CMMM 计算和数学方法在医学 1748 - 6718 1748 - 670 x Hindawi出版公司 651475年 10.1155 / 2012/651475 651475年 研究文章 原子在医疗放射性同位素的衰变辐射:物理的角度来看 李 b . Q。 Kibedi T。 Stuchbery 答:E。 罗伯逊 k。 Bezak 伊娃 核物理系 研究物理和工程的学校 澳大利亚国立大学 堪培拉 0200年法案 澳大利亚 anu.edu.au 2012年 14 8 2012年 2012年 21 03 2012年 17 05年 2012年 17 05年 2012年 2012年 版权©2012 b .问:李et al。 这是一个开放的文章在知识共享归属许可下发布的,它允许无限制的使用,分布和繁殖在任何媒介,提供最初的工作是正确的引用。

俄歇电子发射核衰变提供一个独特的工具来治疗癌症细胞在一个DNA分子的规模。在过去四十年的许多方面探究出了这个有前途的研究目标,然而它仍然是不严重的阶段的临床试验。在这篇文章中,我们回顾钻发射的物理过程核衰变和现在正在研制的一种新模型来评估俄歇电子能谱,从而克服现有计算的局限性。

 1。介绍

不稳定原子核释放多余的能量通过各种放射性衰变过程的形式辐射粒子(中子、α和β粒子)或电磁辐射(伽马射线光子)。使用核同位素的大部分应用程序都是基于这一事实辐射通过材料之间的相互作用将取决于他们的类型(光子、中性或带电粒子)和传输能量。临床治疗中使用的大多数放射性同位素发出<我nline-formula> β 粒子的电离辐射。生物效应通常所谓的特征<我talic> 线性能量转移,让表达keV /单位<我nline-formula> μ 米,这是一个测量的能量沉积的粒子跟踪。一个新类放射性核素( 1),包括<我nline-formula> 结核病 149年 ,<我nline-formula> Bi 213年 ,<我nline-formula> 阿宝 211年 ,<我nline-formula> 在 211年 ,<我nline-formula> 类风湿性关节炎 223年 ,<我nline-formula> 交流 225年 ,<我nline-formula> 交流 227年 ,<我nline-formula> Th 226年 ,<我nline-formula> U 230年 ,它发射出的<我nline-formula> α 粒子(由两个质子和两个中子)一直在考虑治疗。让大多数的治疗<我nline-formula> α 发射器范围从25到230 keV /<我nline-formula> μ m。另一方面,电子和正电子发射核<我nline-formula> β 衰变,内转换过程,在这里<我nline-formula> β 粒子,动能从数万keV几兆电子伏,让低得多,一般~ 0.2 keV /<我nline-formula> μ m。

第三种类型的电离辐射是俄歇电子( 2),命名的法国物理学家皮埃尔·维克多钻。当一个内壳层电子从一个原子,空缺将由一个电子从外层和多余的能量将被释放x射线光子,或俄歇电子的发射。称为原子辐射,x射线和俄歇电子发射是相互竞争的过程。原子跃迁率,以及x射线或俄歇排放占主导地位,是否依赖于原子序数,电子壳,和原子的电子排布。内壳层空置的全面放松是一个多步骤的过程,导致一连串的原子辐射。发出x射线和/或俄歇电子的能量取决于原子序数,涉及的电子壳和电子排布,通常是在范围从几eV - 100 keV。由于他们的短程(nm<我nline-formula> μ 米),俄歇电子相对较低的能量可以让更高。例如,对于电子能量低于1 keV让的峰值在26 keV /<我nline-formula> μ 米( 3]。相比<我nline-formula> α 或<我nline-formula> β 粒子,俄歇电子在材料更短的范围,这使得它们成为靶向放射治疗的理想工具( 4]。图 1显示一个图形交互网站的比较这三种类型的电离辐射。

电离辐射的相互作用的DNA。(由托马斯•Tunningley阿奴)。

自70年代初以来,俄歇电子的使用癌症治疗最初是由豪厄尔(建议(见评审 5]),取得了相当大的进步低能电子的放射生物效应的理解。使用螺旋发射器的放射治疗通常被文学作为一个可行的选择,然而临床研究仍没有来。根据最近进行的一项研究Buchegger et al。 4),这种类型的靶向治疗的三个主要的要求是:(i)合适的肿瘤选择性代理将放射性物质绑定到肿瘤细胞,(2)连续内部辐射周期,(3)减少不必要的辐射损伤在癌组织生活。解决所有这些方面需要一个复杂的方法,但是在本文中,我们将只关注评估钻发射所需的物理过程在核衰变。我们开始我们的讨论,概述当前的知识;然后,我们提出一个新的方法来克服当前计算的局限性从医用同位素用于低能钻发射。

 2。放射性衰变过程

在创建空缺时在一个内部电子壳层,剩余原子处于兴奋状态。可以创建这样一个空置的光致电离,ion-atom碰撞,电子轰击,电子俘获(EC),或内转换电子(CE)的过程。EC和CE是唯一过程涉及核衰变和核结构的变化。典型的原子事件涉及<我nline-formula> K 壳牌在图所示 2。

