IJCE 国际化学工程杂志 1687 - 8078 1687 - 806 x Hindawi出版公司 970247. 10.1155 / 2011/970247 970247. 研究文章 减少化学动力学模型泰坦项 Savajano 罗马 1 Sobbia raffaello. 1 宝夫里 米歇尔 1,2 莱兰 佩内洛普 1 英航łdyga jerzy. 1 洛桑理工学院Fédérale 跨学科空气动力学组 车站9,1015洛桑 瑞士 epfl.ch 2 Deutsches zentrumfürluft-und Raumfahrt（DLR） Lilienthalplatz 7. 38108年布伦瑞克 德国 dlr.de. 2011年 18 10 2011年 2011年 04 05 2011年 09 08 2011年 2011年 版权所有©2011 Romain Savajano等。 这是一篇在知识共享署名许可下发布的开放存取的文章，它允许在任何媒体上无限制地使用、传播和复制，只要原始作品被适当地引用。

开发了一种减少的泰坦大气层的化学动力学模型。这种具有18种和28个反应的新模型包括更完整的方案的主营性，尊重辐射助焊剂。它已经针对三个关键要素进行了验证：敏感性分析，使用Chemkin中使用冲击管模拟的平衡化学成分，以及计算流体动力学（CFDS）模拟的结果。

 1.介绍

土星最大的卫星土卫六，其厚厚的大气层富含有机化合物和氮，具有与地球相似的特征。因此，许多科学家都对探索它感兴趣，并希望找到有关地球上生命是如何起源的线索。因此，新的任务很可能会跟随卡西尼-惠更斯号，试图带来更多关于这颗橙色卫星的信息。准确预测探测探测器进入时的热通量，对探测器的完整性和科学仪器的保护质量至关重要。

为了进一步研究这些通量的极限(有效热保护系统设计和选型的必要条件)，人们不断开发和改进cfd工具。化学动力学模型是CFDs程序的关键参数之一，它描述了反应方案。然而，完整建模的复杂性与需要快速响应时间模拟的设计工具是不兼容的，对于这种主导物种决定物理的大气来说，这是不必要的。

动力学模型主要取决于气氛的组成。尽管最近的卡西尼 - 惠更斯任务的成功，不确定性依然存在关于土卫六大气的组成。的主要成分是N2，CH.4.第一个常用的动力学模型是由Nelson等人提出的[ 1]在1991年但是，该第一模型不经由HCN考虑到CN的形成（因为这种不包括在内）。此外，在许多文献[如图所示 2那 3.]， CN是一个强辐射体，在土卫六进入大气层时，辐射热通量占主导地位。此外，所用的反应速率也不是最新的。为此，Gökçen [ 4.]，由21种(N2，CH.4.，CH.3.，CH.2，ch，c2H2，CN，NH，HCN，N，C，H，氩气， N 2 + ，CN+N+C+H+，AR.+和E.−)和35种反应(这些反应的速率在附录中给出 一种)．尽管这一新的模型，但CFDS模拟仍然是时间和记忆消耗（根据网格的几个小时，所实现的物理学）。因此，从Gökçen的模型中除去的每种物种或反应是时间的增加。最近，Leyland等人。[ 5.提出了一种简化模型;然而，遇到离子摩尔分数的差异。包括18种和28个合成反应的进一步降低机构在本文中被详细描述。这是有道理的敏感性分析，并使用CHEMKIN昆士兰大学，高超声速中心，澳大利亚（用户界面软件运行反应堆模型）和MB_CNS（二维的Navier-Stokes时明确解算器）针对戈克钦的模型验证。

 2.简化模型的细节

建议的新模型仅包含18种（n2，CH.4.，CH.3.，CH.2，ch，c2H2， cn, nh, hcn, n, c, h， N 2 + ，CN+N+C+和E.−）和28个反应（附录 B.)．该模型通过两步分析获得:首先使用CHEMKIN比较了整体平衡组成(摩尔分数的时间历程)，第二步比较了惠更斯探测器几何形状上的cfd结果[ 2那 6.］．为了抑制反应，戈克钦的建议，在他的论文[ 4.，即去除他模型中的反应13,15,16,17,35(附录) 一种)．灵敏度分析也进行了温度和CN摩尔分数，以证明这一选择。32和33反应的抑制是由于H种的去除+、Ar和Ar+．在附录中 一种和 B.,参数 F 对应于Baulch等人所定义的不确定性因素。[ 7.]这些值适用于Gökçen提供的大多数估计 4.，应被视为不确定性的下限。

