1。介绍
医院是一个重症患者,医院环境是最有可能被病原微生物污染,这对疾病的传播提供了外部条件和促进院内感染的发生
1 ]。院内感染带来严重危害社会和个人。在过去的二十年里,耐甲氧西林金黄色葡萄球菌感染的发病率在医院已经逐年增加,这可能导致爆发的院内感染,死亡率高达50% (
2 ,
3 ]。制作基于协调复杂的多种生物活性,如抗癌、抗炎活动(
4 ]。因此,我们进一步评估新的化合物的抗菌活性。
有机框架(mof)迷人的拓扑架构,高表面积和疏密度,孔隙结构和可调可以找到巨大的潜力应用于发光传感器、离子交换、多相催化、气体储存、分离等。
5 - - - - - -
9 ]。目前,基于mof的催化剂是当前的研究由于其高催化效率和环保经济的光催化降解有机染料废水中存在的污染物排放(
10 - - - - - -
13 ]。因此,如何合理设计和合成mof,能有效吸附紫外线/紫外/可见光已成为合成化学家的难题。财产的财政部吸附紫外线/紫外/可见光的吸收是密切相关的有机配体以适当的官能团和刚度以及对称。据报道,mixed-ligand策略被认为是最有效的方法之一的建设目标财政部可以作为催化剂的水净化(
14 ]。对于这个方法,有机构件的组合两个function-different配体也称为酸碱mixed-ligand系统。在过去的几年中,N-donor配体和polycarboxylate配体通常是用作酸碱mixed-ligand系统建设的财政部有前途的潜在功能(
15 - - - - - -
18 ]。
基于上述考虑,在这项工作中,我们选择1 h-benzotriazole和对苯二甲酸的有机建筑骨架1 h-benzotriazole和对苯二甲酸的协同作用与金属离子可能导致多核基于集群的构建单元(
19 ]。在solvothermal条件下,1的自组装h-benzotriazole对苯二甲酸和Cd (II)离子成功提供一个新的三环的Cd3 (btz)(首席运营官)4 基于集群的化合物,即{((CH3 )2 NH2 ][Cd6 K (bdc)6 (btz)3 (H2 O)6 ]}n (
1 H2 bdc =对苯二甲酸,Hbtz = 1 h-benzotriazole,计划
1 )。x射线结构分析表明,化合物
1 有一个3 d和6-connected框架吗
pcu 拓扑。在下面,合成方法,晶体结构,光催化性能
1 将详细描述。在生物部分,应用价值的化合物
金黄色葡萄球菌 细菌感染进行评估,其次是机制探索。ELISA试验的结果表明,化合物可以显著降低TNF -的内容
α 和il - 1
β 释放到等离子体。此外,实时rt - pcr的数据表明,细菌生存的基因表达也表现出了新的化合物。
方案1
的合成路线
1 在这工作。
2。实验
2.1。材料和设备
化学评议开始购买商业和使用前未经纯化。C、H、N元素是由一个优秀的240元素分析仪。记录功率x射线衍射与力量中心——AXS D8先进自动化与铜/衍射仪
K 辐射(
λ
=
1.5406
在室温下。进行热重分析NetzschSTA499C集成热分析仪下N2 气氛从30到800°C的加热速度10°C /分钟。单晶x射线衍射分析,使用计算机控制的牛津Xcalibur E衍射仪graphite-monochromated Mo / K
α 辐射(
λ
=
0.71073
一个)。
2.2。合成{((CH <子> 3 < /订阅>)<子> < /订阅> NH <子> 2 < /订阅>][Cd <子> 6 < /订阅> K (bdc) <子> 6 < /订阅> (btz) <子> 3 < /订阅> (2 H <子> < /订阅> O) <子> 6 < /订阅>]}<子> n < /订阅>
Cd(没有的混合物3 )2 h·42 更易与O (0.2, 0.062 g),了解3 (0.05更易),H2 bdc(0.2更易,0.036 g), Hbtz(0.2更易,0.024),DMF(3毫升)和浓硝酸(1滴)是装在一个20毫升小玻璃小瓶,这是加热在110°C 36 h,然后冷却到室温2°C /分钟的速度。无色晶体块基于Cd(没有收益率在35%3 )2 h·42 o .肛门。计算的。(%)
1 C62年 H52 Cd6 KN7 O30. (2088.65)如下:C, 35.62;H, 2.49;和N, 4.69%。发现(%)如下:C, 35.64;H, 2.47;和N, 4.71%。
2.3。结构测定
的单晶结构
1 解决了使用双直接全矩阵最小二乘方法和精制的技术基础上
F
2
使用shelxl - 2014计划(
20. ]。所有的H原子生成的理想地点,和所有精制anistropically nonhydrogen原子结构。详细的晶体数据和结构改进
1 总结在表
1 。选择债券的长度(A)和角度(°)
1 表中列出
S1 。
表1
晶体化合物的数据和结构改进
1 。
公式
C62年 H52 Cd6 KN7 O30.
