定量调查因素的接触角有限公司₂/小时₂使用Frumkin-Derjaguin O /莫斯科系统方程

文摘

重要的是理解的价值观和趋势有限的接触角₂/盐水/矿产系统密封性能的评价和模型有限公司₂Geo-Sequestration (CGS)。据报道,有限的接触角₂/盐水/莫斯科系统增加压力增加从环境条件、储层条件。这一趋势表明减少密封完整性。在本文中,我们研究了它的机制和因素通过计算Frumkin-Derjaguin方程,基于热力学的界面系统。结果表明,降低pH值是一个关键因素的润湿性改变较低压力范围(0.1 MPa - 3.0 MPa)。相比之下,公司的增加₂密度和界面张力的降低有限公司₂/盐水对润湿性变化非常重要在更高的压力范围(3.0 MPa - 10.0 MPa)。同时,敏感性分析表明,接触角对CO的界面张力很敏感₂/盐水和水化部队的系数。

1。介绍

有限公司₂Geo-Sequestration (CGS)和有限公司₂三次采油(采油)追求可持续发展战略至关重要。储层岩石和盖层通常由细矿物粒子从微米到纳米尺寸(1]。在这种多孔介质,界面现象有至关重要的作用的多相流体流动,因为高的比表面积。润湿性是一个关键因素,因为它直接影响密封性能在研究生院理事会和CO的采油率₂三次采油(2]。

接触角是一个指标的润湿性。许多测量有限公司₂/盐水/矿物系统已经使用莫斯科,石英、方解石,矿物质对盖层或储集岩至关重要。据报道,有限的接触角₂/盐水/莫斯科系统增加压力(有限公司₂或者增加一个实验系统)(3- - - - - -6]。虽然这些研究中绝对的值是不同的,总体趋势是一致的。接触角的增加可能降低密封性能和存储潜力。这一趋势的一个关键机制,pH值的变化和有限公司₂密度是由以前的研究建议(3- - - - - -5]。然而,这些影响还没有定量研究。

接触角是由一个界面张力和两个界面的平衡能源方面:有限公司₂/盐水,盐水/矿物和有限公司₂/矿物。然后,值得注意的是,每个接口的属性为了了解接触角的变化机制。这些接口的热力学模型有助于定量评估哪个属性导致接触角的变化。建立一个定量模型可以帮助解释和预测的差异在不同的物理性能和密封性能的条件。

几项研究已经计算了接触角对石油/盐水/矿物系统热力学平衡(7- - - - - -9)基于Frumkin-Derjaguin方程(10,11]。在热力学平衡态,盐水在润湿阶段形成一个吸附薄膜。楔裂压力作用于水膜由范德华力、静电力和水化的力量(结构性力量)。

在这项研究中,通过使用Frumkin-Derjaguin方程,我们研究了接触角的变化机制的有限公司₂/盐水/莫斯科系统通过增加压力和定量因素进行了调查。

2。材料和方法

2.1。Frumkin-Derjaguin接触角计算的方程

接触角是由三个界面张力的平衡(IFT)或表面能的液体/固体界面。它是制定与杨氏方程(方程(1),显示的机械平衡界面张力和表面能量: 在哪里 , ,和IFT盐水/公司吗₂界面的能量有限公司₂/矿物,分别和界面的能量盐水/矿物。是零,当 ,同时系统具有一个有限的价值当 。后者意味着部分润湿状态。年轻的力学平衡条件的方程是有效的。为了制定一个接触角在热力学平衡条件下,然而,有必要考虑水吸附的影响。减少因为H₂O吸附降低体系的自由能。H的吸附₂啊,公司之间的距离₂和矿物质增加。两个接口之间的作用力(有限公司₂/盐水,盐水/矿物)的电影平衡毛细管压力。这个力作用在单位面积上的电影是一个楔裂压力和膜的稳定性有关7]。最后,计算接触角由方程(2),称为Frumkin-Derjaguin方程(7,10,11]: 在哪里膜厚度,膜厚度的热力学平衡,是楔裂压力。

2.2。制定楔裂压力

楔裂压力建模考虑DLVO理论和结构性力量(7]。DLVO理论描述了范德华力和静电力量之间的平衡。水化部队non-DLVO部队和代表短程表面亲水或疏水表面之间的力量,都是至关重要的,在胶体粒子的稳定性或肥皂膜(12]。楔裂压力是由这三个方面制定方程所示(3)。意味着公司之间的水膜的厚度₂阶段和矿物相。

