BCA 生物无机化学与应用 1687 - 479 x 1565 - 3633 Hindawi 10.1155 / 2017/1624243 1624243 研究文章 比较研究的原始和金属氧化物浸渍碳纳米管吸附六价铬的水溶液 库雷希 我默罕默德。 1 http://orcid.org/0000 - 0002 - 5103 - 2016 帕特尔 Faheemuddin 2 Al-Baghli Nadhir 1 http://orcid.org/0000 - 0001 - 6330 - 064 x Abussaud Basim 1 http://orcid.org/0000 - 0002 - 0096 - 2723 Tawabini Bassam年代。 3 http://orcid.org/0000 - 0002 - 9527 - 6610 Laoui 塔希尔 2 Kochkodan 维克多 1 化学工程学系 KFUPM 达兰31261 沙特阿拉伯 kfupm.edu.sa 2 机械工程系 KFUPM 达兰31261 沙特阿拉伯 kfupm.edu.sa 3 地质部门 KFUPM 达兰31261 沙特阿拉伯 kfupm.edu.sa 2017年 10 4 2017年 2017年 13 02 2017年 12 03 2017年 16 03 2017年 10 4 2017年 2017年 版权©2017默罕默德。库雷希et al。 这是一个开放的文章在知识共享归属许可下发布的,它允许无限制的使用,分布和繁殖在任何媒介,提供最初的工作是正确的引用。

本研究报告使用原始,氧化铁、氧化铝浸渍碳纳米管(碳纳米管)的吸附六价铬离子(铬(VI))从水溶液。原始碳纳米浸满载荷1%和10%(重量%)氧化铁、氧化铝纳米粒子使用湿浸渍技术。合成材料使用扫描电子显微镜(SEM)和热重分析(TGA)。批量吸附实验进行评估铬(VI)离子的去除效率从水和pH值的影响,接触时间、吸附剂用量,和离子初始浓度的铬(VI)进行调查。研究结果显示,浸渍碳纳米管实现显著增加铬(VI)离子的去除效率比原始碳纳米管。事实上,这两种碳浸渍管10%加载的铁和铝氧化物能够消除多达100%的铬(VI)离子水溶液。用朗缪尔等温线进行了研究和弗伦德里希等温线模型。从水中吸附铬(VI)离子动力学被发现pseudo-second-order模型所描述的。研究结果表明,金属氧化物浸渍碳纳米管具有很好的潜在应用程序从水中铬(VI)离子的去除导致更好的环境保护。

 法赫德国王大学的石油和矿产 IN131065 1。介绍

铬主要存在于自然矿床矿石和其他化合物如铬赭石(Cr2O3)、赤铅矿(PbCrO4),铁铬(FeCr2O4)。这是第六个最丰富的过渡金属( 1, 2]。排入水体的铬电镀等工业来源和金属清洗、皮革鞣、铬矿的开采,生产钢铁、合金、染料和颜料、玻璃工业、木材防腐、纺织工业( 2- - - - - - 5]。

铬在不同氧化态,如2 + 3 + 6 +。在水里,它可以存在于铬酸盐离子的形式( C r O 4 2 - - - - - - ),铬酸(H2阴极射线示波器4),铬酸氢离子( H C r O 4 - - - - - - 重铬酸)和离子( C r 2 O 7 2 - - - - - - )[ 6- - - - - - 8]。然而,六价铬(VI)和三价铬(III)是两种最稳定的形式出现在水中性pH值范围内。

典型的工业用水中的铬浓度范围从5.2到208000 mg / L ( 9, 10]。饮用水中铬的最大允许范围是0.05和0.1 mg / L,世界卫生组织(世卫组织)所显示和美国环境保护署(EPA),分别为( 11- - - - - - 15]。

由于它的致癌和致突变的性质,铬(VI)被认为是近300倍有毒铬(III) [ 16]。铬(VI)的毒性作用包括肝脏和肾脏损害,恶心、皮炎、腹泻、呕吐、内出血和库问题(哮喘)。眼睛和皮肤接触可能造成永久性伤害眼睛,严重烧伤、过敏、溃疡,和鼻中隔( 17, 18]。

