JEPH 环境和公共卫生杂志》上 1687 - 9813 1687 - 9805 Hindawi出版公司 817187年 10.1155 / 2012/817187 817187年 研究文章 乙苯去除碳纳米管的溶液 比娜 毕扬 1 Pourzamani Hamidreza 2 Rashidi Alimorad 3 阿明 默罕默德·迈赫迪 1 罗亚 Kelishadi 1 环境研究中心 伊斯法罕大学医学科学 伊斯法罕 伊朗 mui.ac.ir 2 环境研究中心和部门的环境卫生工程 学校的卫生 伊斯法罕大学医学科学 伊斯法罕 伊朗 mui.ac.ir 3 天然气部门 石油工业研究所(RIPI) 德黑兰 伊朗 ripi.ir 2012年 5 12 2011年 2012年 29日 08年 2011年 10 09年 2011年 2012年 版权©2012毕扬比娜et al。 这是一个开放的文章在知识共享归属许可下发布的,它允许无限制的使用,分布和繁殖在任何媒介,提供最初的工作是正确的引用。

移除乙苯(E)水溶液,微单壁,和混合碳纳米管(热合、SWCNTs HCNTs)评估纳米材料剂量的1 g / L, 10 - 100 mg / L,浓度和pH值7。平衡量被SWCNTs (E: 9.98毫克/克)高于热合和HCNTs。乙苯有更高的碳纳米管吸附趋势,首先,超过98%的吸附在14分钟,这是有关低水溶性高分子量。乙苯SWCNTs表现更好的吸附比HCNTs和热合。等温线研究表明,打赌等温线表达式提供了最适合乙苯SWCNTs的吸附。碳纳米管,特别是SWCNTs,乙苯是有效的和快速的吸附剂具有良好的潜在应用维护高质量的水。因此,它可以用于清理环境污染防止乙苯的疾病负担。

 1。介绍

乙苯(芳香族有机化合物)在化学加工工业材料是很重要的。这种材料通常是用作原料在众多化工产品也常常作为溶剂在各种各样的制造过程 1]。

乙苯广泛用于工业作为有机合成溶剂,设备清洁,和其他下游加工的目的。他们现在在炼油和化工废水。地下水中的乙苯经常由于地下储罐和管道的泄漏,废物处理不当做法,无意泄漏,从垃圾填埋场浸出 2]。污染物被发现导致许多严重的健康对人体的副作用(如皮肤和感官刺激,中枢神经系统抑郁,呼吸道疾病,白血病,癌症,和扰动的肾、肝、和血液系统)( 3]。

乙苯从地下水已被广泛研究,和几个过程已经成功应用。相当大的努力一直致力于在过去的几年中对乙苯的去除水和废水,提出了几种处理方法,开发和使用最广泛的是吸附过程。

碳纳米管吸引了极大的兴趣,因为他们的独特的化学结构和有趣的物理性质( 4]。碳纳米管的吸附能力大有机污染物主要是由于其孔结构和表面官能团的广泛存在。碳纳米管上的吸附机理,乙苯主要归因于 π- - - - - - π电子亲水相互作用的芳环乙苯和碳纳米管的表面羧基组 5]。

乙苯Pt和外延FeO说的吸附和铁3O4电影研究兰克和维斯 6]。陆等人使用表面改性的碳纳米管提高乙苯吸附水的解决方案。NaOCl-oxidized的碳纳米管具有优异的吸附性能对乙苯与许多类型的碳和硅吸附剂在文献中报道 5]。苏等人采用微碳纳米管(热合)被次氯酸钠氧化(NaOCl)解决方案以提高乙苯的吸附水溶液中( 7]。Aivalioti等人研究了乙苯的去除水溶液的原始(博士)和热改性硅藻土( 3]。

这些研究表明,碳纳米管具有很高的亲和力与有机和无机化学品。文献也表明潜在的开发碳纳米管技术治疗乙苯在水里。一般是解除各种工业活动和经常遇到的地下水gasoline-contaminated网站( 3- - - - - - 7]。

本研究旨在确定乙苯的去除效率使用单壁碳纳米管和微和混合碳纳米管,并给她们乙苯的去除能力。本研究的贡献是评估使用混合在乙苯去除碳纳米管,没有在文献中找到。

 2。材料和方法 2.1。材料

本研究中的化学测试是乙苯(默克公司,纯度:99.7%)。股票解决大约100 mg / L的乙苯制备标准溶液中物质的溶解适量含有100 mg / L乙苯的去离子的H2o .混合物混合彻底利用超声波浴(BANDELIN Sonorex Digtec) 60分钟。然后,搅拌连续24小时25°C。摇晃后,解决方案是将超声波浴中再次使用30分钟和准备初始乙苯解决方案10 - 100 mg / L浓度。最后,标准系列和样本准备用去离子的H2O实现所需的浓度。