弗兰克-威廉姆斯
2088.65
晶系
单斜晶体的
空间群
P 21 / c
一个
(一)
25.7641 (11)
b
(一)
11.2486 (5)
c
(一)
18.8369 (12)
Α
(°)
90.00
β
(°)
92.937 (4)
γ
(°)
90.00
V
(一个3 )
5452.0 (5)
Z
4
密度(计算)
1.244
Abs.多项式系数。(毫米1 )
1.245
总反射
24355年
独特的思考
12326年
上的拟合优度
F
2
0.975
最后
R
指数
我
>
2
σ
我
2
R
=
0.0735
,
w
R
2
=
0.2094
R
(所有数据)
R
=
0.1046
,
w
R
2
=
0.2372
控烟条例
2055973
2.4。光催化实验
50毫克粉末样品
1 加入100毫升10 mg·L1 MV水溶液。然后,悬浮在黑暗中磁搅拌约2 h建立adsorption-desorption平衡。之后,进行光催化实验使用XPA-7型光化学反应器配备了125 W Hg(365海里)灯。5毫升反应混合物是每15分钟取出,并进一步通过离心分离。然后,随后,MV的电子特征吸收带用紫外可见分光光度计测量。紫外可见吸收光谱仪的获得解决方案进行了分析。
2.5。ELISA试验
ELISA检测试剂盒进行本研究测量的内容TNF -
α 和il - 1
β 释放到等离子复合治疗后。这种传导是完全指令的基础上稍加修改。简而言之,50 BALB / c小鼠用于研究从中山大学实验动物中心购买(ZSXK 2020 - 0017)。108 CFU
金黄色葡萄球菌 细菌细胞注入小鼠诱导
金黄色葡萄球菌 细菌感染模型。接下来,该化合物在1毫克/公斤,给出治疗2毫克/公斤,分别和5毫克/公斤浓度。在过去,不同动物的等离子体是收获和TNF -
α 和il - 1
β 内容发布到等离子体通过ELISA检测试剂盒测定。
2.6。实时rt - pcr
感染模型建设和复合处理后,实时rt - pcr进一步的进行
金黄色葡萄球菌 细菌生存基因相对表达水平测定。这种传导是严格按照指令完成小改变。简而言之,108 CFU
金黄色葡萄球菌 细菌细胞收集和播种6-well细胞培养板;接下来,浓度的复合治疗了10 ng / mL, 20 ng / mL, 50 ng / mL。随后,收集细菌细胞,整个细菌细胞中RNA提取试剂盒的试剂。后整个RNA浓度测量,然后反向转录到cDNA这个浓度。最后,
金黄色葡萄球菌 细菌生存基因相对表达水平被实时rt - pcr检测
gapdh 作为内部控制的基因。
3所示。结果和讨论
3.1。晶体结构
x射线衍射分析
1 表明在单斜结晶
P 21 / c空间群和显示三维框架与不对称单元包括三个Cd (II)离子,半K+ 离子,三下死点2 - 配体,一个btz- - - - - - 配体,三个协调的水分子,半无序NH2 (CH3 )+ 阳离子没有建模。如图
1(一) ,Cd1显示一个五角双锥体几何和羧酸盐四个氧原子和一个氮原子在赤道平面和一个羧基氧原子和一个终端水分子在轴向位置。张cd和Cd3 six-coordinated扭曲的八面体几何图形的协调。Cd2,扭曲的八面体被定义为三个羧基氧原子和一个氮原子在赤道平面和另一个羧基氧原子和水配体轴向网站。Cd3,扭曲的八面体被定义为三个羧基氧原子和一个氮原子在赤道平面和两个羧基氧原子在轴向网站。K1离子是由四个水six-coordinated赤道平面和两个羧基氧原子的配体在轴向网站,提供一个八面体。Cd-O Cd-N,和k o距离在2.244(5)-2.611(7),2.263(6)-2.279(6)和2.239(13)-2.828(9),分别,这是在正常范围内基于先前相关制作基于mof [