 3.敏感性分析

温度和物种摩尔分数的灵敏度系数，以动力学方程的预指数因子 一种 计算。灵敏度系数表示一个参数对另一个参数的影响。它可以定义为 S. = δ. X / X δ. 一种 / 一种 那 在哪里 X 是温度还是摩尔分数 一种 pre-exponential因素。如果它的值接近0，则两个参数之间没有交互作用。在数据 1和 2绘制温度的敏感性系数和CN摩尔级分的六个反应：我们想要去除的五个（即，第13,15,15,16,17和35个）和反应（ 1）这在这里进行比较。它很容易明显，这五个第一反应不会影响CN的摩尔分数和温度。

CN灵敏度系数。

温度灵敏度系数。

对H，C，N和E进行敏感性分析−但是这里没有显示，因为它们给出了与上述类似的结果。这些分析仅用于一组初始条件。

 4.模拟与CHEMKIN

验证的第一阶段是在附录中给出的Gökçen反应组之间的摩尔分数的演变的比较 一种以及附录中给出的简化版 B.．它是使用Chemin的泰坦简化气氛，由95％组成2和5％的ch4.．在6300 m·s的入射激波速度下，保留了一个没有边界层修正的激波管-1，压力0.1托，冲击前温度为300k。根据CEA 9系数多项式生成的数据，采用7系数曲线拟合(旧NASA表格)计算物种的热力学数据。验证温度范围为300k - 2000k。此外，下游模型方程假设流动是绝热的，输送现象(即粘度、导热和质量扩散)可以忽略不计。

摩尔分数的时间历程绘制在图中 3.那 4.那 5., 6.．数据 3.和 4.显示中立者和数字 5.和 6.离子。减少的模型几乎与Gökçen的模型完全匹配。

中立-戈克钦的模型。

中立还原模型。

离子-Gökçen的模型。

离子还原模型。

在图中 7.，对于CN摩尔分数和用于比较 T. 被绘制了。特别注意CN的形成，因为它是泰坦入境期间遇到的辐射热通量的主要辐射源的主要因素[ 8.］．

CN摩尔分数的比较和 T. ．

 5.演示CFDs代码的测试用例

三个测试用例(TC1, TC2和tc.3.)，以在cfd模拟中加以验证。它们是在欧空局辐射工作组会议上分发并记录下来的[ 9.］．它们之间的区别在于大气成分和/或化学动力学模型。TC1已经用的氮94.3％组成的气氛中进行2，5.0％的ch4.和Gökçen化学动力学模型的0.7％的AR。确定这些值以保持相同的CH浓度4.如Yelle的最小简介[ 10］．事实上，甲烷的初始浓度是决定性的形成CN的，这是模型验证的主要标准。在TC2，使用相同的反应方案，但它与百叶气氛的最小曲线，即95.0％2和CH的5.0％4.．第三个测试用例，TC3.中，使用的相同的气氛组合物TC2但用简化的化学动力学模型。

流入条件与惠更斯探测器的峰值加热相对应[ 2]:速度5126.3 m·s-1，密度2.96 × 10-4，温度为176.6 k（轨迹点： T. = 189 年代)。

测试用例是在惠更斯探测器几何形状上执行的[ 6.］．It is a 60° half angle blunted cone with a base diameter of 2.7 m and a nose radius of 1.25 m. To mesh the domain, 80 nodes are used in both axial and radial directions.