 2.2。实验条件

批量吸附实验使用110毫升玻璃瓶的100毫克的吸附剂和100毫升的乙苯的解决方案在一个初始浓度( C 0 10 mg / L)。它被选为代表的低乙苯在汽油污染水源。玻璃瓶和20毫米密封瓶塞。每个烧杯内的顶部空间最小化排除任何污染物挥发现象。批量实验的玻璃瓶放在瓶(轨道振动模型OS625)和在240 rpm在室温下搅拌10分钟。解决样品被允许接受2分钟。最后,乙苯液相浓度是决定使用检测器的气相色谱质谱(GC / MS)。所有的实验都重复三次,只有平均值报告。空白实验,也没有添加吸附剂,进行以确保降低乙苯浓度并不是由于吸附在墙上的玻璃瓶子或挥发。pH值在被调整至中性盐酸使用0.05米或0.05 M氢氧化钠。的吸附在吸附剂上乙苯( 问 e 毫克/ g)计算如下: 问 e = ( C 0 - - - - - - C t ) × V 米 , 在哪里 C 0 和 C t (毫克/升)的乙苯浓度开始时一段时间后, V 是初始解卷(李), 米 吸附剂的重量(克)。

 2.3。化学分析

安捷伦科技系统组成的5975 c惰性MSD三轴探测器配备了7890一个分流/不分流进样气相色谱仪喷射器用于乙苯测量。熔融石英列,HP-5女士(5%苯基- 95%二甲聚硅氧烷;我30米×0.25毫米。D, 0.25 μ米),采用氦(纯度99.995%)作为载气的流量1毫升/分钟。列温度程序如下:2分钟36°C,增加到140°C 10°C /分钟和6分钟。喷射器的端口是维持在210°C, 1毫升顶部空间的体积是注射在离模式(2.0分钟)。GC柱被转移的废水通过传输线举行280°C和送入70 eV电子碰撞电离源举行280°C。数据获取和处理的数据分析软件。

静态顶空分析使用一个CTC PAL-Combi朋友顶空取样器。顶空采样器的实验参数如下:孵化时间,25分钟;孵化温度、70°C;样品环体积,1毫升;注射器/传输线温度、110°C;闪光时间2分钟,N2;循环充填时间,0.03分钟;注射时间,1分钟;和样本体积,在20毫升瓶10毫升。没有氯化钠添加到样本。

pH值测量是用酸度计(EUTECH, 1500)。

 2.4。吸附剂

在实验过程中,三个不同的纳米材料进行了测试:(1)单壁碳纳米管(SWCNTs),(2)多层碳纳米管(热合),和(3)混合碳纳米管(HCNTs)。(图1 - 2 nm直径SWCNTs 1),热合10 nm直径(图 2),HCNTs热合和二氧化硅的混合(图 3)打开管MWCNT的表,而不是管。这些吸附剂从伊朗购买石油工业的研究所。

TEM SWCNT的形象。

TEM MWCNT的形象。

TEM HCNT的形象。

 2.5。分析的数据

数据分析,实验设计(DOE)软件(设计专家6)使用。在这个软件,分析了一般的阶乘的计划。等温线拟合工具(ISOFIT)是一个软件程序,适合等温线参数实验数据通过最小化加权和的平方误差(WSSE)的目标函数。ISOFIT支持许多等温线,包括(1)Brunauer-Emmett-Teller(打赌),(2)弗伦德里希,(3)与线性分区弗伦德里希(.),(4)广义Langmuir-Freundlich (GLF),(5)朗缪尔,(6)与线性朗缪尔分区(帮),(7)线性的,波兰尼(8),(9)与线性分区波兰尼(p p)和(10)托斯。观察权重是理想的分配根据个人测量误差的估计,这样 w 我 = 1 / sd 我 ,在那里 sd 我 的标准偏差 我 测量。

 2.6。回收方法

可逆性的吸着剂用于乙苯移除从水溶液是评估通过连续吸附周期后跟2连续解吸周期。回收也在105±2°C和24小时在烤箱(Memmert d - 91126, 12月7德意志联邦共和国)。所有样品都是复制至少一式三份。

 3所示。结果与讨论 3.1。吸附性能

表 1SWCNTs,显示了碳管的乙苯去除百分比和HCNTs初始乙苯浓度10 mg / L, 1000 mg / L的吸附剂浓度的纳米材料,接触时间10分钟,摇晃在240 rpm。