的集成定义如下:

2.2.1。范德瓦尔斯力

的系数范德瓦耳斯相互作用的Hamaker常数。当 ,这种交互作为有吸引力的力量。如方程所示(6),公司的Hamaker常数₂和H₂O可以从谨言理论计算使用折射率的实验数据和相对介电常数。意味着为材料常数在真空中进行交互。 在哪里玻耳兹曼常量,是温度,是材料的相对介电常数 , 是普朗克常数,是主要的电子吸收频率,材料的折射率 ,和材料数量的矿产有限公司₂,和H₂O是1、2和3,分别。莫斯科的Hamaker常数决定从实验数据,总结如表S1。现有的一些研究[13- - - - - -18]报道的价值 J。这个值被用于这项研究 。最后,Hamaker恒定的水膜夹在有限公司₂阶段和矿物相( )计算从 , ,和基于混合规则:

的值和在条件的计算方程(6遵循现有研究[19- - - - - -23]。在这个计算,被假定为常数和越来越大的压力。光学性质的变化和的矿物质通常是可以忽略不计的压力和温度范围内。例如,蓝宝石的光学特性变化小于0.5%,当压力增加从0.0 Pa 10.0绩点(24]。

2.2.2。静电力

的贡献从静电力计算方程(8)[25- - - - - -27]。常数潜在(CP)模型或常数电荷(CC)模型用于制定两种不同的表面之间的相互作用在电解质的解决方案。这些模型假设电势表面或表面电荷是常数当两个表面的方法。他们每个人计算的加号减号和方程(8),分别。在现实中,潜在和电荷都可能改变对方的接口方法。这两个模型,可以获得不同的接触角从一个单一的表面势和 。因此,在这项工作中,为了评估模型的影响,计算由CP和CC模型: 在哪里

是元电荷,的浓度是(分子/米³),是离子的价吗 。

是真空的介电常数,相对介电常数,是互惠的德拜长度。和表面电势的盐水/公司吗₂分别和盐水/莫斯科。这两个势的比值。是无量纲距离。在这项工作中,数据的电动电势盐水/莫斯科[28- - - - - -30.)和盐水/ CO₂(31日)作为参数 。

2.2.3。水合作用的力量

2019年,凡林等人测量了水化力在云母表面并确定参数经验公式在不同离子、盐度、和博士实证模型包含两个方面:单调指数衰减曲线和衰减振荡曲线32]。楔裂压力是由他们的大小和衰减长度(33),所以得到如下: 在哪里和的系数是monotonical和振荡衰减的水合作用的力量。和的衰减长度monotonical和振荡衰减的水合作用的力量。和结构水合作用频率和相移。

2.3。增强年轻的拉普拉斯方程

平衡厚度的电影是决定增强年轻的拉普拉斯方程。提供的有限公司₂/盐水/莫斯科系统之间的盐水电影有限公司₂和莫斯科如图1,增强年轻的拉普拉斯方程在平衡状态,描述如下: 在哪里界面的曲率半径的盐水/公司吗₂,毛细管压力。60 kPa假定的基本情况 。假设一个典型的接触角测量液滴半径,拉普拉斯压力作用于液滴的值设置为 。的影响在足够小,在这项研究中被忽视但必须包括纳米秩序的液滴的大小是否因为拉普拉斯压力可高达MPa秩序。在平面薄膜地区, 与方程(11)成为方程(12):

平面薄膜的厚度在平衡状态,平衡接触角可以通过方程计算(2)。可以有多个厚度满足方程(12)。此外,薄膜在热力学平衡条件必须在本地稳定。这样一个地方稳定状态保存 ,也就是说,有一个负斜率的厚度(7]。的趋势研究了稳定的电影。

2.4。这部电影的势能

该系统具有一个有限的价值当集成的部分是负的。这种集成是这部电影所需的势能形式从无限的分离均衡厚度(7]。基于方程(2),如图S1(一),当蓝色部分的面积( )比红色的区域 , 小于1,系统处于部分润湿状态。另一方面,当红色的地区比蓝色的地区,如图S1(b),系统在一个完整的润湿状态。所以负面楔裂压力(吸引力)导致接触角的增加,和积极的楔裂压力(排斥力)导致减少接触角。通过考虑这些模型和机制上的润湿状态,公司的物理性质的影响₂、盐水和矿物质可以评估和讨论。