21 ]。的下死点2 - 配体显示两种不同的协调模式,图所示。
S1 。结晶学独立三个Cd (II)离子由一个btz架桥- - - - - - 配体和四羧酸盐组,形成一个三环的[Cd3 (btz)(首席运营官)4 )集群平均Cd… (图3.65 Cd的距离
2 (b) )。这样的三环的基于集群的构建单元进一步pdc连接起来2 - 配体(KO6 八面体,形成的三维框架(图
2 (c) )。在这个3 d框架中,每个三环的集群连着六个相邻的相同的
通过 六个pdc2 - 配体。拓扑来说,这3 d框架
1 可以减少到一个6-connected吗
pcu 拓扑网络的点符号{412。 63 }通过查看三环的[Cd3 (btz)(首席运营官)4 )集群6-connected节点和pdc2 - 配体作为线性连接器(图
2 (d) )。
图1
(一)粉末x射线衍射模式
1 。(b) TGA曲线
1 。
(一)
(b)
图2
(a)的Cd (II)离子的环境中
1 。(b)三环的[Cd3 (btz)(首席运营官)4 基于集群的构建单元
1 。(c)的3 d框架
1 。(d) 6-connected的示意图表示
pcu 拓扑网络
1 。
(一)
(b)
(c)
(d)
3.2。粉末x射线衍射(PXRD)模式和热重分析(TGA)
通过 PXRD实验的结果显示在图
1(一) ,它可以观察到实验模式基于as-synthesized批量样品显示了良好的匹配与基于单晶衍射数据模拟模式,这是象征纯洁的好阶段。此外,我们也调查的热行为
1 在氮气氛从30到800°C。如图
1 (b) 协调的释放水分子的骨架
1 发生在温度范围96 - 125°C的减肥5.19%(计算的:5.17%),并进一步,无溶剂复合显示稳定性好,直到302°C。最后,重要的减肥从302年到439°C对应的分解有机配体。
3.3。光催化性质
根据Cd (II)的财政部的报告,我们发现,他们中的大多数显示优良的光催化降解有机染料的活动在暴露于紫外线或可见光
22 ,
23 ]。这里的光催化性质
1 估计的选择甲基紫(MV)作为模型污染物。特征吸收峰在580 nm MV被选中监控光催化过程。控制实验没有1作为光催化剂也是在相同的条件下进行的。的存在
1 ,580海里的吸收强度逐渐减弱的时间增加紫外线照射(图
3(一个) )。根据故事情节的
C
t
/
C
0
与辐照时间(
t
)(图
3 (b) ),它可以计算出大约90.6% MV在溶液中进行光降解的存在
1 在溶液中,只有13.3%的MV photodegraded缺乏
1 ,这说明良好的光催化活性
1 紫外线照射下退化的MV。这样的MV的光催化反应符合一级动力学方程
ln
C
0
/
C
t
=
−
k
t
+
b
(
C
0
和
C
t
代表MV解决方案的初始浓度和辐照时间的MV溶液的浓度
t
,
k
速率常数,
b
是一个常数),速率常数的
k
从线性拟合获得
ln
C
t
/
C
0
与辐照时间(
t