乙苯去除MWCNT, SWCNT, HCNT C 0 = 10 mg / L和接触时间10分钟。

吸收剂 乙苯
C t (毫克/升) 去除百分比(%)
MWCNT 0.23 91.7
SWCNT 0.03 99.5
HCNT 0.04 97.6

根据美国能源部分析,碳管之间有差异,SWCNTs, HCNTs乙苯去除(“概率值> | t | ”小于0.05)。

图 4显示了热合,乙苯删除SWCNTs, HCNTs和它们之间的比较。SWCNTs比HCNTs和热合,还HCNTs比热合消除乙苯。

设计专家情节MWCNT, SWCNT HCNT在乙苯删除 C 0 10 mg / L。

图 5表明平衡吸附量的乙苯热合,SWCNTs和HCNTs ( 问 e ), C 0 10 mg / L和接触时间10分钟。

均衡数量的乙苯吸附在碳纳米管 C 0 10 mg / L。

这项研究的结果表明, 问 e SWCNTs高于HCNTs和热合。与一个 C 0 10 mg / L, SWCNTs显示最伟大 问 e (乙苯:9.98毫克/克)。平衡量( 问 e 乙苯)吸附序列SWCNTs > HCNTs >热合。

均衡数量从陆等人研究碳纳米管的表面改性 问 e 对乙苯获得180毫克/克 C 0 60 mg / L ( 5]。在研究Aivalioti et al。 问 e 对乙苯原始硅藻土吸附的土壤和热改性硅藻土分别为0.3和0.6毫克/克,分别为( 3]。平衡结果从苏等人研究表明 问 e 乙苯吸附(在一个 C 0 200 mg / L, 240分钟的接触时间,和吸附剂浓度600 mg / L)由原始问和修改问NaOCl 255和274毫克/克,分别为( 7]。

结果意味着化学遗传群体的存在,导致方向除乙苯的亲和力,无论纹理的特征。这表明乙苯在碳纳米管的吸附是依赖于表面化学性质和孔隙度特征。类似的结果也出现在文学乙苯在活性炭的吸附 8)和微碳纳米管(热合)[ 5, 7]。

如图 3MWCNT的二氧化硅作为HCNT,二氧化硅引起打开热合管和生产的碳纳米管,比乙苯碳管吸附面积。这是去除HCNTs乙苯的响应比热合。

此外,乙苯分子之间的静电相互作用和SWCNT表面也可以解释高乙苯的观察通过单壁碳纳米管吸附。因为乙苯分子带正电荷( 5),因此乙苯偏爱吸附剂的吸附与负的表面电荷。这导致更多的静电吸引,从而导致更高的乙苯吸附。

在类似的情况下,目前SWCNTs乙苯和HCNTs显示更好的性能比其他吸附剂吸附。这表明SWCNTs和HCNTs高效乙苯吸附剂。因为商用HCNTs不断降低的成本,它可能会利用这些新颖的纳米材料除乙苯在水和废水处理在不久的将来。

 3.2。碳纳米管回收

重复一个先进的吸附剂的可用性是一个重要的因素。这种吸附剂不仅具有更高的吸附能力,但也应该显示更好的解吸特性,这将大大降低吸附剂的总体成本。

尽管碳纳米管显示更多乙苯吸附能力形成水溶液,非常高的单位成本目前限制潜在的用于水和废水处理。因此,除测试吸着剂用于乙苯的可逆性是必需的,以减少他们的重置成本。为此,作为这项研究的一部分,概率SWCNTs使用,热合,HCNTs回收进行了研究。表 2显示了乙苯去除百分比热合、SWCNTs和HCNTs回收在第一周期(MWCNTrec1、SWCNTrec1和HCNTrec1)和热合,SWCNTs,和HCNTs回收在第二周期(MWCNTrec2 SWCNTrec2, HCNTrec2)最初10 mg / L的乙苯浓度下,纳米材料的浓度1000 mg / L,接触时间10分钟,在240 rpm摇晃。图 6比较原始SWCNTs HCNTs,热合的回收周期的1和2。

乙苯删除原始和回收热合,SWCNTs, HCNTs C 0 = 10 mg / L和接触时间10分钟。

吸附剂 乙苯
C t (毫克/升) 去除百分比(%)
MWCNTrec1 1.16 88.5
SWCNTrec1 0.01 99.8
HCNTrec1 0.35 96.5
MWCNTrec2 1.37 86.3
SWCNTrec2 0.23 97.7
HCNTrec2 0.43 95.7