放松的一个空缺<我nline-formula> K 外壳由x射线和钻发射。

电子俘获衰变的原子核吸收原子电子发射中微子 (1) ( Z + 1 , 一个 ) + e ⟶ ( Z , 一个 ) + ν e 。 电子俘获的条件衰变 (2) E ν = 问 + - - - - - - E 我 - - - - - - E X > 0 , 在哪里<我nline-formula> 问 + 是父母之间的能量差在原子质量和女儿基态,<我nline-formula> E 我 是最后的能量核状态子核,然后呢<我nline-formula> E X 是捕获电子的结合能,<我nline-formula> X 。释放能量,<我nline-formula> E ν 将共享发射的中微子,如果适用,轫致辐射光子或电子震动。为允许转换几乎所有空缺的发生<我talic> 年代壳(<我nline-formula> K ,<我nline-formula> l 1 ,<我nline-formula> 米 1 控制等)的最隐秘的贝壳。综合编译相关的电子俘获率的概率<我nline-formula> K ,<我nline-formula> l ,<我nline-formula> 米 ,<我nline-formula> N ,<我nline-formula> O 壳的联系( 6]。抛开的效果<我nline-formula> β + 衰变,这可能与电子俘获,外壳之间的基本关系捕获率(<我nline-formula> P X )是 (3) P K + P l + P 米 + P N + P O = 1 。 个别条款可以从他们的比率计算。例如,对于<我nline-formula> P K 我们得到了 (4) P K = { 1 + P l P K ( 1 + P 米 P l ( 1 + P N P 米 ( 1 + P O P N ) ) ] } - - - - - - 1 , 和一个可以获得的<我nline-formula> P l / P K 比例作为 (5) P l P K = k l K × ( Δ E - - - - - - E l 1 Δ E - - - - - - E K ) 2 , 在哪里<我nline-formula> k l K 因素列表( 6),而<我nline-formula> Δ E 是父母和女儿之间的能量差。允许和nonunique第一个禁止过渡,是占主导地位的贡献<我nline-formula> K ,<我nline-formula> l 1 ,<我nline-formula> 米 1 ,<我nline-formula> N 1 然而,壳的贡献<我nline-formula> l 2 ,<我nline-formula> 米 2 ,<我nline-formula> N 2 壳不应被忽视。的<我nline-formula> l 1 / l 2 比率可以计算从束缚电子径向波函数的振幅( 7]。

原子核发生电磁衰变会发出<我nline-formula> γ 内转换电子射线,或者转换能量高于两倍电子静止质量,正负电子对。内转换过程中的一个原子的电子从一个原子壳。电子转换系数被定义为概率之比原子发射的电子从壳<我nline-formula> X (<我nline-formula> P X )的排放<我nline-formula> γ 射线(<我nline-formula> P γ ): (6) α X = P X P γ 。 电子的动能,<我nline-formula> E CE , X 从过渡,可以推导出能量,<我nline-formula> E tr 原子的结合能壳,<我nline-formula> E 是 , X ,如下所示: (7) E CE , X = E tr ⁡ - - - - - - E 是 , X - - - - - - E 反冲 , 在哪里<我nline-formula> E 反冲 是反冲原子发射的能量,它在大多数情况下是非常小的。电子是唯一可能的,如果转换涉及转换<我nline-formula> E CE , X > 0 。例如,2.1726 keV过渡的衰变<我nline-formula> Tc 99年 米 只能进行内部的转换呢<我nline-formula> 米 1 和更高的贝壳。理论内转换电子发射率可以从[获得 8]。

 3所示。x射线和俄歇电子

习惯上认为放射性原子最初是中性,基态电子配置。电子俘获或内部转换事件后不久,原子将会兴奋。1923年,Rosseland [ 9]假定原子放松通过辐射和非辐射的过程。辐射过程将包括x射线的发射能量特征作为原子电子重组来填补这个空缺。在x射线辐射,一个电子在一个外壳,<我nline-formula> Y ,过渡到一个空置的壳,<我nline-formula> X ,释放出的能量的x射线 (8) E X Y = E 是 , X - - - - - - E 是 , Y , 在哪里<我nline-formula> E 是 , X 和<我nline-formula> E 是 , Y 是原子的结合能壳。荧光产额,<我nline-formula> ω X ,被定义为辐射(x射线)转换/空置在任何shell或亚层<我nline-formula> X 。考虑所有可能的贝壳,轨道,<我nline-formula> Y ,参与填补的空缺<我nline-formula> K shell (<我nline-formula> X 等于<我nline-formula> K 壳),x射线产生,<我nline-formula> Y K Y 可以表示为 (9) Y K Y = f K ω K N K Y , 在哪里<我nline-formula> f K 上主空缺职位的数量吗<我nline-formula> K 壳,<我nline-formula> N K Y 是不同的相对强度x射线转换<我nline-formula> ∑ N K Y = 1 。

皮埃尔钻了1925年首次确认实验观察非辐射的过程( 2]。(也称为非辐射的过程<我talic> “非辐射的过程”或者是<我talic> “俄歇效应”)同样涉及原子电子的重新分配,但导致原子的发射电子(俄歇电子)。俄歇电子的过程<我nline-formula> X Y Z 涉及到三个电子(子)贝壳。一个电子在一个外壳,<我nline-formula> Y ,过渡到内壳层的空缺,<我nline-formula> X 在外壳和一个电子<我nline-formula> Z 是驱逐。俄歇电子的能量可以表示为: (10) E X Y Z = E 是 , X - - - - - - E 是 , Y - - - - - - E Z Y , 在哪里<我nline-formula> E 是 , X 和<我nline-formula> E 是 , Y 是外壳的中性原子结合能吗<我nline-formula> X 和<我nline-formula> Y 。<我nline-formula> E Z Y 电子的结合能在吗<我nline-formula> Z 壳牌已经当原子电离原子壳与一个空缺<我nline-formula> Y 。这个过程将导致的空缺<我nline-formula> Y 和<我nline-formula> Z 贝壳从一个最初的空缺<我nline-formula> X 壳。例如,如果<我nline-formula> X 是<我nline-formula> K 壳,<我nline-formula> Y 的<我nline-formula> l 1 外壳,<我nline-formula> Z 的<我nline-formula> l 2 外壳被称为电子<我nline-formula> K l 1 l 2 俄歇电子。Coster-Kronig (CK)转换的一个最后的职位是在同一个主shell (<我nline-formula> Y )作为初始空缺(<我nline-formula> X )。类似于( 9俄歇电子的产生可以表示为 (11) Y K Y Z = f K ( 1 - - - - - - ω K ) N K Y Z , 在哪里<我nline-formula> N K Y Z 相对强度的各种钻转换<我nline-formula> ∑ ∑ N K Y Z = 1 。总结在所有可能大力<我nline-formula> Y 和所有可能的<我nline-formula> Z 与结合能<我nline-formula> E 是 , Y ≥ E 是 , Z 。