 6.差价合约模拟

用于模拟的cfd代码基于澳大利亚昆士兰大学高超音速中心开发的MB_CNS工具。这是一款基于有限体积Navier-Stokes方程的二维瞬态可压缩流动模拟软件。辐射模型化最近已实施[ 9.］．的粘度和每一个物种的热导率的计算，从麦克布莱德和Gordon [曲线拟合 11使用) 日志 ⁡ ⁡ μ. （ T. ） = 一种 0. 日志 ⁡ ⁡ T. + 一种 1 T. + 一种 2 T. 2 + 一种 3. 那 日志 ⁡ ⁡ K. （ T. ） = B. 0. 日志 ⁡ ⁡ T. + B. 1 T. + B. 2 T. 2 + B. 3. ． 这些系数的值可以在NASA开发的CEA计划中得到。所用的混合规则是威尔基最初公式的变体[ 12，它们是由戈登和麦克布莱德开发的[ 13] μ. 混合 = ∑ 一世 = 1 N X 一世 μ. 一世 X 一世 + ∑ j = 1 那 j ≠ 一世 N X j φ. 一世 j 那 K. 混合 = ∑ 一世 = 1 N X 一世 K. 一世 X 一世 + ∑ j = 1 那 j ≠ 一世 N X j ψ 一世 j 那 在哪里 X 一世 是物种的摩尔分数 一世 ． φ. 一世 和 ψ 一世 是相互作用电位，它们再次使用戈登和麦克风的制剂来计算[ 13] φ. 一世 j = 1 4. [ 1 + （ μ. 一世 μ. j ） 1 / 2 （ m j m 一世 ） 1 / 4. ] 2 （ 2 m j m 一世 + m j ） 1 / 2 那 ψ 一世 j = φ. 一世 j [ 1 + 2.41 （ m 一世 - m j ） （ m 一世 - 0.142 m j ） （ m 一世 + m j ） 2 ] ． 在所有实现的辐射模型中，选择离散传输方法进行计算，因为Titan的数据容易获得，而且不太耗时。辐射种为CN(紫色和红色)、N2(第一个阳性和第二个阳性)和C2(天鹅)。选取了辐射模型的参数

λ. 最小值 = 250  nm,

λ. 马克斯 = 2000年  nm,

光谱点= 1751，

射线数= 32，

非平衡态中的电子态。

如我们所使用的涂抹转动带（SRB）方法来确定所述谱而不是线由行模型光谱点的数量是相当小的。使用线由线模型具有离散传输方法将耗费更多的时间。

模型间一致性好的第一个标准是激波对峙距离。如表所示 1，冲击对峙距离在不影响去除Ar, Ar+和h.+，也不是减少的动力学方案。

震距(cm)。

TC1 TC2 TC3.
9.6±0.3 9.7±0.3 9.6±0.3

由于CN是主要的散热器，因此新的简化模型(TC3.）给出与TC相同的CN浓度1．

数据 8.和 9.表明CN分布非常接近;因此，在两种情况下得到的辐射通量也应该是相似的。图中显示了滞止线之间的温度分布 10．对于TC.3.，温度峰值由于去除AR而略高且锐利。在图中 11，可以注意到在TC1中，壁温度较低，这将导致更低的导电性的热通量为好。

CN质量分数-TC1．

CN质量分数-TC3.．

其中对于TC停滞线温度分布1和TC3.．

详细的TC滞止线之间的温度分布1和TC3.．

在表格中 2，总结了总热流的不同组成部分的值。

热通量比较(W/cm2)．

TC1 TC2 TC3.
导电 19 32 32
辐射 49 50 49
全部的 68 82 81

正如预测的那样，TC的传导热流密度较小1．豪ver, the uncertainties on the heat fluxes are about 5 W/cm2;因此，它们可以被认为是相同的数量级。还有明显的是，辐射助焊剂的值与文献中的其他结果吻合良好[ 12］．

 7.结论

这种新的减少模型，包括仅18种（n2，CH.4.，CH.3.，CH.2，ch，c2H2， cn, nh, hcn, n, c, h， N 2 + ，CN+N+C+和E.−)和28个反应(而不是35个)与Gökçen得到的动力学反应集非常吻合。CN的分布，主要散热器，几乎是相同的全型号。对于热流，虽然TC的传导热流较高，但其数量级相同3.由于除去的Ar，可以降低电子温度。尝试也作了进一步减少该模型中，例如像除去的C+．然而，这导致带电粒子的摩尔分数巨大差异，特别是用于电子。