已报告的修复技术去除铬(VI)的水包括溶剂萃取( 19],浮选[ 20.],凝固[ 21),离子交换( 22- - - - - - 25),膜技术( 26, 27),吸附( 6, 7, 28)和氰化物处理( 29日减少,其次是化学沉淀( 30.]。然而,吸附是最多才多艺,成本有效和广泛使用的方法从水中不同污染物的去除包括重金属。已报告在文献中,不同的吸附剂去除铬(VI)的水包括厌氧污泥( 31日),木质纤维素的固体废物( 32),碳浆( 33],[废水 34),农业废物( 35],牛粪碳[ 36),玉米棒子 37),杏仁壳碳( 38],沸石[ 39),榛子壳碳( 40, 41)、大米波兰( 42),水藓泥炭( 43),苹果渣( 44],苔藓[ 45],稻壳碳[ 46],粉煤灰[ 6, 47),松针,木炭,羊毛,橄榄石/蛋糕,仙人掌( 48),轮胎使用碳( 49),椰子树锯末碳( 50],锯末[ 51),尘埃煤炭、椰子壳和木材激活碳( 52],粘土[ 53],棕榈纤维,椰子壳[ 54),激活花生壳碳( 55),聚苯胺涂层在锯末 56,原始树叶 57),叶模具( 58],麦麸[ 59),甜菜浆( 60],海藻[ 61年),丹宁酸凝胶粒子( 62年],海藻biosorbent [ 63年氧化,chitosan-1 2-cyclohexylenedinitrilotetraacetic acid-graphene (Cs / CDTA /去)纳米复合材料( 64年],造纸厂污泥[ 65年),含水混凝土颗粒( 66年),浪费茶( 67年),活性氧化铝,稻壳灰,印楝树皮、木屑、漂白土( 6),桉树树皮、活性炭和烧焦的稻壳( 68年废报纸),治疗( 69年),而氧化石墨烯(去) 70年]。

最近,碳纳米管(碳纳米管)已成为一种新型吸附剂对各种污染物的去除水。碳纳米管提供高多孔空心结构的优点,光质量密度,大表面,和强相互作用与污染物分子( 28]。研究已经证实,碳纳米管的表面改性显著提高其吸附能力从水中各种污染物的去除( 71年- - - - - - 76年]。

在目前的研究中,原始碳纳米管和碳纳米管浸渍氧化铁、氧化铝纳米颗粒被用于铬(VI)的吸附水。合成材料使用扫描电子显微镜(SEM)和热重分析(TGA)。批量吸附实验和pH值的影响,接触时间、吸附剂用量、吸附物的初始浓度从水中铬(VI)的去除效率进行了研究。用朗缪尔等温线进行了研究和弗伦德里希等温线模型。

 2。实验 2.1。材料准备

原始碳纳米管获得来自成都有机化学有限公司(中国),具有以下特点:纯度95%,10 - 20 nm的外径,长度从1到10 μm。这些原始碳纳米管浸满载荷1%和10%(重量%)氧化铁、氧化铝纳米粒子使用湿浸渍技术。特定数量的增加了碳纳米管在乙醇和用实现碳纳米管的均匀分散。特定数量的金属盐溶解在乙醇和分别用,然后合成解决方案是一滴一滴地添加到碳纳米管分散在乙醇。这种分散用适当的混合与碳纳米管和随后加热80 - 90°C烤箱一夜之间蒸发乙醇。在完全干燥,碳纳米管被煅烧炉4小时的350°C。这个过程导致了附件的金属氧化物纳米粒子在碳纳米管的表面。

 2.2。吸附剂的表征

生和浸渍碳纳米管是利用各种技术特点。为了执行形态和元素分析,样本涂有大约5 nm厚层使用群体溅射铂涂布机(模型:Q150R年代),扫描电子显微镜(模型:TESCAN米拉3 FEG-SEM)被用来分析原始的形态和结构,金属氧化物浸渍碳纳米管。热重分析(TGA)的原始和浸渍碳纳米管进行了使用助教仪器(模型:SDTQ600),为了评估材料的纯度和热降解。样品在空气中加热到900°C,以加热10°C /分钟的速度和空气流量的100毫升/分钟。

 2.3。批处理模式吸附实验

批实验来研究各种参数的影响离子的吸附铬(VI)生和在室温下金属氧化物浸渍碳纳米管。

pH值的影响,接触时间、搅拌速度、和吸附剂用量研究铬(VI)的去除离子水溶液。的铬(VI)离子浓度测量使用电感耦合等离子体质谱仪(热费希尔,x系列2 Q-ICP-MS)。