 4所示。空置传播

原子结构的重排将继续,直到所有小学,中学,和随后的空缺是由x射线和俄歇电子的发射,或者直到没有更多的转换能量是可能的。在后一种情况下,空置已达到价电子层。这是固态的地区,或化学作用可能占主导地位。正确的治疗的效果超出了本文的范围。

完全放松的初始空置的核事件中创建(部分 2)是一个多步骤的过程。虽然单个原子的基本物理图像转换仍然类似上面描述,原子结构将不断变化。这种变化将影响原子键的能量和跃迁率。

考虑到可能的原子数量,配置,评估原子辐射光谱的过程变得非常复杂。表 1比较了各种俄歇电子计算收益率的放射性同位素的医学的重要性。这些包括<我nline-formula> Tc 99年 米 ,在<年代up>111年,<我nline-formula> 我 123125年 ,<我nline-formula> Tl 201年 。表包含6的计算上,这两种完全不同的方法。关键特性的相关物理数据和假设也上市,将在下面讨论。

俄歇电子计算收益率选择医疗放射性同位素。

雷达( 10, 11] DDEP [ 12] Eckerman和Endo 13] 豪厄尔( 14] Stepanek [ 15] Pomplun [ 16] 本研究
核衰变数据<年代up>(一) ENSDF DDEP ENSDF ENSDF ENSDF ICRP38 ENSDF
转换系数 ( 17] ( 8, 18] ( 18, 19] ( 18] ( 15] ( 17, 20., 21] ( 8]
电子俘获率 ( 22] ( 23] ( 24] ( 22, 25] ( 22, 25] ( 22] ( 23]
原子壳 K, L K, L k o k o k - n k - n K-R
原子跃迁率<年代up>(b) ( 7, 26] ( 27- - - - - - 29日] ( 30., 31日] ( 32- - - - - - 35](一个) ( 30.] ( 32- - - - - - 34](一个) ( 30.]
RADLST 发射 EDISTR04 ( 27, 36)(X) ( 37, 38)(X)
原子跃迁的能量<年代up>(c) NAB [ 39] SE ( 40] NAB [ 30.] Z / Z +1(一) DF DF ( 41] DF ( 42]
NAB (X)
空置传播<年代up>(d) 依据 依据 侦破+ + MC MC MC MC
电荷中和 没有 没有 没有 是的 没有 没有 没有
俄歇电子产量每核衰变
99米 Tc(6.007小时) 0.122 0.13 4.363 4.0 2.5 3.37
111年在d (2.805) 1.136 1.16 7.215 14.7 6.05 5.75
123年我(13.22小时) 1.064 1.08 13.71 14.9 6.4
125年我(59.4 d) 1.77 1.78 23.0 24.9 15.3
201年Tl (3.04 d) 0.773 0.614 20.9 36.9

( 一个 ) ENSDF:评估核结构文件( 43];DDEP:衰变数据评估项目( 12];ICRP38:国际放射防护委员会( 44]。

( b ) 计算机代码:RADLST洞穴( 26Schonfeld)排放量和Janßen 45),EDISTR04 Endo et al。 46];(一):俄歇电子,(X): X射线。

( c ) 转变能量推导:NAB:中性原子结合能;SE:半经验的螺旋能量<我talic> Z / Z +1从中性原子结合能近似 47];DF:相对论Dirac-Fock计算。

( d ) 方法治疗空置瀑布:依据:确定性,使用封闭的公式;侦破+ +:确定性、使用多达3000种可能的转换;主持人:蒙特卡罗方法。

在所谓的<我talic> “确定性的方法”(依据和侦破+ +),填满每一个空置的贡献计算使用封闭的公式,类似于( 9)和( 11)。提供所有相关的转换速率,这种方法有很小的计算需求和使用的是辐射剂量评估资源(雷达) 10, 11),衰变数据评估项目(DDEP) [ 12],和Eckerman Endo [ 13]。这种方法是完全合理和简单的转换涉及职位空缺<我nline-formula> K 和<我nline-formula> l 贝壳。然而更现实的描述必须包括外壳,因此需要大量的转换。提出了一系列的近似公式在全身心的开创性工作 48)来评估<我talic> L -和<我talic> M -系列原子辐射。这些使用一个相当粗糙的方法,认为这些辐射总能量较低,可能被视为<我talic> “一组”( 48]。这项工作的发展导致EDISTR代码( 48评估完整的原子辐射光谱。最近,Endo et al。 46)进一步提高EDISTR代码。一般来说,这些的准确性<我talic> “确定性预测”很大程度上取决于外层的包容。

