton实验进行了一个250毫升的圆柱形玻璃反应器直径70毫米和115毫米的长度。为了避免加热反应堆内部循环水夹克所包围。300 W的氙弧灯(LOT-Quantum设计)是使用400 nm截止滤光片作为可见光照射的来源。苯酚溶液100毫升20毫克LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}LFO-RHT准备和添加到反应堆。之前光辐照,悬挂在黑暗中磁搅拌60分钟达成adsorption-desorption LFO-RHT上苯酚的平衡。执行photo-Fenton-like反应,1毫升HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba水溶液中分散悬浮,灯打开开始photo-Fenton反应。少量的样本从反应堆中提取每15分钟测量离心机。gydF4y2Ba

2.5。分析方法gydF4y2Ba

珀金埃尔默λ750紫外可见分光光度计使用的分析技术确定酚的浓度。苯酚被发现的最大吸收波长为272 nm。photo-Fenton降解效率(%)是评价如下:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BaCgydF4y2Ba_1gydF4y2Ba和gydF4y2BaCgydF4y2Ba_tgydF4y2Ba后photo-Fenton退化前的苯酚浓度和时间吗gydF4y2BatgydF4y2Ba分别在photo-Fenton反应。gydF4y2Ba

要理解苯酚的降解动力学,符合一级模型使用(Mahmoodi et al ., 2006):gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BaCgydF4y2Ba_tgydF4y2Ba苯酚的浓度又一次吗gydF4y2BatgydF4y2Baphoto-Fenton反应gydF4y2BakgydF4y2Ba符合一级速率常数。速率常数(gydF4y2BakgydF4y2Ba)从ln的情节的斜率计算(gydF4y2BaCgydF4y2Ba_tgydF4y2Ba/gydF4y2BaCgydF4y2Ba_1gydF4y2Ba)与时间。gydF4y2Ba

酚的总去除率进行了计算gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BaCgydF4y2Ba_0gydF4y2Ba苯酚浓度吸附和前吗gydF4y2BaCgydF4y2Ba_我gydF4y2Ba苯酚浓度又一次吗gydF4y2Ba我gydF4y2Ba在adsorption-photo-Fenton退化过程。gydF4y2Ba

2.6。可重用性实验gydF4y2Ba

光催化剂的可重用性是由重复photo-Fenton降解测试(四次)以上类似的反应条件。gydF4y2Ba

3所示。结果与讨论gydF4y2Ba

3.1。材料表征gydF4y2Ba

LFO的广角x射线衍射模式和LFO-RHT如图gydF4y2Ba1(一)gydF4y2Ba和XRD SBA-15模式以低角度LFO-RHT包括在图中gydF4y2Ba1 (b)gydF4y2Ba。可以清楚的看到从低角XRD, SBA-15表现出强烈的特征峰在2gydF4y2BaθgydF4y2Ba= 1在2°和两个小衍射峰gydF4y2BaθgydF4y2Ba= 1.7和1.9°,可以分配(100),(110)和(200)面SBA-15 [gydF4y2Ba36gydF4y2Ba),确认成功的合成SBA-15硬模板。正如所料,LFO-RHT,广角x射线衍射模式的一些特征峰出现在2gydF4y2BaθgydF4y2Ba22.6,32.2,39.6,46.3,52.0,57.4,67.4,72.0,和76.7°,与x射线衍射模式完全相同的合成LFO [gydF4y2Ba37gydF4y2Ba]。示例LFO-RHT表现出的特征衍射峰可转位斜方晶系的结构LFO (JCPDS没有。37 - 1493)。注意,小角度x射线衍射的LFO-RHT(插图图gydF4y2Ba1 (b)gydF4y2Ba)可以被索引的衍射峰SBA-15的点阵平面(100)。虽然峰值强度远低于SBA-15,它仍然证实SBA-15硬模板的存在不能被完全移除的氢氧化钠溶液(gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba,gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

LFO的一般形态,提出了碱浸出前后LFO-RHT数字gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(一)-gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(c)。LFO由纳米尺度的粒子,聚合成一大团,如图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(a),可以看到在图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(b),在删除之前SBA-15氢氧化钠溶液,LFO-RHT样本显示凝聚不规则形状的颗粒直径在40 - 150海里而LFO-RHT切除后的形态学SBA-15展出多孔结构中孔直径在10 - 200纳米的范围(图相互联系在一起gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(c))。这意味着填充的多孔结构SBA-15然后删除SBA-15硬模板LFO-RHT的形态有显著的影响。TEM图像图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(d)确认删除后LFO-RHT SBA-15硬的多孔结构模板。gydF4y2Ba