2.5。计算条件

在这项工作中,我们比较三个压力值,也就是说,0.1,3.0,和10.0 MPa,在恒定的温度(313 K)研究的影响越来越大的压力。0.1 MPa代表了环境压力条件下,高3.0 MPa的压力,但低于临界点(7.38 MPa),和10.0 MPa的超临界状态有限公司₂。同时,10.0 MPa和313 K是典型的油藏地层压力和温度条件1公里的深度。物理性质在每个表中列出的压力1。

3所示。结果与讨论

通过专注于每个组件的楔裂压力( , , )在方程(3使用有限的参数)₂、盐水和莫斯科,接触角计算,下面讨论的机制的变化。

3.1。范德瓦尔斯力

在图2的压力依赖性的楔裂压范德瓦尔斯力在几个Hamaker常数的值被绘制。力量的绝对值变大的两个表面之间的距离变得越来越小。在的情况下 ,范德华力是积极的和作为排斥的力量。基于方程(6)和(7),在0.1 MPa, 3.0 MPa和10.0 MPa J, J, 分别J。这表明范德瓦尔斯力变得不那么排斥,和系统变得更少的水湿,越来越大的压力。因此,改变通过增加压力的原因之一是增加的接触角有限公司₂/盐水/莫斯科系统。

这一趋势的有越来越大的压力与密度有限公司这一事实₂增加速度比H₂o .分子结构的光学性质和 ,Hamaker常数很大程度上依赖,增加线性增加密度的H₂O和有限公司₂(19- - - - - -23]。见图S2、有限公司₂密度增加大大超过H₂O密度与压力越来越大,这是趋势和(数据的密度是雷蒙et al。34])。 , ,和是常量或随着压力的增加而增加。是负的,减少在大小与压力的增加。在三种材料中,只有有限公司₂彻底改变其密度,这是反映在每个Hamaker不变的趋势。

3.2。静电力

方程(8)表明,可以通过几个参数影响:相对介电常数和盐水盐度和表面电势。相对介电常数的变化范围的压力 小到可以忽略,从依赖压力(35),与公司₂密度急剧变化和相对介电常数的变化。表面电势和费用,另一方面,主要受pH值变化的影响,甚至可以改变的迹象。

在数据S4和S5,在一些表面电势值计算的CP和CC模型所示,分别。那些在不同压力(0.1,3.0,和10.0 MPa)如图3。曲线的形状依赖于模型的选择,总结如表S2。为了评价这个框架的接触角,必须研究依赖模型的选择。

有限公司的越来越大的压力₂/小时₂O两相系统,pH值降低 来 。pH值3.37和3.24在3.0 MPa和10.0 MPa,分别为(36]。通过降低pH值从5.0到3.5,增加从-18.0号到-15.0号37]。在这种pH值范围,为H电荷发生了逆转₂O /莫斯科表面(28- - - - - -30.]。在pH值5.0是-10.0 mV,而它增加约3.5 + 5.0 mV在pH值。这表明和有相同的迹象在低压力(0.1 MPa),虽然他们有相反的迹象在高压下(3.0 MPa和10.0 MPa)。他们不改变3.0 MPa和10.0 MPa之间,所以曲线这两个压力条件几乎相同的图3。在图3,虽然在CP模型作为引力而在CC模型作为排斥力量,这种趋势越来越大的压力是相同的;一体化的方程(2)降低,导致增加接触角。因此,降低pH值从5.0到3.5会导致更少的水湿因为消极的增加,如图3。的变化增加的一个原因吗当压力增加环境压力的高压的MPa范围。

3.3。水合作用的力量

因为它是不容易直接测量水化部队在高压下,没有数据在高压力。保湿力量短程相互作用,在几纳米矿物表面和强烈依赖于吸附结构。密度和pH值的变化可以被认为是影响因素如压力变化的结果。然而,由于水的密度变化小于0.4%(992.27公斤/米³996.57公斤/米³从0.1 MPa)到10.0 MPa,敏感的参数是pH值。

2019年,凡林等人开发了一个经验公式基于水化的云母表面的测量。在几个小灵通(2.5,3.5,4.5和8.5),如图所示4。为了看到压力的影响,在 被视为的0.1 MPa,在 是为3.0 MPa和10.0 MPa。通过降低pH值、振荡的振幅减少,和有吸引力的互动发展。在图S4,集成是绘制。的曲线 (红色曲线在图S4)小于 (蓝色曲线在图S4)。这将导致更少的系统的润湿。