另一种方法是在基础的计算<我talic> “蒙特卡罗”(MC)技术,这被证明是更适合的弛豫过程中所有可能的路径。这种模拟开始核衰变过程的选择和随之而来的创建最初的空缺。传播过程中最初的空缺,下一个转变是随机选择从所有可用原子转换,使用过渡率作为加权因素。表 1豪厄尔(包括结果 14],Stepanek [ 15由Pomplun[],最近的计算 16]。显示在表中,蒙特卡洛方法允许所有原子壳与潜在的合并生产低能耗与高放射毒性俄歇电子。

常见的两种方法是需要知道所有相关转换能量和跃迁率。所有列在表6计算 1从现有的表格使用过渡率基于实验数据的组合,系统误差(通过内插和外推),以及理论计算,通常使用不同的假设,波函数,等等。两个最经常被引用作品从Bambynek et al。 7)和评估原子数据图书馆,EADL,帕金斯et al。 30.]。大部分的数据在这些编译情况有一个空置的原子壳。为了弥补这种局限性,提出的计算表 1采用不同的修正。其中一个就是所谓的Krause-Carlson校正( 49],考虑多个空缺的影响在一个壳过程中积累的弛豫过程。大多数这些计算忽略了改组和shakeoff效果,这可能是重要的过渡率创建空缺时的外层壳( 50]。

转变能量通常来源于原子结合能。至于转变率,原子结合能也受到原子组态的变化发生在弛豫过程。表中列出的一些计算 1简单地使用中性atom绑定能量(NAB)或半经验的值(SE)从拉金斯 40]。其他人使用<我nline-formula> Z / Z + 1 规则( 47估计俄歇电子的能量。只有最近的两个蒙特卡罗方法(Stepanek [ 15]和Pomplun [ 16)使用从相对论Dirac-Fock计算获得的理论价值。

总之,现有的俄歇电子谱计算远未完成。他们中的大多数是基于过渡率和转换能量获得单一的空缺。它同样明显的是,正确的治疗相关的转换能量和利率需要一个更为复杂的计算方法比二十多年前,当EADL数据基础。

 5。从头开始计算新的钻<大胆/ >过渡率

起点全面探索潜在的目标Auger-electron-based相关的治疗是一个精确的描述从腐烂的放射性同位素原子辐射谱。认识到缺乏一致的理论模型,2011年8月的国际原子能机构特别会议在中期核数据需要医学应用( 51得出结论:<我talic> “综合计算的路线也需要发展来确定能量和低能x射线和俄歇电子的发射概率更高程度的细节,比目前可用的一致性。”文档标识数量的放射性同位素作为目标的潜在候选人microdosimetry在细胞水平上:<我nline-formula> 遗传算法 67年 ,<我nline-formula> 通用电气 71年 ,<我nline-formula> Br 77年 ,<我nline-formula> Tc 99年 米 ,<我nline-formula> Pd 103年 ,在<年代up>111年,<我nline-formula> 我 123年 ,<我nline-formula> Nd 140年 ,<我nline-formula> 助教 178年 ,<我nline-formula> Pt 193年 米 ,<我nline-formula> Pt 195年 米 ,<我nline-formula> Hg 197年 。文档也得出结论,这些同位素的进一步实验研究和严格评估现有的核结构信息也需要。

提高理解原子辐射光谱的核衰变需要一种新的方法,应该用新的理论转变的能量和利率。解决这个问题需要我们建议采取下列一种新的蒙特卡罗方法的协议。

核结构数据将从评估核结构中提取文件(ENSDF) [ 43]。ENSDF定期维护,这将确保使用最新的信息来评估核事件。

电子俘获率将从Schonfeld编译( 6)和外壳电子俘获率将从(计算 4)和( 5)。

内转换系数(ICC)将从<我talic> BrIcc( 8]。国际刑事法庭的价值观在tablulation使用相对论Dirac-Fock波函数计算。需要注意的是,大多数先前的ICC计算假定原子空位在转换过程中创建了。因此,转换为中性原子系数计算。高精度实验转换系数( 52)表明,原子空位的影响应该被考虑。是特别重要的情况下转换能量接近一个shell结合能,转换系数较大,因此原子辐射更大的收益。<我talic> BrIcc使用所谓的<我talic> “冻结轨道”近似( 42)考虑到原子空位的效果。的<我talic> BrIcc数据表覆盖所有原子壳和过渡从1 keV能量高于shell-binding和持续6000 keV能量。

钻和x射线转换能量和利率将使用最新版本的通用计算相对原子结构程序,GRASP2K [ 53)和相对论原子跃迁,电离特性,RATIP [ 54)代码。RATIP程序包是在90年代末开发的计算具有任意电荷的原子跃迁和电离原子的属性/空置分布[ 55),类似于预期空置传播过程中。计算将在每个传播步骤进行实际的原子电离原子的配置。计算速度和能量与原子配置将存储,因此CPU密集型计算不需要重复。

空置的创建和原子弛豫过程<我talic> EC衰变从<我talic> 内转换会独立处理。在实际情况下,集成电路<我talic> 后女儿原子EC事件后完全放松,所以内部转换发生在一个中性原子。这种假设是无效的在极少数情况下,子核的核级半衰期比所需的时间短得多原子完全放松。例如,一个转变<我nline-formula> 20. ± 7 电动汽车的<我nline-formula> K 转换电子线的963 keV过渡的电子俘获衰变<我nline-formula> 欧盟 152年 米 ( 56)是为数不多的几个实验的观察这罕见的场景。根据计划水平,放射性衰变可能产生多个电磁转换,根据变换系数可能会继续发射多个转换电子。通常有一个有限的,非常小的概率,第二个转换电子发射之前第一个转换过程中创建的空缺可以得到充分的放松。基于平均核和原子的半衰期,这是一个不太可能的事件,它将不会被认为是在我们的模型中。