)是0.03273分钟1 (图
2 (c) )。PXRD模式光催化反应前后没有显著差异,展示良好的结构稳定性
1 在光催化过程中(图
1(一) )。此外,我们还执行四个连续在同一条件下,实验和MV的降解效率仍然高于90%后,第四次实验(图
3 (d) ),表明的光催化活性
1 稳定退化的MV。
图3
(一)MV的紫外可见吸收光谱的存在
1 随着照射时间的增加。(b)解决方案监控MV剩余的时间百分比。(c)的光催化降解动力学
1 使用一阶动力学方程对MV
ln
C
t
/
C
0
=
−
κ
t
+
b
。(d)循环运行MV紫外光照射下的光催化降解。
(一)
(b)
(c)
(d)
3.4。显著降低TNF -α<斜体> < /斜体>和il - 1 <斜体>β< /斜体>通过化合物释放到血浆治疗后
后合成的新化合物结构新颖,其生物活性评价和机理探讨。因此,ELISA检测工具进行了这个实验的检测il - 1的抑制活性化合物
β 和肿瘤坏死因子-
α 释放到血浆水平。结果见图
4 ,我们可以看到,模型组显著增强il - 1
β 水平和TNF -
α 释放到血浆水平,与对照组相比,
P
<
0.005
。然而,新的化合物的治疗后,il - 1
β 和肿瘤坏死因子-
α 内容发布到等离子体明显抑制。新的化合物的抑制作用表现出剂量依赖性的方式。
图4
复合大大降低il - 1的释放
β 和肿瘤坏死因子-
α 等离子体。108 CFU
金黄色葡萄球菌 是注射到动物诱导细菌感染的动物模型;然后,化合物用于治疗浓度的1、2,5毫克/公斤。治疗后,血浆收获和il - 1
β 和肿瘤坏死因子-
α 内容发布到等离子体通过ELISA检测试剂盒测定。
3.5。显著抑制<斜体>金黄色葡萄球菌< /斜体>细菌生存基因相对表达复合处理后
在上面的实验中,我们证实,这种化合物具有良好的抑制活性的释放il - 1
β 和肿瘤坏死因子-
α 等离子体剂量依赖性的方式。此外,化合物的抑制活性
金黄色葡萄球菌 细菌生存与实时rt - pcr基因相对表达进一步确定。结果在图
5 抑制,与对照组相比,这种复杂的可能明显下调
金黄色葡萄球菌 细菌生存基因相对表达。这种抑制建议剂量依赖性的方式。
图5
化合物明显抑制的相对表现
金黄色葡萄球菌 细菌生存的基因。
金黄色葡萄球菌 细菌细胞孵化了系列不同浓度的化合物。然后,进行了实时rt - pcr和实时rt - pcr进行确定的相对表现
金黄色葡萄球菌 细菌生存的基因。
4所示。结论
总之,一个新的Cd (II)复合solvothermally基于H的有机配体的合成2 下死点和Hbtz。x射线结构分析表明,它与三环的一个3 d框架(Cd3 (btz)(首席运营官)4 基于集群的单元,可以简化为一个6-connected
pcu 拓扑网络通过6-connected节点和bdc三环的集群2 - 配体的线性连接器。在紫外线照射下,这种化合物表现出良好的光催化活性退化的MV,四个周期后,MV的降解效率仍在90%以上。ELISA试验的结果表明,化合物可以显著降低TNF -的内容
α 和il - 1
β 释放到等离子体。此外,实时rt - pcr的数据表明,细菌生存的基因表达也表现出了新的化合物。最后,它可以得出结论,这种化合物具有潜力成为一位杰出的候选人
金黄色葡萄球菌 细菌感染治疗通过抑制il - 1
β 和肿瘤坏死因子-
α 释放。