注意,pH值从3.37下降到3.24,当从3.0 MPa压力变化到10.0 MPa。比较酸碱3.5和2.5,消极的地区大大增加。因此,pH值轻微下降,压力越高地区(MPa)被认为是重要的接触角的增加。吸引力显著增加。

3.4。总楔裂压力

图5显示了总楔裂压力和集成在不同的压力系统:0.1 MPa, 3.0 MPa, 10.0 MPa。在每个情况下表中列出的物理特性1。图中橙色冲水平线5代表的价值(60 kPa)。厚度的集成有一个局部最小值或最大值对应厚度的楔裂压力等于毛细管压力(方程(12))。其中,蓝色的圈图5是稳定的电影,满足 。系统可以接触角点(薄)和(厚)。每种情况下计算了CP(实曲线)和CC(虚曲线)模型是画的。在模型选择的结果影响不大平衡厚度和膜的稳定性。薄膜的厚度从0.326到0.339 nm,和厚膜从0.728到0.749 nm(见表S3)。这些对应的结构水吸附层在莫斯科,通过x射线CTR测量(37- - - - - -39和分子动力学模拟40,41]。不同的和CP和CC模型之间小于0.74 mN / m和0.30 mN / m,分别。这些都是小到足以影响的接触角,因为价值的结果在方程(2从68 mN / m)到32 mN / m的压力条件。

每一项的图5在每个压力如图S5。在0.1 MPa的压力,厚膜接触角为零,即,它是完全水湿。随着压力增加,集成的局部最小值减少。这将导致增加越来越大的压力在薄和厚的电影。所有的值和总结在表S3和表S4。

从0.1 MPa到3.0 MPa,增加吸引力的力量和导致整体减少集成部分和局部最小值。93.0% (CP模型)和87.3% (CC模型)的减少减少造成的吗 ,和减少的84.2%和77.4%减少造成的吗 。

从3.0 MPa为10.0 MPa, 减少的和变化引起的吗因为曲线稍微改变,都是一样的在这两个压力因为pH值在这些压力几乎是相同的。虽然详细的量化的减少pH值从3.37到3.24没有完成这项工作,水化的数据曲线的凡林等人2019年表明,吸引从酸碱3.5到2.5显著增加。因此,它被认为是改变从酸碱3.37 (3.0 MPa) 3.24 (10.0 MPa)影响接触角的增加大于估计。

3.5。界面张力的影响有限₂/盐水

公司的界面张力₂/盐水表面包括在方程(2)。随压力增大而减小。我们可以看到在方程(2),减少减少 ,导致减少 ,也就是说,增加 。例如,当从环境压力增加到3.0 MPa的压力,从68 mN / m减少到50 mN / m(下降26.4%)。从3.0 MPa到10.0 MPa,减少从50 mN / m 32 mN / m(下降36.0%)(温度为312.9 K,纯粹的H₂使用O) [42]。这大大减少影响 。

3.6。接触角

通过计算每个组件在方程(3),从方程(2),如绘制在图6。薄和厚的电影随着压力的增加而增加。这对应于增加的趋势在现有的测量。这一趋势的关键因素是(a)减少排斥范德瓦尔斯力,(b)两个表面电荷逆转,(c)增加水化的吸引力量,和(d)的减少 。(b)和(c)尤为重要,低压力的变化范围从0.1 MPa到3.0 MPa。(a)和(d)中有影响力的一系列有针对性的压力,但它大大影响结果在较高的压力范围从3.0 MPa到10.0 MPa。自和CP和CC模型的计算没有多少不同,模型的选择影响不大的接触角值和趋势。CC模型获得的结果来比那些CP模型因为小保持乐观(排斥)这部电影变得更薄,如图3。

对参数进行了敏感性分析楔裂压力。

在图7,莫斯科的Hamaker常数的影响在薄膜的接触角是策划。虽然Hamaker常量的水和有限公司₂准确地确定的密度,莫斯科报道值之间的差异。报告的数据的范围是来自 J [44)(-30.4%的在图7) J [14(+ 35.0%的在图7)。接触角的变化值小于由于这些差异 , ,和在这三个压力。这些数据影响到计算结果的差异,尤其是因为在低压力范围在方程(7)是大,变化更直接。