的<我talic> 从头开始治疗的传播过程包括随机抽样的衰减通道将确保原子光谱的现实评估。该模型的关键元素是使用过渡给定原子能量和跃迁率计算配置(见上面(d))。在计算方面要求这是一个昂贵的方法,它应该提高模型的准确性。

的<我talic> 原子被认为是免费的从化学环境,任何影响或固态的影响被忽视。在我们的模型中传播的一个特定的空缺将被终止,如果没有更高的国家大力可用,或者如果它已经达到价电子层。然而事件的传播是不完整而有任何内部职位空缺仍;这些空缺将继续,直到所有的传播达到价电子层。相比之下,豪厄尔( 14)认为一旦空置到达价电子层,它将立即中和吸收电子的周边环境。有强有力的证据表明,这种假设是不正确的。具体来说,钻级联大约需要<我nline-formula> 1 0 - - - - - - 16 来<我nline-formula> 1 0 - - - - - - 14 完成,最近指出,罗伯逊( 57]和Pomplun [ 16),该中和过程太慢影响传播过程快得多。因此在该模型将假定价电子层上的空缺(s)将保持空缺在整个原子弛豫过程。电离原子的原子过程中和结束后上述空缺传播会超出了本研究的范围。

还应该注意的是,在许多医疗应用,放射性核素是附加到分子,这将影响原子跃迁的能量和利率,尤其是对最外层的贝壳。先前所有的计算表中列出 1考虑这种影响。相对论multiconfiguration Dirac-Fock方法我们建议使用有可能合并的化学环境,但是,至少在最初,这个选项将不会被认为是在我们的模型中。

 6。试点研究

探索这种新方法的影响,<我talic> 试验模型是发达国家。这个模型遵循建议的方法,除了固定的原子跃迁率从EADL [ 30.)数据库。EADL包含x射线,俄歇电子(包括Coster-Kronig和超级Coster-Kronig)跃迁概率和能量的原子有一个空缺。这些计算Dirac-Hartree-Slater方法使用<我talic> j j耦合。这些计算使用半经验的修正来提高低能Coster-Kronig转换的精度。由于EADL包含迄今为止最完整的原子数据,因为它描述了正确总转移率,它是采用驾驶员模型。然而,转变能量来自EADL替换值推导出从结合能计算每个传播步骤使用雷恩Dirac-Fock代码( 42]。雷恩的代码会稍微高估内壳层的结合能,这导致一些K钻行出现高于实验值( 57, 58]。与负能量转换,即大力不允许,被排除在外。这种方法,至少在肤浅的层面上,考虑多个空缺的存在的影响,应该提高转换能量的准确性。

使用试验模型,进行了详细计算了两个表中列出的同位素 1:<我nline-formula> Tc 99年 米 而在<年代up>111年。图 3显示了大量的原子空缺期间每个原子壳原子空位级联。空置创建从核衰变“0”和事件发生在步骤14表示传播步骤。评估1000000 EC衰变所产生的阴谋<年代up>111年常用的放射性同位素核成像。超过97.5%的初始电子俘获的空缺<我nline-formula> K - - -<我nline-formula> l 1 件化学品——炮弹。仔细观察图揭示了空缺<我talic> “迁移”向外层。对于大多数的事件,创建的空缺7或8传播到达外层的步骤。除此之外传播步骤,空置丰度图 3显示了一个减少因为事件更多的步骤变得越来越不可能。传播过程的一些关键特性包括:丰度最高的每个主要的空缺是最后外壳壳:<我nline-formula> l 3 ,<我nline-formula> 米 5 ,<我nline-formula> N 5 。(<我nline-formula> N 6 和<我nline-formula> N 7 不是占领。)外层的空缺的方法(<我nline-formula> 米 和<我nline-formula> N 他们保留更长时间);也就是说,他们更有可能存活数传播步骤。

空缺的弛豫过程中创建的<年代up>111年。

在表中 2和 3,核和原子跃迁能量和收益获得<我nline-formula> Tc 99年 米 而在<年代up>111年与文献值从雷达( 10, 11],DDEP [ 12],Eckerman & Endo [ 13),豪厄尔( 14]和Stepanek [ 15, 59]。给出我们的价值观在最后一列的表,它是基于1000万(<年代up>99米Tc)和100万年(<年代up>111年在蒙特卡洛的事件。这些表的每个条目包含两行。转变能量(凯文)给出了第一行和过渡概率(在单位排放/核衰变)在第二行。每个原子外壳内转换的贡献是评估,然而本文提供的汇总表只给值平均为校长壳。在的电子俘获衰变<年代up>111年也会产生原子空缺。电子俘获事件并不显式地列出在表 3,但相关的原子辐射是完全占表 3。