移除和吸附的容量百分比计算使用( 1)和( 2),分别为: (1) R e 米 o v 一个 l e f f 我 c 我 e n c y % = C o - - - - - - C t C o ∗ One hundred. (2) 一个 d 年代 o r p t 我 o n c 一个 p 一个 c 我 t y 问 = C o - - - - - - C t V 米 , ,“ C o “初始浓度(ppm)开始实验( t = 0 ),而“ C t “浓度在时间” t ”。” V ”是解决方案的体积(左)和“ 米 ”表示的数量(g)吸附剂用量。批处理的吸附实验,股票的解决方案是使用相同的方法准备报道之前( 73年]。

 3所示。结果与讨论 3.1。表征原料和金属氧化物浸渍碳纳米管

表面形态的原始和金属氧化物浸渍碳纳米管使用扫描电镜观察。

图 1显示了金属氧化物浸渍碳纳米管的扫描电镜图像。碳纳米管的管状几何观察和浸渍后没有发现碳纳米管结构的损坏。金属氧化物纳米颗粒(盒子里突出显示)显然是观察到表面的碳纳米管中显示数据 1(一)- - - - - - 1 (d)。碳纳米管适当分散了1%的低负载金属氧化物(数字 1(一)和 1 (c));然而,在高加载(10%)一个小金属氧化物粒子的聚集可以看到数据 1 (b)和 1 (d)。一般来说,碳纳米管的分散是提高浸渍后与金属氧化物纳米颗粒。金属氧化物纳米颗粒可能有助于减少碳纳米管之间的范德华力强导致他们改进的分散。

SEM图像的碳纳米氧化铁(a) 1%(盒表明氧化铁纳米粒子浸渍碳纳米管),(b) 10%的氧化铁,(c) 1%氧化铝,氧化铝(d) 10%。

TGA曲线为原料和金属氧化物浸渍碳纳米管呈现在图 2。碳纳米管被加热到900°C 10°C /分钟的速度在空气中。所有的减肥TGA曲线有两个主要地区。最初的小减肥是归因于身体束缚水的蒸发和其他一些较轻的杂质。第二,陡峭,快速减肥地区代表燃烧的碳纳米管。原始碳纳米管显示更加稳定和550°C左右开始退化,退化1%和10%的金属氧化物浸渍碳纳米管开始约450°C和500°C,分别。这可能是由于这一事实的浸渍金属氧化物纳米粒子在碳纳米管作为杂质从而导致陡峭的减肥在较低温度( 77年]。残胶的重量的分析是金属氧化物纳米粒子的迹象。它可以观察到,留下的残留量较高的碳纳米管与金属氧化物负载10%相比原始碳纳米管和碳纳米管与金属氧化物载荷的1%。

TGA曲线为原料和金属氧化物浸渍碳纳米管。

 3.2。pH值的影响

铬(VI)离子的去除由原料和金属氧化物浸渍碳纳米管作为pH值的函数,提出了图 3。从3 - 8溶液pH值是不同的,而其他变量包括吸附剂用量、接触时间、搅拌速度、和铬(VI)初始浓度保持不变在200毫克,2小时,50毫克,200 rpm,分别和1 mg / L。

pH值对比例的影响去除铬(VI)(初始浓度= 1 mg / L,搅拌速度= 200 rpm,吸附剂用量= 200毫克,和时间= 2小时)。

最多在pH值时达到去除铬(VI) 3,而去除观察与pH值的增加减少,所有的吸附剂。这种现象可以解释的基础上,吸附剂的表面电荷和离子化学解决方案的。

铬酸铬离子可能存在的形式( C r O 4 2 - - - - - - )、重铬酸( C r 2 O 7 2 - - - - - - )和铬酸氢( H C r O 4 - - - - - - ),这取决于溶液的pH值和铬酸浓度。

铬酸之间的平衡( C r O 4 2 - - - - - - 重铬酸)和离子( C r 2 O 7 2 - - - - - - )在水溶液是由( 3)[ 15, 73年]。 (3) 2 C r O 4 2 - - - - - - + 2 H + ⟷ C r 2 O 7 2 - - - - - - + H 2 O 铬酸( C r O 4 2 - - - - - - )离子高pH值的优势种,同时,在低pH值,主要是重铬酸离子( C r 2 O 7 2 - - - - - - )溶液中存在 78年, 79年]。