在图8,通过使用CP模型中,二维薄膜的接触角是地图绘制的函数和垂直轴 。在这张地图上,除了其他参数和基于物理特性在10.0 MPa是不变的。地图在其他压力条件如图S11和S12。在介绍中提到的 ,当两个表面电荷相对的,有吸引力的力量采取行动降低影片的势能,也就是集成的一部分方程(2),变得更高。另一方面,当这些具有相同的表面电荷的标志,变得越来越小。两个表面的电荷逆转盐水电影,从相同的迹象相反的迹象,是一个关键机制的接触角改变石油/盐水/矿产系统(45]。在这项研究中,三个电动电势值的平均价值的盐水/莫斯科使用数据从阿隆索et al。28),非盟et al。29日),和周et al。30.)被用于 ,从金和夸克和数据31日)是用于 。在这些地图,接触角从每个计算绘制。不同的值小于 。同时,它可以估计的差异 ,小于10 mV,导致接触角的变化小于在每一个 。

在图9、依赖的接触角系数水合军队策划。变化大小的pH值3.5和4.5中可能在pH值的范围从2.5到8.5。敏感性分析在这些范围进行使用参数范林et al。32]。两个大小可以改变从半到两次的pH值3.5或4.5,所以水平轴从-50%降至200%。结果表明,这些大小可以通过改变彻底改变。

除了物理性质与楔裂压力,界面张力的灵敏度有限公司₂/盐水薄膜的接触角进行了研究。尽管许多测量有限公司执行₂/盐水界面张力,根据报道有差异的结果。另一方面,皮质et al。42指出问题与传统测量方法(大约40%的低估可能发生(42),他们测量了界面张力值更精确的方法。这使我们在这项研究中使用他们的数据。然而,我们可以看到从方程(2),直接影响界面张力 ,它可以是一个敏感的参数。在图10,界面张力变化的影响定量所示。灵敏度更高更高的压力。当itf误差小于10% (6.8 mN / m, 5.0 mN / m和3.2 mN / m 0.1 MPa, 3.0 MPa,和10.0 MPa),影响接触角小于 , ,和 ,分别。接触角会增加 , ,和在每个三个压力当界面张力降低了约50%。

4所示。结论和未来的角度来看

为了定量调查的机制和因素的接触角变化的有限公司₂/盐水/莫斯科系统压力的变化引起的,楔裂压力曲线和接触角计算两三个压力情况下,即,0.1 MPa, 3.0 MPa, 10.0 MPa。

获得的结果是一致的与接触角的数据的趋势在先前的研究报道。从0.1 MPa为3.0 MPa,大约80%到90%的减少的势能是由的变化造成的 ,这是由于从3.0 MPa博士下降到10.0 MPa, pH值不会改变太多,和减少潜在的能源主要是由变化引起的 ,增加相关公司是哪一个₂密度。从0.1 MPa的界面张力下降了26.4%到3.0 MPa,从3.0 MPa,它减少了36.0%到10.0 MPa。因此,可以说,pH值降低低压地区是关键因素,而提高有限公司₂密度和界面张力降低压力越高的地区。敏感性分析也显示,接触角对CO的界面张力很敏感₂/盐水和水化力的物理性质。

进一步相关的物理性质测量有限公司₂预计、盐水和其他矿物润湿性的研究在更广泛的条件。此外,进一步的调查从一个原子相互作用的观点可以帮助我们更好地了解水化系数等敏感参数部队. .

数据可用性

所有的计算都可以通过数据之前报道的文章。这些之前的研究都是在相关地方引用文本中引用。

附加分

要点。(我)的接触角有限公司₂/盐水/莫斯科系统计算了越来越大的压力,由Frumkin-Derjaguin方程。(2)降低pH值,提高有限公司₂密度,降低界面张力的有限公司₂/盐水是关键因素。(2)结果的界面张力有限公司₂/盐水和水化力模型的系数。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

作者感谢教授乔治Hirasaki给我们重要的意见和建议改进的这篇文章。作者也感谢S.V.林博士和f . Mugele教授对他们的文章来回答我们的问题,这项工作的一个关键的角色。

补充材料

数字S1和S2:该方法的详细说明。图S3:计算结果相关的细节 。S4数据和S5和文本S1:计算结果相关的细节 。图S6:计算结果相关的细节 。数字S7-S10和表S1-S7:详细的相关数据 。图S11和S12:接触角和表面电势的变化在0.1 MPa和3.0 MPa。(补充材料)

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