设计专家情节为原料和回收在乙苯去除碳纳米管:(一):SWCNTs, (b): HCNTs,和(c):热合。

很明显,碳纳米管可以重用的去除乙苯通过大量的水和污水处理和再生周期。金属催化剂的存在可以保留原始SWCNTs SWCNTs可能通过化学过程用删除由于对回收加热,导致更好的吸附性能比原始SWCNTs SWCNTs。活性炭表面的结构和性质改变后热处理包括增加石墨化结构和表面官能团的减少和负电荷 9]。这些规范的乙苯SWCNTs导致更多的吸附。

结果表明,乙苯SWCNTs的吸附,热合,可以轻易眠HCNTs温度,从而他们可以使用多次在供水和污水管理。这是关键因素,小说但昂贵的吸着剂是否可以接受的领域。预计可以进一步降低碳纳米管的单位成本在未来通过回收热量的过程。所以;SWCNTs, HCNTs,热合出现可能成本效益乙苯吸着剂在水和废水处理。

碳纳米管和碳质材料,如炭黑,煤炭、和干酪根在土壤/沉积物组成的几乎相同的元素,解吸差异可能是由于不同的几何结构。碳质材料表现出高度的孔隙度和扩展interparticulate表面积,而碳纳米管是一维中空的纳米管以及骨料。碳纳米管很容易彼此坚持,形成包由于强烈的范德华相互作用。吸附网站因此定义为整个包而不是单独的纳米管。有四个可能的吸附网站组包,包括内部的个人管,碳纳米管之间的间隙通道,外部槽网站和个人管的外表面网站上的外围表面包。内部的个人管仅可在开放式管;间隙通道申请大型管直径,而槽和最重要的外部表面吸附( 4]。因此,推测,大多数乙苯位于外部吸附网站。此外,碳纳米管不能形成封闭间隙空间总量。因此,乙苯吸附释放由于温度。

吸附剂减肥被忽视的回收过程。减肥可以归因于吸附水的蒸发和消除羧基组和羟基问墙上( 5]。

 3.3。等温线的研究

乙苯在SWCNTs的吸附平衡数据,HCNTs,热合样本安装由几个知名的等温线模型来评估他们的功效。在这项研究中,ISOFIT应用于涉及乙苯的吸附与初始浓度为10 - 100 mg / L(10年,20年,30、40、50、60、70、80、90和100 mg / L), SWCNTs HCNTs,热合。水溶解性 年代 w 据估计152 mg / L)的乙苯在pH值7。大量研究认为一个或多个支持的等温线的上下水系统。双模等温线反映最近开发模型的吸附疏水性有机溶质( 10]。

特征参数的不确定性,ISOFIT报告参数为每个等温线线性相关系数和95%置信区间参数。参数之间的相关系数(CORij) Xi和Xj是衡量两个参数之间的线性相关;值范围从−1 ‏1,值为零(0)表示没有相关性。

等温线表达式是重要的描述污染物在环境系统的分区。表 3总结了一些诊断ISOFIT计算的统计数据和报告的乙苯吸附在碳纳米管的输出文件。

摘要乙苯选择诊断由碳纳米管吸附。

吸附剂 选择 诊断 等温线
GLF 托斯 线性 朗缪尔 . 帮 弗伦德里希 p p 打赌 波拉尼
SWCNTs AICc 34.4 41.5 41.5 41.5 41.5 41.5 44.7 45.5 24.5 72.8
R y 2 0.988 0.962 0.962 0.962 0.962 0.962 0.962 0.962 0.992 0.000
R N 2 0.934 0.892 0.892 0.892 0.892 0.892 0.892 0.888 0.966 0.947
米 2 30. 1×10−9 3×10−9 2×10−10 3×10−10 4×10−10 7.3 5×10−1 2×10−2 9×105
线性评估 非线性 线性 线性 线性 线性 线性 非线性 非线性 线性 非线性
HCNTs AICc 25.9 26.3 26.3 26.3 26.3 29.5 29.5 31.3 40.7 72.8
R y 2 0.994 0.992 0.992 0.992 0.992 0.992 0.992 0.992 0.960 0.000
R N 2 0.946 0.942 0.942 0.942 0.942 0.942 0.942 0.952 0.945 0.957
米 2 83年 6×10−10 1×10−9 8×10−10 6×10−10 3×102 20. 5×10−1 10 2×106
线性评估 非线性 线性 线性 线性 线性 非线性 非线性 非线性 线性 非线性
热合 AICc 30.7 34.8 34.8 34.8 34.8 34.8 38.6 39.3 37.6 68.1
R y 2 0.989 0.980 0.980 0.980 0.980 0.980 0.979 0.980 0.965 - - - - - -
R N 2 0.931 0.914 0.914 0.914 0.914 0.914 0.914 0.918 0.956 0.944
米 2 39 1×10−9 2×10−9 2×10−9 2×10−9 2×10−9 11 5×10−1 11 3×10−9
线性评估 线性 线性 线性 线性 线性 线性 非线性 非线性 线性 线性