氮adsorption-desorption等温线和BJH LFO-RHT的孔隙大小分布曲线如图所示gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。NgydF4y2Ba_2gydF4y2BaLFO-RHT adsorption-desorption等温线曲线显示与H IV型等温线gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba磁滞回路出现在相对压力范围的0.4 - 1 (gydF4y2Ba5gydF4y2Ba),如图gydF4y2Ba3(一个)gydF4y2Ba。这表明特征的中孔的存在LFO-RHT样品由于硬模板的去除gydF4y2Ba33gydF4y2Ba,gydF4y2Ba38gydF4y2Ba]。从图可以看出gydF4y2Ba3 (b)gydF4y2BaLFO-RHT表现出广泛的孔隙大小分布的双峰中孔的山峰在10到50 nm。LFO-RHT样品具有较大的特定区域(48.75米gydF4y2Ba^2gydF4y2BaggydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}比纯LFO样本(8.06米)gydF4y2Ba^2gydF4y2BaggydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}),这是有利于提供更积极的网站发生吸附和photo-Fenton退化和提高去除效率。在文学、张等人也报告了改善介孔LaCoO的比表面积gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba准备nanocasting方法(gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba]。LFO-RHT的文本属性表中列出gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

估计表面元素组成和原理元素的价态在LFO-RHT LFO-RHT的XPS谱研究。结果呈现在图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba显示洛杉矶的存在、铁和O LFO-RHT样本中的元素。洛杉矶3 d光谱是研究证据拉图的价gydF4y2Ba4(一)gydF4y2Ba。最主要的两个高峰在834年和850年电动汽车被分配到3 dgydF4y2Ba_5/2gydF4y2Ba和洛杉矶3 dgydF4y2Ba_3/2gydF4y2Ba拉gydF4y2Ba^{3 +gydF4y2Ba}(gydF4y2Ba24gydF4y2Ba]。两个峰值的出现在710年和728年电动汽车,将Fe2p的结合能gydF4y2Ba_3/2gydF4y2Ba和菲2 pgydF4y2Ba_1/2gydF4y2Ba在Fe2p XPS谱(图gydF4y2Ba4 (b)gydF4y2Ba),意味着菲的存在gydF4y2Ba^{3 +gydF4y2Ba}氧化态(gydF4y2Ba39gydF4y2Ba]。图gydF4y2Ba4 (c)gydF4y2Ba描绘了O 1 s频谱与两个主要山峰定心在528年和531年电动汽车,这是由于晶格氧和化学吸附氧物种,分别为(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

众所周知,表演的催化剂是高度相关的光学性质(gydF4y2Ba40gydF4y2Ba),图gydF4y2Ba5gydF4y2Ba阐述了紫外可见吸收光谱和相应的带隙能量LFO-RHT。带隙值计算线性适合拦截的低能端在一块gydF4y2BaFgydF4y2Ba(gydF4y2BaRgydF4y2Ba)gydF4y2BahυgydF4y2Ba]gydF4y2Ba^2gydF4y2Ba与hgydF4y2BaυgydF4y2Ba基于以下方程(gydF4y2Ba41gydF4y2Ba]:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BahυgydF4y2Ba是入射光子的能量,gydF4y2BaFgydF4y2Ba(gydF4y2BaRgydF4y2Ba)是Kubelka蒙克功能,gydF4y2BaRgydF4y2Ba是反射。gydF4y2Ba

从图可以看出gydF4y2Ba5(一个)gydF4y2BaLFO-RHT的吸收光谱显示强烈的吸收在可见区域(400 - 800海里)。在图gydF4y2Ba5 (b)gydF4y2Ba,LFO-RHT的带隙值估计为1.96 eV,暗示其适用性可见光照射下的光降解污染物。gydF4y2Ba