在低pH值、高去除铬(VI)离子之间的静电相互作用是由于 C r 2 O 7 2 - - - - - - 阴离子和带正电的碳纳米管表面。然而,在pH值高,碳纳米管的表面携带更多的负电荷之间和排斥 C r O 4 2 - - - - - - 离子和碳纳米管表面导致低铬(VI)离子的去除。此外,除低也可能是由于竞争之间的哦- - - - - -和铬酸( C r O 4 2 - - - - - - )在有限的吸附离子网站以及由于降水Cr(哦)3这可能发生在高pH值(在pH = 8) [ 73年]。

表面渗碳纳米管与金属氧化物观察提高去除效率。得到的最大去除87.8%问有10%氧化铝加载pH值3。原始碳纳米管还能够去除近74%铬(VI)离子在相同的pH值和类似的实验条件。虽然获得了最大去除pH值3,然而,评估潜在的实际水处理吸附剂的应用,pH值6被选为剩下的实验。

因为溶液的pH值有显著影响的去除铬(VI)离子,我们可以推断出的主要机制是静电作用。吸附剂的净表面电荷变化与pH值和影响铬(VI)的去除。除了静电相互作用,一些物理吸附铬(VI)离子预计在碳纳米管的表面由于Van der墙相互作用。研究还表明强烈的表面络合、离子交换的主要机制是在铬(VI)离子的吸附在碳纳米管表面( 80年]。

 3.3。接触时间的影响

实验结果展示的效果时间铬(VI)离子的去除由原料和金属氧化物浸渍碳纳米管在图所示 4。接触时间不一从0.5到5个小时,溶液的pH值,铬(VI)初始浓度、吸附剂用量、搅拌速度和6点保持不变,1 mg / L, 200毫克,200 rpm,分别。

接触时间对去除铬(VI)的百分比。(初始浓度= 1 mg / L,搅拌速度= 200 rpm,吸附剂用量= 200毫克,pH = 6)。

很明显,除铬(VI)离子有明显改善随着接触时间的增加从0.5到4小时。没有观察到显著增加删除后4小时的接触时间表示的平衡。观察,碳纳米管与金属氧化物浸渍能够去除97%以上的铬(VI)离子经过2小时的接触时间(用于掺入碳纳米氧化铁)和近100%经过4个小时的接触时间(碳浸渍管与铁、铝氧化物)。

 3.4。吸附剂用量的影响

吸附剂用量的影响铬(VI)离子的去除是描绘在图 5。吸附剂用量变化从50到200毫克,而溶液的pH值、接触时间、初始浓度的铬(VI),和搅拌速度是6点保持不变,2小时,1 mg / L和200 rpm。

吸附剂用量对比例的影响去除铬(VI)(初始浓度= 1 mg / L,搅拌速度= 200 rpm,接触时间= 2小时,和pH = 6)。

吸附剂用量之间的直接关系观察和消除铬(VI)离子吸附剂。移除观察随着吸附剂用量增加而增加,最大在200毫克剂量删除记录。吸附剂用量增加,活动网站的数量增加;因此更多的铬(VI)离子可以吸附在吸附剂表面。在200毫克剂量,碳纳米管为10%加载的氧化铁取得了最高的99%的铬(VI)离子,比原始碳纳米管类似实验条件收益率约67%。这些结果证实,金属氧化物负载的去除效率有显著影响原始碳纳米管。

 3.5。搅拌速度的影响

搅拌速度是一个重要的参数,它影响和提高吸附剂的分散的解决方案,减少了集聚。两种载荷的金属氧化物(1%和10%)使用在目前的研究中,碳纳米管被发现正确分散溶液中并没有观察到显著的集聚。图 6显示搅拌速度对铬(VI)离子的去除由原料和金属氧化物浸渍碳纳米管。搅拌速度不一从50到200转,而溶液的pH值、初始浓度、吸附剂用量,和接触时间是6点保持不变,1 mg / L, 200毫克,和2个小时。铬(VI)离子的去除是观察到随着搅拌速度的增加而增加考虑吸附剂。这是由于这样的事实:搅拌有利于有效的离子扩散到吸附剂表面( 73年]。速度200 rpm,碳纳米管为10%加载氧化铁可以去除99%的铬(VI)离子。