的平均收益率和辐射能量<我nline-formula> 99米 Tc。对于每一个输入的第一行包含在keV能量,和第二行包含发射概率(斜体)。

雷达( 10, 11] DDEP [ 12] Eckerman和Endo 13] 豪厄尔( 14] Pomplun [ 16] 本研究(飞行员模型)
核的辐射
γ 1 2.1726 ( 4 ) 2.1 2.1726 ( 4 )
7.4 (2) E - - - - - - 9 1.05 E - - - - - - 2 7.3 (2) E - - - - - - 9
CE−米 1。6 ( 1 。 628年 : 1 。 919年 ] 1.748 1.82 1.779<年代up>(一) 1.781
7.46 e−1 8.80 (24)E−1 8.62 e−1 9.91 e−1 9.14 e−1 8.75 e−1
CE−N ( 2 。 104年 : 2 。 170年 ] 2.173 2.060<年代up>(一) 2.139
1.17 (3)E−1 1.30 e−1 7.53 e−2 1.15 e−1
CE−O 2.166
2.50 e−6
γ 2 140.5 140.511 ( 1 ) 140.5 141年 140.5 140.511 ( 1 )
8.906 e−1 8.85 (2)E−1 8.91 e−1 8.89 e−1 9.012 e−1 8.906 e−1
CE−K 119.5 119.467 ( 1 ) 119.5 119年 119.4 119.467
8.80 e−2 9.20 (27)E−2 8.92 e−2 8.43 e−2 8.440 e−2 8.79 e−2
CE−L 137.5 ( 137年 。 468年 : 137年 。 834年 ] 137.5 ( 一个 ) 137年 137.4 ( 一个 ) 137.494
1.07 e−2 1.142 (35)E−2 1.087 e−2 1.36 e−2 1.14 e−2 1.07 e−2
CE−米 140.0 ( 139年 。 967年 : 140年 。 258年 ] 140.1 140年 140.1 ( 一个 ) 139.977
1.9 e−3 2.09 (6)E−3 1.99 e−3 3.70 e−3 ( b ) 2.70 e−3 1.94 e−3
CE−N 140.5 140.4 140.4
3.80 e−4 3.00 e−4 3.13 e−4
CE−O 140.5
2.13 e−5
γ 3 142.6 142.683 ( 1 ) 142.683 ( 1 )
2 e−4 2.3 (2)E−4 2.5 (2)E−4
CE−K 121.6 121.631 ( 25 ) 121.6 122年 121.586
5.5 e−3 6.7 (6)E−3 5.50 e−3 5.90 e−3 6.51 e−3
CE−L 139.6 ( 139年 。 632年 : 139年 。 998年 ] 139.8 ( 一个 ) 140年 139.741
1.7 e−3 2.15 (20)E−3 1.75 e−3 2.50 e−3 2.05 e−3
CE−米 142.1 142.2 142.140
3 e−4 3.48 e−4 4.00 e−4
CE−N 142.57
6.12 E−5
CE−O 142.62
1.50 e−6
x射线
K<我nline-formula> α 1 18.4 18.3672 18.33 18.4 18.36 18.421
4.02 e−2 4.21 (12)E−2 4.06 e−2 3.89 e−2 3.65 e−2 4.05 e−2
K<我nline-formula> α 2 18.3 18.251 18.21 18.3 18.24 18.302
2.10 e−2 2.22 (7)E−2 2.14 e−2 2.17 e−2 1.96 e−2 2.13 e−2
K<我nline-formula> β 20.6 20.677<年代up>(一) 20.59 20.7<年代up>(一) 20.7<年代up>(一) 20.729
1.20 e−2 1.30 (4)E−2 6.53 e−3 ( c ) 1.18 e−2 9.10 e−3 1.18 e−2
L 2.4 ( 2 。 134年 : 3 。 002年 ] 2.45 2.499 2.466
4.8 e−3 4.82 (12)E−3 4.90 e−3 4.2 e−3 4.72 e−3
米 0.236 0.263
1.20 e−3 7.83 e−4
N 0.047
8.73 e−1
俄歇电子
KLL ( 14 。 86年 : 15 。 58 ] 15.42 15.3 15.3 15.37
−1.49 (6)E2 1.48 e−2 1.26 e−2 1.42 e−2 1.48 e−2
KLX ( 17 。 43 : 18 。 33 ] 17.82 17.8 17.83 17.85
2.79 (10)E −3 5.59 e −3 4.70 e −3 4.60 e −3 5.58 e −3
KXY ( 19 。 93年 : 21 。 00 ] 20.32 20.27
−2.8 (1)E 4 4.0 e− 4 5.07 e− 4
K总 15.5 16.15<年代up>(一)
2.07 e− 2 −2.15 (8)E 2 2.04 e− 2 1.73 e− 2 1.92 e− 2 2.08 e− 2
CK LLM 0.054
9.20 e− 3
CK拉兹 0.0429 0.1721 0.144
1.93 e− 2 1.13 e− 2 9.48 e− 3
LMM 2.054 2.05 2.032 2.016
9.03 e− 2 8.68 e− 2 8.47 e− 2 9.02 e− 2
LMX 2.333 2.32 2.326 2.328
1.41 e− 2 1.37 e− 2 1.10 e− 2 1.41 e− 2
LXY 2.66 2.631 2.654
1.20 e− 3 6.00 e− 4 6.07 e− 4
L总 2.2 ( 1 。 6 : 2 。 9 ] 2.09<年代up>(一) 1.77<年代up>(一) 1.86<年代up>(一) 1.765
1.02 e− 1 ( d ) −1.089 (9)E 1 ( d ) 1.04 e− 1 1.21 e− 1 1.08 e− 1 1.24 e− 1
CK MMX 0.1142 0.116 0.09578 0.104
7.09 e− 1 7.47 e− 1 3.49 e− 1 7.10 e− 1
MXY 0.2061 0.226 0.1818 0.170
1.08 e + 0 1.10 e + 0 1.116 e + 0 1.10 e + 0
超级CK NNN 0.014
5.36 e− 1
CK NNX 0.02961 0.0334 0.01291 0.012
2.47 e + 0 1.98 e + 0 8.723 e− 1 8.45 e− 1
总能量释放/核衰变(凯文)
γ 射线 124.997 125.133
CE电子 15.383 15.232
x射线 1.367 1.433
俄歇电子 0.899 0.833