 附录 A.戈克钦化学反应集对于N <子> <粗体> 2 </粗体> </子> -CH <子> <粗体> 4 </粗体> </子> -Ar混合物

见表 3.．

K. F = 一种 T. N E. - T. 一种 / T. 一种 ，cc / mol / s N T. 一种 K 来源Uncert。美东时间。
解离反应
（1） N2+ M ⇆N + N + m 7.00×1021 −1.60 113,200 [ 14] / F = 3．0
m = n，c，h的增强率 3.00×1022 −1.60 113,200 [ 14] / F = 3．0 -5.0
M = e的增强率− 3.00×1024 −1.60 113,200 [ 14] / F = 3．0
（2） CH.4.+ M ⇆CH.3.+ h + m 4.70×1047 -8.20 59200年 [ 7.] / F = 2．0
（3） CH.3.+ M ⇆CH.2+ h + m 1.02×1016 0.00 45,600. [ 7.] / F = １．２６ -3.2
（4） CH.3.+ M ⇆CH + H.2+ M 5.00×1015 0.00 42,800 [ 15] / F = １．２６ -2.0
（5） CH.2+ M ⇆CH + H + M 4.00×1015 0.00 41800年 [ 15] / F = １．２６ -2.0
（6） CH.2+ M ⇆C + H2+ M 1.30×1014 0.00 29700年 [ 15] / F = １．２６ -2.0
（7） CH + M. ⇆C + h + m 1.90×1014 0.00 33700年 [ 15] / F = １．２６ -2.0
（8） C2+ M ⇆C + C + m 1.50×1016 0.00 71600年 [ 16] / F = １．２６ -2.0
（9） H2+ M ⇆H + H + m 2.23×1014 0.00 48,350. [ 7.那 17] / F = １．２６ -2.0
（10） CN + M ⇆c + n + m 2.53×1014 0.00 71,000 [ 18那 19] / F = 1．5 -2.0
（11） NH + M ⇆N + h + m 1.80×1014 0.00 37,600. [ 20.] / F = １．２６ - 2．0
（12） HCN + M ⇆CN + H + M 3.57×1026 -2.60 62845 [ 21] / F = 1．5 - 2．0
激进反应
（13） CH.3.+ N ⇆HCN + H + H. 7.00×1013 0.00 0. [ 22] / F = 10.0
（14） CH.3.+ H ⇆CH.2+ H2 6.03×1013 0.00 7600年 [ 17] / F = 10.0
(15） CH.2+ N2 ⇆HCN + NH 4.82×1012 0.00 18,000 [ 20.] / F = 10.0
（16） CH.2+ N ⇆HCN + H 5.00×1013 0.00 0. [ 22] / F = 10.0
（17） CH.2+ H ⇆CH + H.2 6.03×1012 0.00 -900 [ 20.] / F = 5.0 -10.0
（18） CH + N.2 ⇆HCN + N 4.40×1012 0.00 11,060 [ 22] / F = 1．5 - 3．2
（19） CH + C. ⇆C2+ H 2.00×1014 0.00 0. [ 15] / F = 10.0
（20） C2+ N2 ⇆CN + CN. 1.50×1013 0.00 21000年 [ 23] / F = １．２６ -2.0
（21） CN + H2 ⇆HCN + H 2.95×105. 0.00 1,130 [ 24] / F = 3．2 - 5.0
（22） CN + C ⇆C2+ N 5.00×1013 0.00 13000年 [ 14] / F = 2．0 - 5.0
（23） N + H2 ⇆NH + H 1.60×1014 0.00 12650年 [ 25] / F = １．２６ -2.0
（24） C + N2 ⇆CN + N 5.24×1013 0.00 22,600 [ 7.] / F = 1．6 - 2．0
（25） C + H2 ⇆CH + H. 4.00×1014 0.00 11,700. [ 26] / F = 1．6 -2.0
（26） H + N2 ⇆NH + N 3.00×1012 0.50 71,400 [ 27] / F = 2．0 -3.2
（27） H + CH4. ⇆CH.3.+ H2 1.32×104. 3．00 4,045 [ 7.那 17] / F = 1．6 -2.0
电离反应
（28） N + N ⇆ N 2 + + e− 4.40×107. １．５０ 67,500. [ 14] / F = 10.0
（29） C + N ⇆CN.++ e− 1.00×1015 １．５０ 164,400 [ 1] / F ≥ 10.0
（30） N + e− ⇆N++ e−+ e− 2.50×1034 -3.82 168600年 [ 14那 28] / F = 10.0
（31） C + E− ⇆C++ e−+ e− 3.70×1031 −3.00 130720年 [ 14] / F = 10.0
（32） H + e− ⇆H++ e−+ e− 2.20×1030. -2.80 157,800. [ 14] / F ≥ 10.0
（33） AR + E.− ⇆AR.++ e−+ e− 2.50×1034 -3.82 181,700. [ 1] / F ≥ 10.0
（34） CN.++ N ⇆CN + N+ 9.80×1012 0.00 40700年 [ 1] / F ≥ 10.0
（35） C++ N2 ⇆ N 2 + + C 1.11×1014 −0.11 50，000 [ 1] / F ≥ 10.0
B.还原化学反应集< line-formula><mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" id="M70"><mml:mrow><mml:mi> </mml:mi></mml:mrow></mml:math></ line-formula>N<sub><bold>2</bold></sub>-CH<sub><bold>4</bold></sub>-Ar mixture