AICc: Multimodel排名, R y 2 :测量与模拟观测之间的相关性, R N 2 :剩余与正常之间的相关性, 米 2 :林森的非线性。

图 7包含块的安装由SWCNTs乙苯吸附等温线,(组织成视觉上无法区分组)以及观察到的数据点。

块上的乙苯吸附等温线和观测数据SWCNTs: (a)托斯p p, GLF,波兰尼,(b)线性的,弗伦德里希,朗缪尔,.,帮,打赌。

图 8包含块的安装由HCNTs乙苯吸附等温线,(组织成视觉上无法区分组)以及观察到的数据点。

块上的乙苯吸附等温线和观测数据HCNTs: (a)托斯p p, GLF,波兰尼,(b)线性的,弗伦德里希,朗缪尔,.,帮,打赌。

图 9包含块的安装由HCNTs乙苯吸附等温线,(组织成视觉上无法区分组)以及观察到的数据点。

块上的乙苯吸附等温线和观测数据热合:(a)托斯p p, GLF,波兰尼,(b)线性的,弗伦德里希,朗缪尔,.,帮,BET1。

AICc值表明,打赌的乙苯吸附等温线表达式提供了最适合SWCNTs, GLF等温线表达式提供了最适合的乙苯吸附HCNTs, GLF等温线是最适合乙苯碳管吸附。

在这项研究中,结果表明,ISOFIT提供优越适合乙苯SWCNTs移除,打赌,GLF,波兰尼等温线和乙苯去除HCNTs和MWCNT并提供优越的适合所有的等温线。ISOFIT被肖恩Matott锌的吸附水铁矿。结果表明,ISOFIT产生同等或更适合值。特别是,ISOFIT提供优越适合GLF,托斯波拉尼,Polanyi-Partition等温线( 10]。阿特拉津的吸附过程对碳纳米管进行了燕等人显示了吸附平衡等温线是非线性和被弗伦德里希安装,朗缪尔,Polanyi-Manes模型。发现Polanyi-Manes模型描述吸附过程比其他两个等温线模型( 4]。

Wibowo等人研究了苯和甲苯的吸附到活性炭水溶液;他们的研究表明,朗缪尔方程可以很好地描述实验数据相当的比弗伦德里希( 1]。

芳香族化合物的吸附机制在SWCNT液相中,主要有两种类型的交互,包括静电和色散。导致的官能团吸附芳环可以激活或禁用它,可去除电子电荷。电子与绘画团体在一个创建一个芳香环部分正电荷,而去活化组织产生相反的效果,创建一个部分负电荷( 1]。

在这里,乙苯在水溶液的分子形式;在这种情况下,色散相互作用是主要的,主要是因为之间的吸引力 π轨道SWCNT基底平面和电子密度在苯和甲苯的芳香环( π- - - - - - π(交互) 1]。

本研究的局限性乙苯删除使用恒定的条件。有些纳米管从上层清液分离也困难。一维的碳纳米管在纳米。此外,提供一个良好的吸附;乙苯应该渗透管。这导致缓慢吸收,增加了接触时间是必需的。类似的结果也出现在文学吸附乙苯的微碳纳米管(热合)[ 7]。但在混合纳米管表,这些管子和接触表面更容易打开。

 4所示。结论

我们的结论是,SWCNTs显示更高的吸附容量比热合和HCNTs乙苯删除。也MWCNT和HCNT之间,除乙苯的HCNT显示出更好的性能,因为表形状由二氧化硅。看来乙苯组件与更高的吸附在碳纳米管的倾向。平衡量( 问 e )序列SWCNTs > HCNTs >热合。

碳纳米管回收的结果表明,乙苯SWCNTs的吸附,热合,可以轻松地眠HCNTs温度,从而他们可以使用多次在供水和污水管理。

ISOFIT提供优越适合SWCNTs打赌乙苯等温线删除,和GLF适合乙苯去除HCNTs和热合。

更多的研究工作在碳纳米管的毒性和CNT-related材料需要在实际使用的碳纳米管在水和废水处理,因为它可以实现。

 承认

作者希望承认环境卫生工程和环境研究中心,研究Vice-chancellery,伊斯法罕大学医学科学的财政支持的研究项目。389065年。

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