(一)从亚层数据评估。

(b)M -, N-shell总结贡献。

(c) K β 1只。

(d)俄歇电子,不包括Coster-Kronig转换。

的平均收益率和辐射能量<年代up>111年在。对于每一个输入的第一行包含在keV能量,和第二行包含发射概率(斜体)。

雷达( 10, 11] DDEP [ 12] Eckerman和Endo 13] 豪厄尔( 14] Stepanek [ 15, 59] 本研究(飞行员模型)
核的辐射
γ 1 150.81 ( 3 ) 150.81 ( 3 )
1.5 (15)E−5 ~ 3 e−5
γ 2 171.3 171.28 ( 3 ) 171.3 171年 171.28 ( 3 )
9.02 e−1 9.061 (20)E−1 9.06 e−1 9.06 e−1 9.065 (25)E−1
CE−K 144.6 144.57 ( 3 ) 144.6 145年 144.57
7.80 e−2 8.13 (20)E−2 8.51 e−2 8.24 e−2 8.39 e−2
CE−L 167.3 ( 167年 。 3 : 167年 。 7 ] 167.3 ( 一个 ) 167年 167.29
1.06 e−2 1.02 (3)E−2 1.08 e−2 1.00 e−2 1.05 e−2
CE−米 170.5 ( 170年 。 51 : 170年 。 88年 ] 170.7 171年 170.52
2.0 e−3 1.97 (5)E−3 2.09 e−3 1.40 e−3 ( b ) 2.01 e−3
CE−N + 171.2 171.3 171.18
4 e−4 4.35 e−4 3.92 e−4
CE−N 171.18
3.70 e−4
CE−O 171.27
2.40 e−5
γ 3 245.4 245.35 ( 4 ) 245.4 245年 245.35 ( 4 )
9.40 e−1 9.412 (6)E−1 9.41 e−1 9.37 e−1 9.409 (18)E−1
CE−K 218.7 218.64 ( 4 ) 218.7 219年 218.64
4.93 e−2 4.93 (10)E−2 5.04 e−2 5.21 e−2 5.03 e−2
CE−L 241.4 ( 241年 。 33 : 241年 。 81年 ] 241.5<年代up>(一) 241年 241.46
7.9 e−3 7.70 (15)E−3 7.96 e−3 9.10 e−3 7.89 e−3
CE−米 244.6 ( 244年 。 58 : 244年 。 95年 ] 244.7 245年 244.63
1.5 e−3 1.50 (3)E−3 1.56 e−3 1.90 e - 3 ( b ) 1.51 e−3
CE−N + 245.3 245.4 245.26
3 e−4 3.09 e−4 2.70 e−4
CE−N 245.26
2.58 e−4
CE−O 245.34
1.20 e−5
x射线
K<我nline-formula> α 1 23.2 23.1739 23.15 23.2 23.3 23.25
4.433 e−1 4.447 (26)E−1 4.50 e−1 4.63 e−1 4.58 e−1 4.51 e−1
K<我nline-formula> α 2 23.0 22.9843 22.96 23.0 23.1 23.06
2.350 e−1 2.365 (18)E−1 2.40 e−1 2.40 e−1 2.37 e−1 2.39 e−1
K<我nline-formula> β 26.1 26.19 ( 一个 ) 26.25 ( 一个 ) 26.2 ( 一个 ) 26.3 ( 一个 ) 26.26
1.450 e−1 1.466 (16)E−1 7.87 e−2 1.37 e−1 1.48 e−1 1.42 e−1
L 3.1 (2.77:3.95) 3.23 3.25 3.23
6.90 e−2 6.78 (14)E−2 4.99 e−2 7.83 e−2 6.90 e−2
米 0.356 0.431 0.424
3.00 e−3 2.50 e−3 2.54 e−1
N + 0.0521 0.068
7.75 e−1 1.03 e + 0
俄歇电子
KLL (18.675:19.636) 19.28 19.1 19.3 19.23
1.05 (3)E−1 1.06 e−1 1.03 e−1 9.84 e−2 1.07 e−1
KLX (21.923:23.172) 22.42 22.3 22.5 22.46
4.5 (2)E−2 4.37 e−2 3.94 e−2 4.35 e−2 4.39 e−2
KXY (25.171:26.028) 25.58 25.5 25.7 25.64
5 (1)E−3 4.33 e−3 3.60 e−3 4.10 e−3 4.29 e−3
K总 19.3 20.3
1.56 E - - - - - - 1 1.55 e−1
CK LLM 0.032
4.82 e−2
CK拉兹 0.183 0.247 0.234
1.51 e−1 1.52 e−2 1.32 e−1
LMM 2.611 2.59 2.60 2.58
8.16 e−1 8.35 e−1 8.03 e−1 8.16 e−1
LMX 3.054 3.06 3.06 3.06
1.88 e−1 1.90 e−1 1.81 e−1 1.88 e−1
LXY 3.515 3.53 3.54 3.54
1.14 e−2 1.09 e−2 1.05 e−2 1.13 e−2
L总 2.7 (3.404:3.804) 2.31
9.80 e - 1 ( c ) 1.005 (8)E + 0 ( c ) 1.20 e + 0
CK MMX 0.1280 0.125 0.0103 0.098
8.86 e−1 9.15 e−1 8.57 e−1 8.59 e−1
MXY 0.3454 0.350 0.328 0.308
2.12 e + 0 2.09 e + 0 2.05 e + 0 2.12 e + 0
超级CK NNN 0.020
5.38 e−1
CK NNX 0.03677 0.0388 0.0268 0.017
3.04 e + 0 2.54 e + 0 1.49 e + 0 6.81 e−1
NXY 0.00847 0.0518 0.054
7.82 e + 0 3.63 e−1 2.06 e−1
总能量释放/核衰变(凯文)
γ - - - - - -射线 366.532<年代up>(d) 386.154
CE电子 25.957 27.657
x射线 19.966 19.994
俄歇电子 6.750 6.678