见表 4.．

K. F = 一种 T. N E. - T. 一种 / T. 一种 ，cc / mol / s N T. 一种 K 来源Uncert。美东时间。
解离反应
（1） N2+ M ⇆N + N + m 7.00×1021 −1.60 113,200 [ 14] / F = 3．0
m = n，c，h的增强率 3.00×1022 −1.60 113,200 [ 14] / F = 3．0 -5.0
M = e的增强率− 3.00×1024 −1.60 113,200 [ 14] / F = 3．0
（2） CH.4.+ M ⇆CH.3.+ h + m 4.70×1047 -8.20 59200年 [ 7.] / F = 2．0
（3） CH.3.+ M ⇆CH.2+ h + m 1.02×1016 0.00 45,600. [ 7.] / F = １．２６ -3.2
（4） CH.3.+ M ⇆CH + H.2+ M 5.00×1015 0.00 42,800 [ 15] / F = １．２６ -2.0
（5） CH.2+ M ⇆CH + H + M 4.00×1015 0.00 41800年 [ 15] / F = １．２６ -2.0
（6） CH.2+ M ⇆C + H2+ M 1.30×1014 0.00 29700年 [ 15] / F = １．２６ -2.0
（7） CH + M. ⇆C + h + m 1.90×1014 0.00 33700年 [ 15] / F = １．２６ -2.0
（8） C2+ M ⇆C + C + m 1.50×1016 0.00 71600年 [ 16] / F = １．２６ -2.0
（9） H2+ M ⇆H + H + m 2.23×1014 0.00 48,350. [ 7.那 17] / F = １．２６ -2.0
（10） CN + M ⇆c + n + m 2.53×1014 0.00 71,000 [ 18那 19] / F = 1．5 -2.0
（11） NH + M ⇆N + h + m 1.80×1014 0.00 37,600. [ 20.] / F = １．２６ - 2．0
（12） HCN + M ⇆CN + H + M 3.57×1026 -2.60 62845 [ 21] / F = 1．5 -2.0
激进反应
（13） CH.3.+ H ⇆CH.2+ H2 6.03×1013 0.00 7600年 [ 17] / F = 10.0
（14） CH + N.2 ⇆HCN + N 4.40×1012 0.00 11,060 [ 22] / F = 1．5 -3.2
(15） CH + C. ⇆C2+ H 2.00×1014 0.00 0. [ 15] / F = 10.0
（16） C2+ N2 ⇆CN + CN. 1.50×1013 0.00 21000年 [ 23] / F = １．２６ -2.0
（17） CN + H2 ⇆HCN + H 2.95×105. 0.00 1,130 [ 24] / F = 3．2 -5.0
（18） CN + C ⇆C2+ N 5.00×1013 0.00 13000年 [ 14] / F = 2．0 -5.0
（19） N + H2 ⇆NH + H 1.60×1014 0.00 12650年 [ 25] / F = １．２６ -2.0
（20） C + N2 ⇆CN + N 5.24×1013 0.00 22,600 [ 7.] / F = 1．6 -2.0
（21） C + H2 ⇆CH + H. 4.00×1014 0.00 11,700. [ 26] / F = 1．6 -2.0
（22） H + N2 ⇆NH + N 3.00×1012 0.50 71,400 [ 27] / F = 2．0 -3.2
（23） H + CH4. ⇆CH.3.+ H2 1.32×104. 3．00 4,045 [ 7.那 17] / F = 1．6 -2.0
电离反应
（24） N + N ⇆ N 2 + + e− 4.40×107. １．５０ 67,500. [ 14] / F = 10.0
（25） C + N ⇆CN.++ e− 1.00×1015 １．５０ 164,400 [ 1] / F ≥ 10.0
（26） N + e− ⇆N++ e−+ e− 2.50×1034 -3.82 168600年 [ 14那 28] / F = 10.0
（27） C + E− ⇆C++ e−+ e− 3.70×1031 −3.00 130720年 [ 14] / F = 10.0
（28） CN.++ N ⇆CN + N+ 9.80×1012 0.00 40700年 [ 1] / F ≥ 10.0
承认

这项工作得到了ESA-NPI项目和CCN C21872的部分支持。

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