3.2。Photo-Fenton催化降解苯酚gydF4y2Ba

3.2.1之上。不同的催化剂对苯酚的去除的影响gydF4y2Ba

通过吸附苯酚的去除使用LFO和LFO-RHT和photo-Fenton退化在可见光照射下呈现在图gydF4y2Ba6(一)gydF4y2Ba。它可以发现,测试利用没有催化剂显示苯酚去除0%的HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba和8.9%的HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba。同时,LFO样本删除1.4%和73.50%的苯酚通过黑暗的吸附和photo-Fenton退化,分别。有趣的是,LFO-RHT的吸附容量和photo-Fenton催化性能大大改善与LFO相比。苯酚的去除率60分钟吸附和180分钟后可见光照射分别为12.7%和94.7%,分别。这可能归因于暗吸附的增强由于LFO-RHT的介孔结构,从而促进随后photo-Fenton降解苯酚的可见光照射下(gydF4y2Ba42gydF4y2Ba]。苯酚的动力学分析photo-Fenton降解进行了研究。为了更好地理解苯酚降解的反应动力学,符合一级模型应用。可以看到从图符合一级动力学gydF4y2Ba6 (b)gydF4y2Ba,LFO-RHT表现出较高的表观速率常数LFO的0.0192和2.1倍,暗示其更快photo-Fenton降解率和更好的photo-Fenton催化活性。显然,形态和结构的改性可以提高photo-Fenton LaFeO纯催化剂的催化活性gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba6 (c)gydF4y2Ba显示时间的吸光度光谱的LFO-RHT苯酚photo-Fenton退化。当照射时间的增加,苯酚的吸收最大gydF4y2BaλgydF4y2Ba= 272 nm逐渐减少。有轻微改变吸收最大120分钟后LFO-RHT暴露于可见光。gydF4y2Ba

3.2.2。的影响参数对Photo-Fenton苯酚的降解gydF4y2Ba

催化剂用量的影响,HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度、pH值和初始解的photo-Fenton降解苯酚与辐照时间给出数据gydF4y2Ba7(一)gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba7 (c)gydF4y2Ba。图gydF4y2Ba7(一)gydF4y2Ba表明photo-Fenton降解效率增加催化剂用量的增加。这可以归因于增加光催化剂表面的活性中心的数量和随后羟基自由基的形成。类似的趋势一直在报道魏的研究(gydF4y2Ba43gydF4y2Ba]。最高降解率为94.7%(对应的总去除率95.37%)得到的催化剂装入1 g LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}然后减少。一个可能的原因是,随着催化剂用量的增加,反应悬挂变得越来越浑浊,导致减少可见光的渗透进去,进而减少哦自由基的生成(gydF4y2Ba42gydF4y2Ba]。观察到的符合一级反应速率常数gydF4y2BakgydF4y2Ba对苯酚降解催化剂用量的0.5,0.8,1.0,和1.2 g LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}分别为0.0146,0.0179,0.0192,和0.0082分钟吗gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},分别。玉等人报告了类似的观察photo-Fenton降解苯酚的使用铁gydF4y2Ba_3gydF4y2BaOgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba-纳米复合材料(我gydF4y2Ba44gydF4y2Ba]。因此,1 g LgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}被确认为最优催化剂用量使用LFO-RHT photo-Fenton降解苯酚的我们的工作。gydF4y2Ba

在异构photo-Fenton系统中,H的影响gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度对苯酚的降解,因为很重要哦自由基形成的数量取决于HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度(gydF4y2Ba45gydF4y2Ba]。一般来说,HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度的影响还photo-Fenton反应通过以下两种对立的情况下:(i)的HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度增加,苯酚去除率提高是因为哦自由基的增加可用于酚攻击;(2)在更高浓度的HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba,多余的HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在反应中解决方案可以与羟基反应产生更少的(HO活性hydroperoxyl自由基gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba)(以下方程),进而降低photo-Fenton降解效率(gydF4y2Ba46gydF4y2Ba]:gydF4y2Ba

我们可以看到在图gydF4y2Ba7 (b)gydF4y2Ba,最大总去除率为95.37%,实现了最优值的HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba10毫米的浓度。然而,减少酚总去除率6.98%时观察到的浓度进一步增加HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba20毫米。photo-Fenton催化降解数据的拟合图gydF4y2Ba7 (b)gydF4y2Ba表明,反应速率常数gydF4y2BakgydF4y2Ba苯酚降解的5毫米,10毫米,15毫米,20毫米HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba分别为0.0091,0.0192,0.0130,和0.0123分钟吗gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},分别。gydF4y2Ba