(一)从亚层数据评估。

(b)M -, N-shell总结贡献。

(c)俄歇电子,不包括Coster-Kronig转换。

(d)可能的原始论文的印刷错误,应该阅读386.532 keV。

表的主要部分 2和 3关心的是原子辐射。蒙特卡罗方法的好处之一是能够考虑所有可能的转换,提供他们大力允许和相应的转换速率。在目前的计算为每个过渡,类型(俄歇电子或x射线),释放出的能量,和相应的全原子配置存储在磁盘上。一个单独的程序是用来提取收益率和平均能量的任何感兴趣的过渡类型。原子的分组转换遵循公约成立于先前的研究。而的转换涉及职位空缺<我nline-formula> K 和<我nline-formula> l 壳之间有一种普遍的协议我们的价值观和大多数其他的计算,对于其他贝壳很明显,要么没有了先前的研究数据,或他们的精力和/或率是不同的。

最显著的区别是<我nline-formula> N X Y 俄歇电子的EC衰变<年代up>111年我们的驾驶员模型和Stepanek[之间 15, 59和豪厄尔 14]。后来一个可以归因于所谓<我talic> “快速中和”方法导致显著更多的俄歇电子。立即填补价的空缺,快速中和创造了更多机会为其他空缺由钻过程,特别是在大的原子。慢中和的方法在目前的研究中,加上考虑电荷分布在每个阶段的级联,承认,许多<我nline-formula> N X Y 钻和<我nline-formula> N N X Coster-Kronig转变成为积极不可能一旦原子失去电子。一些x射线转换可以取而代之。还需要进一步的研究来探索实验和理论上的完整程度原子弛豫过程导致的全部中和原子。

计算的俄歇电子的能量谱<我nline-formula> Tc 99年 米 而在<年代up>111年如数据所示 4和 5。在的情况下<我nline-formula> Tc 99年 米 超过450过渡类型( 10)计算。大多数过渡类型有多个卫星在一系列对应于不同原子的能量配置。为<我nline-formula> Tc 99年 米 我们的计算结果与超过87000俄歇谱线。为了清楚起见,10电动汽车能量本是用于这些情节和转换的频率转换为<我talic> 收益率每核衰变。除了Eckerman和Endo [ 13),能量光谱从未计算表中列出的放射性同位素 1。只有少数实验调查存在于详细的这些俄歇电子能谱发射器。唯一已知的俄歇电子谱测量<我nline-formula> Tc 99年 米 ( 60),在<年代up>111年( 61年)封面相对高能范围:1.50 - -2.32 keV (<年代up>99米Tc)和1 - 6和15 35 keV (<年代up>111年在)。而对于一些能量(1.5 4 keV的区域<年代up>111年)实验光谱一致与我们的计算,详细的实验光谱要求我们计算基准。这是特别重要的低钻能量(<我nline-formula> E < 1 keV)潜力最大的定向钻疗法( 4]。

计算的俄歇电子能谱的衰败<我nline-formula> Tc 99年 米 。纵轴的概率是每10电动汽车能量本核衰变。(一)是低能(0 - 3500 eV),和(b)显示了<我talic> K壳钻行。

计算的俄歇电子能谱的衰败<年代up>111年。纵轴的概率是每10电动汽车能量本核衰变。(一)低能耗(0 - 4500 eV)和(b)显示了<我talic> K壳钻行。

试验模型的一个重要结果是俄歇电子的总收率计算:<我nline-formula> Tc 99年 米 :3.37,<年代up>111年:5.75电子/父原子的放射性衰变。符合我们的假设价层空置率持续下去,这些结果是一致的与Pomplun [ 16]。因此,我们已经证明了我们的计算使用<我talic> 试验模型可以复制前面的蒙特卡罗计算这些同位素。

 7所示。结论

有兴趣继续医学应用的俄歇电子陪核衰变,特别是对肿瘤细胞的靶向治疗的DNA。在大多数情况下,这些应用程序是基于理论的预测排放钻和x射线光谱。很明显从表 1,有一个显著差异在钻产量在文献中报道在过去的20年。大多数这种差异可以归因于缺乏详细的知识相关的原子跃迁率,特别是在外部(<我talic> 米,<我talic> N等)的外壳。过于简化的假设关于原子构型在空置传播的中间步骤和多个空缺职位的不完整的治疗效果也会限制之前计算的有效性。

我们正在开发一种新的模式<我talic> 从头开始基于相对论Dirac-Fock计算方法和蒙特卡罗技术,有可能克服这些局限性。飞行员计算同位素<我nline-formula> Tc 99年 米 而在<年代up>111年从EADL数据库,基于固定过渡率( 30.与先前的计算),在令人满意的协议。

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