搅拌速度对比例的影响去除铬(VI)离子(初始浓度= 1 mg / L,吸附剂用量= 200毫克,接触时间= 2小时,和pH = 6)。

 3.6。初始浓度的影响

铬(VI)离子的去除也依赖于初始浓度的铬(VI)如图 7。初始浓度是不同的从1到7 ppm,而溶液的pH值、搅拌速度、吸附剂用量,和接触时间是6点保持不变,200 rpm, 200毫克,和2个小时。最大去除实现在低掺杂浓度和观察清除减少吸附剂浓度增加。这可能是由于这一事实,在高浓度,吸附饱和是由于网站可用性的盈余铬(VI)离子。1 ppm剂量,最大去除99%的铬(VI)实现了离子与碳纳米管10%加载的氧化铁。

初始浓度对去除铬(VI)百分比(吸附剂用量= 200毫克,接触时间= 2小时,搅拌速度= 200 rpm,和pH = 6)。

 3.7。弗伦德里希和朗缪尔等温线模型

由朗缪尔吸附平衡数据拟合和弗伦德里希模型。朗缪尔模型最好描述单层吸附,而弗伦德里希模型提供了异构信息吸附在吸附剂表面( 81年]。

代表等温线的方程模型介绍如下。

朗缪尔等温线模型: (4) 问 e = 问 米 K l C e 1 + K l C e ; 弗伦德里希等温线模型: (5) 问 e = K F C e 1 / n , 在哪里 C e 和 问 e 是污染物在水中的浓度和吸附剂在吸附平衡,分别。 问 米 最大吸附容量; K l 朗缪尔模型的吸附平衡常数; K F 和 n 弗伦德里希常数相关,吸附剂的吸附容量和表面的异质性,分别。

数据 8和 9朗缪尔和弗伦德里希吸附等温线模型对铬(VI),分别,而吸附参数和回归模型是在表的数据 1。可以看出朗缪尔和弗伦德里希等温线模型显示适合原料和金属氧化物浸渍碳纳米管。然而,回归系数的值( R 2 弗伦德里希等温线模型)值略高于朗缪尔等温线模型。

铬的朗谬尔和弗伦德里希等温线模型参数。

吸附剂 弗伦德里希 朗缪尔
n K F (L /毫克) R 2 K l (L /毫克) R 2
CNT-iron氧化 7.922564 0.628705 0.9980 −7.47535 0.9966
CNT-aluminum氧化 3.907029 0.571687 0.9996 −10.9559 0.9855
原始碳纳米管 2.110755 0.291322 0.9975 0.756502 0.9859

朗缪尔吸附铬(VI)的模型。

弗伦德里希吸附铬(VI)的模型。

 3.8。动力学建模

吸附动力学最重要的因素之一是控制溶质的吸收速率和代表了吸附剂的吸附效率。pseudo-second-order模型被用来吸附的动力学模型。

代表提供pseudo-second-order模型方程如下: (6) t 问 t = 1 k 2 问 e 2 + t 问 e 。 图 10与pseudo-second-order代表实验数据的拟合模型。表 2提供了动力学的结果模型配件的吸附铬(VI)使用原料和金属氧化物浸渍碳纳米管。

铬pseudo-second-order动力学模型的参数。

吸附剂 问 e (毫克/克) k 2 (毫克g−1最小值−1) R 2
CNT-iron氧化 0.253062 0.534162 0.9999
CNT-aluminum氧化 0.259575 0.133789 0.9989
原始碳纳米管 0.235297 0.109363 0.9989

Pseudo-second-order动力学吸附铬(VI)的。

从图可以看出 10和表 2相关系数( R 2 )pseudo-second-order动力学方程是足够高的吸附剂。因此,除铬(VI)使用原始的过程和金属氧化物浸渍碳纳米管可以pseudo-second-order所描述的模型。

 4所示。结论

生、氧化铁、氧化铝浸渍碳纳米管(碳纳米管)被发现是有效的吸附剂去除铬(VI)离子水溶液。铬(VI)离子的去除是强烈依赖于pH值,接触时间、吸附剂用量,和初始浓度的铬(VI)离子。溶液pH值被发现的关键参数影响吸附铬(VI)离子,相比与其他参数。铬(VI)离子的去除观察与增加解决方案的pH值降低。观察,碳浸渍管10%的铁和铝氧化物能够去除几乎100%的铬(VI)离子溶液的pH值6,铬(VI)的初始浓度1 mg / L,吸附剂剂量200毫克,200 rpm的搅拌速度,接触时间为4小时。准备的材料被发现具有去除效率高pH值6显示其巨大的潜力在实际水处理应用程序。

 的利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

 确认

作者要感谢院长以来科研提供的支持(域)石油和矿物的法赫德国王大学(KFUPM)资助这项工作通过项目没有。IN131065。

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