工业废水可能是酸性或碱性介质由于其放电从不同的工业活动,因此应研究pH值的影响。初始溶液pH值的影响苯酚photo-Fenton退化呈现在图gydF4y2Ba7 (c)gydF4y2Ba。苯酚降解率通过photo-Fenton过程随pH值增加而降低,这与先前的报道是一致的(gydF4y2Ba44gydF4y2Ba,gydF4y2Ba47gydF4y2Ba]。它可以被观察到的最大photo-Fenton降解苯酚在pH值为5.0时达到94.7%的降解率下降到90.8%时pH = 8,在pH = 10 86.7%。符合一级反应速率常数gydF4y2BakgydF4y2Ba被发现的最高(0.0192分钟吗gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}在pH = 5)与0.0146,0.0131和0.0112分钟gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}在pH = 3 8和10。这可以解释为LFO-RHT表面电荷的变化,苯酚的离解,在photo-Fenton反应生成羟基自由基。从图可以看出gydF4y2BaS1gydF4y2Ba,0的pH值(pH值gydF4y2Ba_pzcgydF4y2BaLFO-RHT)是6.05,是由使用pH值漂移方法(gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba]。在酸度低gydF4y2Ba_pzcgydF4y2Ba(pH = 3和5),LFO-RHT是带正电的表面,而在酸碱之上gydF4y2Ba_pzcgydF4y2Ba(pH = 8 - 10),它是带负电。同时,苯酚分子形式在中性或弱碱性溶液和酚盐离子CgydF4y2Ba_6gydF4y2BaHgydF4y2Ba_5gydF4y2BaOgydF4y2Ba^−gydF4y2Ba结构在高pH值由于其离解(gydF4y2Ba47gydF4y2Ba]。因此,在低pH值,没有带正电的表面之间的静电斥力LFO-RHT和苯酚的物种。此外,羟基自由基的生成更容易被发现在一个比在中性或酸性介质基础培养基(gydF4y2Ba42gydF4y2Ba]。指出,随着溶液酸性(pH = 3),多余的HgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba离子能与羟基自由基反应哦,溶液中,导致恶化降解率(gydF4y2Ba17gydF4y2Ba]。因此,最高降解率为观察到pH = 5。在pH = 8和10,带负电荷的表面LFO-RHT可能阻碍阴离子的吸附酚盐物种由于排斥力,导致苯酚降解率略有下降。江和同事报道类似的观察(gydF4y2Ba48gydF4y2Ba]。从实际应用的角度来看,降解苯酚的pH值= 5是一个环保的过程因为phenol-containing工业废水的pH值约为5。gydF4y2Ba

基于上述结果,提出了一种可以使用LFO-RHT photo-Fenton催化机理,如下:gydF4y2Ba

众所周知在Fenton-like反应,≡铁界面铁原子(表示gydF4y2Ba^{三世gydF4y2Ba})LFO-RHT光催化剂可以与H反应gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba生成羟基(方程(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)- (gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)可以直接氧化苯酚降解产物(方程(gydF4y2Ba12gydF4y2Ba))(gydF4y2Ba22gydF4y2Ba]。在可见光照射下,LFO-RHT光催化剂进行电荷分离产生电子(egydF4y2Ba^−gydF4y2Ba)和孔(gydF4y2BahgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba)同时(方程gydF4y2Ba10gydF4y2Ba)。然后,电子被HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba形成了哦(方程(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba))(gydF4y2Ba17gydF4y2Ba]。因此,相当多的除酚率改善合作的好处光催化和异构Fenton-like反应。gydF4y2Ba

3.3。LFO-RHT催化剂的可重用性gydF4y2Ba

光催化稳定性被认为是在评估光催化剂性能的一个重要标准。为了探索as-synthesized催化剂的可重用性,稳定的LFO-RHT光催化剂是由连续的评估实验,如图gydF4y2Ba8(一个)gydF4y2Ba。显然,LFO-RHT显示稳定性好photo-Fenton降解苯酚的可见光照射下,没有重大损失4回收后的活动。第四次实验,photo-Fenton苯酚的降解率是93.47%后180分钟暴露在可见光照射,比较类似于第一个运行(94.7%)。此外,比较后的新鲜和XRD衍射模式4回收LFO-RHT如图gydF4y2Ba8 (b)gydF4y2Ba。发现两个样品之间没有显著变化,表明LFO-RHT在稳定的反应,这表明LFO-RHT是稳定的和可重用的光催化剂污水处理。gydF4y2Ba

4所示。结论gydF4y2Ba

介孔LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba粒子与纯钙钛矿相通过nanocasting合成过程。表征和实验结果表明,LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba多孔结构可以提高苯酚光催化剂的吸附能力,进而增强其photo-Fenton催化活性,暗示协同吸附的影响,photo-Fenton苯酚去除的过程是一个很好的技术。催化剂用量的影响,HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba浓度、pH值和初始解的photo-Fenton降解苯酚被系统地调查。此外,我们的研究结果证明了介孔LaFeOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba表现出好的photo-Fenton催化活性和稳定性即使四个周期,提出了photo-Fenton可见光下催化苯酚的降解机制。gydF4y2Ba

数据可用性gydF4y2Ba

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。gydF4y2Ba

的利益冲突gydF4y2Ba

没有利益冲突声明。gydF4y2Ba

确认gydF4y2Ba

这项研究由河内科技大学(公司)项目没有。t2020 - sahep - 029。gydF4y2Ba

补充材料gydF4y2Ba

图S1: LFO-RHT零电荷点的pH值。gydF4y2Ba(gydF4y2Ba补充材料gydF4y2Ba)gydF4y2Ba

引用gydF4y2Ba

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